希土類及びII族元素を内包したクラスレートの複合自由度を活かした熱電物性開拓

2009 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 18204032
• 研究種目: 基盤研究(A)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 物性Ⅱ
• 研究機関: 広島大学
• 研究代表者: 高畠 敏郎 広島大学, 大学院・先端物質科学研究科, 教授 (40171540)
• 研究分担者: 鈴木 孝至 広島大学, 大学院・先端物質科学研究科, 教授 (00192617) ; 宇田川 眞行 広島大学, 大学院・総合科学研究科, 教授 (70144889) ; 梅尾 和則 広島大学, 自然科学研究支援開発センター, 准教授 (10223596) ; 島田 賢也 広島大学, 放射光科学研究センター, 准教授 (10284225)
• 研究期間 (年度): 2006 – 2009
• キーワード: 熱電変換 / 熱伝導 / 格子振動 / エネルギー効率化 / 超音波物性

研究概要

熱電変換材料候補のクラスレートは三次元結晶体であるにも拘わらず、ガラス的な熱伝導率を示す。その原因解明のために、II族及び希土類元素を内包したI型構造の単結晶試料を育成し、X線回折、熱物性、超音波、ラマン散乱、光電子分光実験を行った。その結果、ゲストがカゴ中で動き回れる隙間が広いほど、中心から離れた回転運動をし、その運動が熱を運ぶフォノンをよく散乱するので、熱伝導を妨げることが判った。

研究成果

• [雑誌論文] Off-center rattling modes and glasslike thermal conductivity in the type-I clathrate Ba8Ga16Sn30 (2010)
  • 著者名/発表者名: K. Suekuni, Y. Takasu, T. Hasegawa, N. Ogita, M. Udagawa, M.A. Avila, T. Takabatake
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 81205207 ページ: 1-5
  • 査読あり
• [雑誌論文] Interplay between thermoelectric and structural properties of type-I clathrate K8Ga8Sn38 single crystals (2010)
  • 著者名/発表者名: T. Tanaka, T. Onimaru, K. Suekuni, S. Mano, H. Fukuoka, S. Yamanaka, T. Takabatake
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 81165110 ページ: 1-6
  • 査読あり
• [雑誌論文] Multiple ferromagnetic structures in an off-center rattling system Eu8Ga16Ge30 (2010)
  • 著者名/発表者名: Onimaru, S. Yamamoto, M.A. Avila, K. Suekuni, T. Takabatake
  • 雑誌名: J. Phys. : Conf. Ser 200022044 ページ: 1-4
  • 査読あり
• [雑誌論文] Direct verification of Ga-Ga bond avoidance in the type-I clathrate Ba8Ga16Sn30 from its x-ray absorption fine structure (2009)
  • 著者名/発表者名: M. Kozina, F. Bridges, Y. Jiang, M.A. Avila, K. Suekuni, T. Takabatake
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 80212101 ページ: 1-4
  • 査読あり
• [雑誌論文] Optical conductivity of rattling phonons in type-I clathrate Ba8Ga16Ge30 (2009)
  • 著者名/発表者名: T. Mori, S. Goshima, K. Iwamoto, S. Kushibiki, H. Matsumoto, N. Toyota, K. Suekuni, M.A. Avila, T. Takabatake, T. Hasegawa, N. Ogita, M. Udagawa
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 79212301 ページ: 1-4
  • 査読あり
• [雑誌論文] Off-center guest vibrations and their effect on lattice thermal conductivity in n-and p-type β-Ba8Ga16Sn30 (2009)
  • 著者名/発表者名: K. Suekuni, T. Tanaka, S. Yamamoto, M.A. Avila, K. Umeo, Y. Takasu, T. Hasegawa, N. Ogita, M. Udagawa, T. Takabatake
  • 雑誌名: Journal of Electronic Materials Vol.38,No.7 ページ: 1516-1520
  • 査読あり
• [雑誌論文] Simultaneous structure and carrier tuning of dimorphic clathrate Ba8Ga16Sn30 (2008)
  • 著者名/発表者名: K. Suekuni, M.A. Avila, K. Umeo, H. Fukuoka, S. Yamanaka, T. Nakagawa, T. Takabatake
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 77235119 ページ: 1-8
  • 査読あり
• [雑誌論文] Off-center rattling and anisotropic expansion of type-I clathrates studied by Raman scattering (2008)
  • 著者名/発表者名: Y. Takasu, T. Hasegawa, N. Ogita, M. Udagawa, M.A. Avila, K. Suekuni, T. Takabatake
  • 雑誌名: Phys. Rev. Lett 100165503 ページ: 1-4
  • 査読あり
• [雑誌論文] Ba8Ga16Sn30 with type-I clathrate structure: Drastic suppression of heat conduction (2008)
  • 著者名/発表者名: M.A. Avila, K. Suekuni, K. Umeo, H. Fukuoka, S. Yamanaka, T. Takabatake
  • 雑誌名: Appl. Phys. Lett 92041902 ページ: 1-3
  • 査読あり
• [雑誌論文] Cage-size control of guest vibration and thermal conductivity in Sr8Ga16Si30-xGex (2007)
  • 著者名/発表者名: K. Suekuni, M.A. Avila, K. Umeo, T. Takabatake
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 75195210 ページ: 1-6
  • 査読あり
• [雑誌論文] Elastic properties of Eu8Ga16Ge30 (2007)
  • 著者名/発表者名: I. Ishii, H. Higaki, S. Morita, M.A. Avila, T. Takabatake, T. Suzuki
  • 雑誌名: J. Magn. Magn. Mater 310 ページ: 957-959
  • 査読あり
• [雑誌論文] Dynamical properties of guest ions in the type-I clathrate compounds X8Ga16Ge30 (X=Eu, Sr, Ba) investigated by Raman scattering (2006)
  • 著者名/発表者名: Y. Takasu, T. Hasegawa, N. Ogita, M. Udagawa, M.A. Avila, K. Suekuni, I. Ishii, T. Suzuki, T. Takabatake
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 74174303 ページ: 1-5
  • 査読あり
• [雑誌論文] Glasslike versus crystalline thermal conductivity in carrier-tuned Ba8Ga16X30 clathrates (X=Ge, Sn) (2006)
  • 著者名/発表者名: M.A. Avila, K. Suekuni, K. Umeo, H. Fukuoka, S. Yamanaka, T. Takabatake
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 74125109 ページ: 1-8
  • 査読あり
• [学会発表] Thermoelectric clathrates with off-center rattling ions (2009)
  • 著者名/発表者名: 高畠敏郎
  • 学会等名: Croatian- Japanese Workshop on Materials Science
  • 発表場所: Zagreb, Croatia(Invited)
  • 年月日: 2009-06-30
• [学会発表] Local phonon dynamics in thermoelectric clathrates with off- center rattling ions (2008)
  • 著者名/発表者名: 高畠敏郎
  • 学会等名: 10th German- Japanese Symp
  • 発表場所: Germany(Oral)
  • 年月日: 2008-09-30
• [学会発表] Thermoelectrics of Kondo semiconductors and intermetallic clathrates (2008)
  • 著者名/発表者名: 高畠敏郎
  • 学会等名: ARW Workshop on Properties and Applications of Thermoelectric Materials
  • 発表場所: Hvar, Croatia(Invited)
  • 年月日: 2008-09-20
• [学会発表] Thermoelectric properties of f-electron compounds with hybridization gaps (2008)
  • 著者名/発表者名: 高畠敏郎
  • 学会等名: 25th Rare Earth Research Conf
  • 発表場所: Tuscaloosa, Alabama, USA(Invited)
  • 年月日: 2008-06-23
• [学会発表] Thermal conductivity reduction by rattling of nonmagnetic guest ions in skutterudites AT4Sb12 (A=Ca, Sr, Ba, La; T=Fe, Ru, Os) and intermetallic clathrates A8Ga16X30 (A=Sr, Ba; X=Si, Ge, Sn) (2007)
  • 著者名/発表者名: 高畠敏郎
  • 学会等名: Intern. Conf. on New Quantum Phenomena in Skutterudite and Related Systems
  • 発表場所: Kobe, Japan(Oral)
  • 年月日: 2007-09-27
• [学会発表] Thermoelectricity in carrier- controlled clathrates A8Ga16X30 (A=Sr, Ba; X =Ge, Sn) (2006)
  • 著者名/発表者名: 高畠敏郎
  • 学会等名: 25th Intern. Conf. on Thermoelectrics
  • 発表場所: Vienna, Austria(Invited)
  • 年月日: 2006-08-08
• [図書] 熱電変換技術ハンドブック,第2章熱電変換材料,希土類近藤半導体(監修梶川武信) (2008)
  • 著者名/発表者名: 高畠敏郎
  • 総ページ数: 170-175
  • 出版者: NTS出版
• [図書] 土類の機能と応用,第5章エレクトロニクス機能分野への応用4. 熱電変換材料(監修:足立吟也) (2006)
  • 著者名/発表者名: 北川二郎,高畠敏郎
  • 総ページ数: 205-211
  • 出版者: シーエムシー出版
• [図書] 熱電変換システムの高効率化・高信頼性化技術第1章第4節充填スクッテルダイト (2006)
  • 著者名/発表者名: 高畠敏郎
  • 総ページ数: 62-73
  • 出版者: 技術情報協会
• [備考] 鬼丸孝博,高畠敏郎「カゴ構造と異種電子系が作り出す強相関現象希土類内包カゴ物質育成」科学新聞2010年3月26日
• [備考] 豊田直樹,高畠敏郎,宇田川眞行「原子のラットリング振動テラヘルツ光撮影に成功」科学新聞2009年7月17日
• [備考] 宇田川眞行,高畠敏郎「熱伝導率の原因解明」毎日新聞2008年5月20日朝刊6頁
• [備考] 宇田川眞行,高畠敏郎「熱伝導制御原子の動き解明」科学新聞2008年6月6日
• [備考] 宇田川眞行,高畠敏郎「夢の熱電物質開発へ」中国新聞2008年5月31日朝刊1頁賞 (1)宇田川眞行,高畠敏郎第7回広島大学学長表彰,2008年11月26日「熱電変換クラスレートの熱伝導率抑制の機構を解明」