| 研究概要 |
今年度は,アンモニアのIRMS-TPD法によるYゼオライトのブレーンステッド酸点に関する研究を詳しく行なった.これは,Yゼオライトが,工業触媒としてもっとも良く利用されているゼオライトであり,またTサイトとよばれるSiまたはAlカチオンの位置するサイトの構造が一種類しかないという単純な構造の特徴があるためである.一つのTサイトは正四面体の真ん中にあり,その周りに4種のOHが位置するため,結局4種のブレーンステッド酸OHが存在し得る.これらを別々に測定し,その酸量と酸強度を決定することにより,ブレーンステッド酸点の発現とその性質に関する基礎的な理解を得ることができると考えられる.また,同時に触媒活性との相関性についても,有用な情報が得られるはずである.
このような観点でおこなった研究では,HYゼオライトに4種のブレーンステッド酸性OHを検出し,その酸量と酸強度の決定を行なうことができた.結論的には,そのうち一つはYゼオライトの狭い細孔内に位置しており,正確には酸性質を示していないこと,また構造的には可能性のある一つのOHの同定にはあいまいさが残ることがわかった.
また,USYと呼ばれる工業的に利用されている高活性Yゼオライト触媒には,通常存在しない強い酸性質をもつブレーンステッド酸OHがあり,これが触媒活性の要因であると結論した.
また,トルエンの吸着に関する非常に興味深い事実を見出した.これは,トルエンがNaカチオン上で強く吸着し,その強度はゼオライトの構造に依存し,強度の序列は酸強度のそれとまったく同じであることがわかった.カチオン性がゼオライトの構造に依存することをサポートする実験結果として興味深い.
今後は,さらにさまざまなゼオライトにこの方法を応用し,ブレーンステッド酸点の発現とその性質に関する詳細な研究を展開する.
|
