高効率選択酸化及び燃料電池酸化触媒の開発とリアルタイム構造情報に関する研究

2010 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 18106013
• 研究種目: 基盤研究(S)
• 配分区分: 補助金
• 研究分野: 触媒・資源化学プロセス
• 研究機関: 電気通信大学
• 研究代表者: 岩澤 康裕 電気通信大学, 大学院・情報理工学研究科, 教授 (40018015)
• 研究分担者: 佐々木 岳彦 東京大学, 大学院・新領域創成科学研究科, 准教授 (90242099) ; 唯 美津木 分子科学研究所, 物質分子科学研究領城, 准教授 (70396810) ; 近藤 寛 東京大学, 大学院・理学系研究科, 准教授 (80302800) ; 牟 新東 東京大学, 大学院・理学系研究科, 特任助教 (20422363) ; 本倉 健 東京大学, 大学院・理学系研究科, 助教 (90444067) ; 守川 春雲 東京大学, 大学院・理学系研究科, 助教 (20401169)
• 研究期間 (年度): 2006 – 2011
• キーワード: 燃料電池触媒 / 選択酸化反応 / ベンゼン酸化 / PROX反応 / 触媒設計 / ナノ粒子 / クラスター / 時間分解解析 / XAFS / 触媒活性構造 / 反応機構

研究概要

時間分解X線吸収微細構造(XAFS)法を用いて、触媒反応中の活性構造自身の構造速度論/ダイナミクス論の新たな研究分野を開拓し、環境・エネルギー及びグリーンケミストリーに関連した選択触媒反応の動的解析を行った。その結果、ベンゼンからの直接フェノール合成触媒を発見及び燃料電池用PROX新規触媒を開発し、それらの活性構造を提案した。また、燃料電池カソード白金系触媒の構造・電子状態のヒステリシス挙動や新たな素反応過程を見いだした。

研究成果

• [雑誌論文] In-situ Time-resolved DXAFS for Structural Kinetics of an Active Re-Cluster Catalyst for Direct Phenol Synthesis from Benzene and O_2 (2010)
  • 著者名/発表者名: M.Tada, Y.Uemura, R.Bal, Y.Inada, M.Nomura, Y.Iwasawa
  • 雑誌名: Phys.Chem.Chem.Phys. 12 ページ: 5701-5706
  • 査読あり
• [雑誌論文] Alternative Selective Oxidation Pathways for Aldehyde Oxidation and Alkene Epoxidation on a SiO_2-Supported Ru-Monomer Complex Catalyst (2010)
  • 著者名/発表者名: M.Tada, S.Muratsugu, M.Kinoshita, T.Sasaki, Y.Iwasawa
  • 雑誌名: J.Am.Chem.Soc. 132 ページ: 713-724
  • 査読あり
• [雑誌論文] フェノール直接合成触媒の開発CO_2排出量削減に取り組む化学関連製品・技術 (2010)
  • 著者名/発表者名: 唯美津木,岩澤康裕
  • 雑誌名: 化学経済 1月号 ページ: 85-89
  • 査読あり
• [雑誌論文] Layered Materials with Coexisting Acidic and Basic Sites for Catalytic One-Pot Reaction Sequences (2009)
  • 著者名/発表者名: K.Motokura, M.Tada, Y.Iwasawa
  • 雑誌名: J.Am.Chem.Soc. 131 ページ: 7944-7945
  • 査読あり
• [雑誌論文] Photoinduced Reversible Structural Transformation and Selective Oxidation Catalysis of Unsaturated Ruthenium Complexes Supported on SiO_2 (2008)
  • 著者名/発表者名: M.Tada, Y.Akatsuka, Y.Yang, T.Sasaki, M.Kinoshita, K.Motokura, Y.Iwasawa
  • 雑誌名: Angew.Chem.Int.Ed 47 ページ: 9252-9255
  • 査読あり
• [雑誌論文] Cooperative Catalysis of Primary and Tertiary Amines Immobilized on Oxide Surfaces for One-Pot C-C Bond forming Reactions (2008)
  • 著者名/発表者名: K.Motokura, M.Tada, Y.Iwasawa
  • 雑誌名: Angew.Chem.Int.Ed. 47 ページ: 9230-9235
  • 査読あり
• [雑誌論文] Proton Transfer in a Two-Dimensional Hydrogen-Bondeing Network : Water and Hydroxyl on a Pt(111) Surface (2008)
  • 著者名/発表者名: M.Nagasaka, H.Kondoh, K.Amemiya, T.Ohta, Y.Iwasawa
  • 雑誌名: Phys.Rev.Lett. 100 ページ: 106101-1-106101-4
  • 査読あり
• [雑誌論文] 無機酸化物表面の有機官能基化による高効率有機合成触媒の創出 (2008)
  • 著者名/発表者名: 本倉健, 岩澤康裕
  • 雑誌名: 表面 46 ページ: 1-29
  • 査読あり
• [雑誌論文] Origin and Dynamics of Oxygen Storage/Release in a Pt/Ordered CeO_2-ZrO_2Catalyst Studied by Time-Resolved XAFS Analysis (2007)
  • 著者名/発表者名: T.Yamamoto, A.Suzuki, Y.Nagai, T.Tanabe, F.Dong, Y.Inada, M.Nomura, M.Tada, Y.Iwasawa
  • 雑誌名: Angew.Chem.Int.Ed. 46 ページ: 9253-9256
  • 査読あり
• [雑誌論文] Heterogeneous Organic Base-Catalyzed Reactions Enhanced by Acid Supports (2007)
  • 著者名/発表者名: K.Motokura, M.Tada, Y.Iwasawa
  • 雑誌名: J.Am.Chem.Soc. 129 ページ: 9540-9541
  • 査読あり
• [雑誌論文] In Situ Time-Resolved Dynamic Surface Events on the Pt/C Cathode in a Fuel Cell under Operando Conditions (2007)
  • 著者名/発表者名: M.Tada, S.Murata, T.Asaoka, K.Hiroshima, K.Okumura, H.Tanida, T.Uruga, H.Nakanishi, S.Matsumoto, Y. Inada, M.Nomura, Y.Iwasawa
  • 雑誌名: Angew.Chem.Int.Ed. 46 ページ: 4310-4315
  • 査読あり
• [雑誌論文] Selective Formation of A Coordinatively Unsaturated Metal Complex at a Surface : A SiO_2-Immobilized, Three-Coordinate Ruthenium Catalyst for Alkene Epoxidation (2007)
  • 著者名/発表者名: M.Tada, R.Coquet, J.Yoshida, M.Kinoshita, Y.Iwasawa
  • 雑誌名: Angew.Chem. nt.Ed. 46 ページ: 7220-7223
  • 査読あり
• [雑誌論文] In-situ時間分解XAFS法によるPt/C燃料電池触媒の起電過程の解明 (2007)
  • 著者名/発表者名: 唯美津木, 村田成亮, 朝岡賢彦, 廣島一崇, 奥村和, 谷田肇, 宇留賀朋哉, 稲田康宏, 野村昌治, 中西治通, 松本信一, 岩澤康裕
  • 雑誌名: 触媒 49 ページ: 93-95
  • 査読あり
• [雑誌論文] Advanced Chemical Design with Supported Metal Complexes for Selective Catalysis (2006)
  • 著者名/発表者名: 唯美津木, 岩澤康裕
  • 雑誌名: Chem.Commun. ページ: 2833-2844
  • 査読あり
• [雑誌論文] Direct Phenol Synthesis by Selective Oxidation of Benzene with Molecular Oxygen on an Interstitial-N/Re Cluster/Zeolite Catalyst (2006)
  • 著者名/発表者名: R.Bal, M.Tada, T.Sasaki, Y.Iwasawa
  • 雑誌名: Angew.Chem.Int.Ed. 45 ページ: 448-452
  • 査読あり
• [雑誌論文] 時間分解X線呼吸微細構造(XAFS)の現状と触媒反応過程の解析 (2006)
  • 著者名/発表者名: 唯美津木, 岩澤康裕
  • 雑誌名: Electrochemistry 74 ページ: 412-416
  • 査読あり
• [雑誌論文] 偏光全反射蛍光XAFSによる金属-担体相互作用の研究 (2006)
  • 著者名/発表者名: 朝倉清高, 岩澤康裕
  • 雑誌名: Spring-8の高輝度放射光を利用した先端触媒開発 ページ: 135-146
  • 査読あり
• [雑誌論文] μ-XAFS of A Single Particle of A Practical NiOx/Ce_2Zr_2O_y,Catalyst
  • 著者名/発表者名: M.Tada, N.Ishiguro, T.Uruga, H.Tanida, Y.Terada, S, Nagamatsu, Y.Iwasawa, S.Ohkoshi,
  • 雑誌名: Phys.Chem.Chem.Phys (in press.)
  • 査読あり
• [学会発表] 放射光XAFS計測技術の高度化と次世代燃料電池触媒の研究開発 (2011)
  • 著者名/発表者名: 岩澤康裕
  • 学会等名: 日本放射光学会シンポジウム「最先端放射光計測技術による新規電池材料の研究開発」
  • 発表場所: つくば国際会議場
  • 年月日: 2011-01-09
• [学会発表] Advanced spatio-temporal XAFS for catalyst surfaces and nanoparticles (2010)
  • 著者名/発表者名: 岩澤康裕
  • 学会等名: 7^<th> Synchrotron Radiation for Materials Science (SRMS7 Conference)
  • 発表場所: Oxford,.
  • 年月日: 20100711-20100714
• [学会発表] Tremendous Performance and Active Phase of Ni/Ce_2Zr_2O_x Catalysts for CH_4 Steam Reforming (2009)
  • 著者名/発表者名: M.Tada, J.Soga, S.Marwadkar, Y.Iwasawa
  • 学会等名: 238th ACS National Meeting
  • 発表場所: Washington DC.
  • 年月日: 20090815-20090821
• [学会発表] Real Time XAFS for Structural Kinetics/Dynamics of 2D and Nanoparticle Catalysts Themselves (2009)
  • 著者名/発表者名: 岩澤康裕
  • 学会等名: 14^<th> International Conference on X-ray Absorption Fine Structure
  • 発表場所: Camerino, Italy.
  • 年月日: 20090726-20090731
• [学会発表] Direct Phenol Synthesis from Benzene and O_2 on Novel Re Catalysts with Tremendous Performances (2009)
  • 著者名/発表者名: 唯美津木
  • 学会等名: 第89回日本化学会アジア国際シンポジウム「固体触媒を用いる超高効率物質変換」
  • 発表場所: 千葉
  • 年月日: 20090327-20090330
• [学会発表] Novel Molecularly-Organized Materials for O_2 Activation in Catalysis (2008)
  • 著者名/発表者名: 唯美津木
  • 学会等名: 2008 Gordon Research Conference on Catalysis
  • 発表場所: New London, USA.
  • 年月日: 20080722-20080727
• [学会発表] 選択触媒機能創出を目指した表面を媒体とする高活性金属錯体の構築と反応機構解明 (2008)
  • 著者名/発表者名: 唯美津木
  • 学会等名: 第88回日本化学会春季年会(日本化学会進歩賞受賞講演)
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 20080326-20080330
• [学会発表] Chiral Self-Dimerization of V Schiff-base Catalysts for Highly Enantioselective Oxidative Coupling of 2-Naphthol (2006)
  • 著者名/発表者名: 唯美津木, 岩澤康裕
  • 学会等名: 232nd ACS National Meeting
  • 発表場所: San Francisco.
  • 年月日: 20060916-20060918
• [学会発表] Design and In-situ Characterization of Selective Catalysts for Green Processes, Symposium on Green Chemistry for Fuel (2006)
  • 著者名/発表者名: 岩澤康裕
  • 学会等名: 232nd Am.Chem.Soc.National Meeting
  • 発表場所: San Francisco.
  • 年月日: 20060910-20060915
• [図書] Modern Heterogeneous Oxidation Catalysis : Design, Reactions and Characterization,(Active Ensemble Structures for Selective Oxidation Catalyses at Surface) (2009)
  • 著者名/発表者名: M.Tada, Y.Iwasawa
  • 総ページ数: 43-76
  • 出版者: Wiley-VCH
• [図書] Modern Surface Organometallic Chemistry Vol.2,(Advanced Design of Catalyst Surfaces with Metal Complexes for Selective Catalysis) (2009)
  • 著者名/発表者名: M.Tada, Y.Iwasawa
  • 総ページ数: 375-415
  • 出版者: Wiley-VCH
• [備考] Webによる発信
  • URL: http://www.chem.s.u-tokyo.ac.jp/~yiwswlab/INDEX.htm
• [備考]
  • URL: http://www.iwasawalab.pc.uec.ac.jp/
• [備考]
  • URL: http://www.icfc.uec.ac.jp/
• [備考] 2007年3月20日日経産業新聞
• [備考] 2007年3月30日科学新聞
• [備考] 2007年3月20日日刊工業新聞
• [備考] 2007年12月17日朝日新聞
• [備考] 2007年11月8日日経産業新聞
• [備考] 2010年9月7日朝日新聞
• [備考] 唯美津木文科大臣若手科学省2010年「高選択触媒機能の分子レベル表面設計とその場構造解析の研究」
• [備考] 唯美津木日本化学会進歩賞2008年「選択触媒機能創出を目指した表面を媒体とする高活性金属錯体の構築と反応機構の解明」
• [産業財産権] (2009)
  • 産業財産権番号: 特許公開,2010-207688
  • 出願年月日: 2009-03-09
• [産業財産権] (2009)
  • 産業財産権番号: 特許公開,2010-207688
  • 出願年月日: 2009-03-09