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本研究計画は、flexibleに構造を変化しうる分子系について、コンフォメーションダイナミックスを量子力学的現象として観測し、その制御を目指すものである。本年度の成果は下記の通りである。
コンフォメーション変化をもたらす運動自由度について、幅広いエネルギー領域で振動準位構造を詳細に特定するために、非線形高分解能コヒーレント分光の開発に取り組んだ。昨年度に開発した連続発振リングTi:Sレーザーの出力をパルス的に増幅するシステムに加えて、連続発振半導体レーザーをシード光とするパラメトリック増幅により、単一縦モードのナノ秒パルス光を発生するシステムの製作を行なった。共振器を必要としない簡潔な構成で、十分な出力が得られることを確認した。
高励起量子準位へ内部状態分布を高い効率で移動する方法を開拓し、コンフォメーション制御を実現するために、「超高速非断熱過程による分布操作」の開発を行なっている。これは、非共鳴な高強度フェムト秒パルスとの相互作用によって「瞬間的に」分子に撃力を加え、分子の運動を制御するものである。昨年度に引き続いて分子の回転励起に対する実証実験に取り組み、特に、ベンゼンに関して、実験上ならびに理論上で詳細な検討を行なった。ここで、パルス対による励起と状態選択的検出の併用によって、回転量子波束を実験的に再構築できることを始めて明らかにした。また、ベンゼンクラスターを対象として、非断熱的振動励起の実験的検証を示唆する結果が得られた。
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