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2006 年度 実績報告書

星間分子生成機構の解明にむけて:解離性再結合反応の第一原理シミュレーション

研究課題

研究課題/領域番号 18350001
研究機関北海道大学

研究代表者

武次 徹也  北海道大学, 大学院理学研究院, 教授 (90280932)

キーワード星間分子 / 解離性再結合反応 / 第一原理分子動力学 / 状態平均CASSCF / H3O+ / CH3+ / 同位体効果 / Rydberg状態
研究概要

今年度はH_3O^++e^-およびCH_3^++e^-に対して状態遷移を考慮した第一原理分子動力学シミュレーションを行い、解離性再結合反応の動力学的描像を調べた。電子状態計算には状態平均CASSCF法を適用し、TZP基底関数を用いた。反応に関わる電子励起状態を考慮に入れ、状態遷移はTullyの最小遷移数アルゴリズムを採用した。量子化学計算にはMOLPROを用い、得られたエネルギー、エネルギー勾配、非断熱結合ベクトルを利用して原子核および電子の自由度を時間発展させる動力学プログラムを開発した。前者の反応に対してはindirect processを想定して原子価状態とRydberg状態を考慮したシミュレーションを行い、地上実験により報告されている4種の解離生成物への分岐比を定性的に再現することができた。また、重水素置換したHD_2O^++e^-に対するシミュレーションも行い、動的同位体効果を吟味した。星間空間では重水素を含む化合物が過剰に大きくなることが報告されているが、その結果がシミュレーションにより再現された。後者のCH_3++e^-に対してはカチオンの基底状態と中性種の解離性原子価状態の交差点を経由するdirect processを想定し、第一原理分子動力学計算により交差点を多数求めた。カチオンの基底状態と交差するのは下から7番目の状態であり、CH_3^+のゼロ点振動エネルギーの範囲内にあることがわかった。これら交差点より動力学計算を行ったところ、すべてCH_2+Hとなることが示された。ただし解離したCH_2は激しく振動しており、CH+HまたはC+H_2に解離する可能性がある。

  • 研究成果

    (7件)

すべて 2006

すべて 雑誌論文 (6件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Theoretical elucidation of the unusually high [HNC]/[HCN] abundance ratio in interstellar space : two-dimensional and two-state quantum wave packet dynamics study on the branching ratio of the dissociative recombination reaction HCNH^++ e^-→HNC/HCN + H2006

    • 著者名/発表者名
      K.Ishii
    • 雑誌名

      Astrophys. J 636

      ページ: 927-931

  • [雑誌論文] Reduced-dimensionality and direct trajectory calculations for the C(^3P_J)+ NH_2(^2B_2) reaction2006

    • 著者名/発表者名
      T.Takayanagi
    • 雑誌名

      Chem. Phys. Lett. 417

      ページ: 143-148

  • [雑誌論文] Ab initio surface hopping simulation on dissociative recombination of H_3O^+2006

    • 著者名/発表者名
      M.Kayanuma
    • 雑誌名

      Chem. Phys. Lett. 418

      ページ: 511-518

  • [雑誌論文] Highly accurate potential energy and dipole moment surfaces for vibrational state calculations of methane2006

    • 著者名/発表者名
      C.Oyanagi
    • 雑誌名

      J. Chem. Phys. 124

      ページ: 064311(8 page)

  • [雑誌論文] Ab initio prediction of the spectroscopic constants of NaN : Another potential candidate for a new Na-bearing interstellar molecule2006

    • 著者名/発表者名
      K.Ishii
    • 雑誌名

      Chem. Phys. Lett. 427

      ページ: 1-4

  • [雑誌論文] Theoretical prediction of noble gas compounds : Ng-Pd-Ng and Ng-Pt-Ng2006

    • 著者名/発表者名
      Y.Taketsugu
    • 雑誌名

      J. Chem. Phys. 125

      ページ: 154308(10 page)

  • [図書] すぐできる量子化学計算ビギナーズマニュアル2006

    • 著者名/発表者名
      武次徹也
    • 総ページ数
      230
    • 出版者
      講談社サイエンティフィク

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公開日: 2008-05-08   更新日: 2016-04-21  

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