研究課題
触媒反応が進行しているその場(in-Situ)での構造解析法を駆使し現代社会が抱えるエネルギー問題や環境問題を解決する新規実用レベル触媒を開発することを目的として、分子レベル金属錯体構造、ナノクラスター構造、酸化物薄層構造を固体表面上に作り分け、有用選択酸化触媒反応やリフォーミング反応などの実用化が期待される高難度触媒反応に展開した。In-Situ FT-lR、ラマン分光、XRD、XPS、XAFSなどの構造解析手法により、触媒活性を担う表面の活性金属構造を解明し、更にin-Situ 時間分解XAFS構造解析と理論計算により、触媒自身の構造ダイナミクスを明らかにして触媒機能の原理を解明した。例えば、CeZr酸化物固溶体表面に担持したNiナノ粒子が、メタンのリフォーミング反応による水素製造に従来よりも100度以上低温で高い触媒活性、選択性を示すことを見出し、CeZr酸化物固溶体の酸素量に応じて表面のNi上での触媒反応の反応特性が著しく変化することを明らかにした。また、担持Reクラスター触媒によるベンゼンと酸素からのフェノール一段合成の触媒反応機構を密度汎関数計算により明らかにし、分子状酸素の活性化機構を理論的に解明した。また、担持Ru錯体上での酸素を酸化剤とした光選択酸化反応の触媒活性構造を解明した。同時に、同代表者らが開発してきた放射光を利用したin-Situ時間分解XAFS法により、アルコール類の選択酸化活性酸化物担持V触媒の選択酸化反応過程の触媒活性構造のin-Situ構造解析に成功し、エタノール選択酸化反応における反応機構を決定し、アルデヒド選択性の違いが表面での酸化還元過程の反応機構の差異に起因するものであることを初めて明らかにした。また、実用燃料電池カソード触媒Pt/C, Pt-Co/C, Pt-Sn/Cの燃料電池作動時のin-Situ XAFS測定を行い、電圧印加時のPt及びPt系バイメタル触媒の構造解析を実現した。
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