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2007 年度 実績報告書

固液界面反応の赤外分光イメージング

研究課題

研究課題/領域番号 18350038
研究機関北海道大学

研究代表者

大澤 雅俊  北海道大学, 触媒化学研究センター, 教授 (00108466)

研究分担者 山方 啓  北海道大学, 触媒化学研究センター, 助教 (60321915)
キーワード赤外分光 / 分光イメージング / 固液界面構造 / 表面増強赤外分光 / 電気化学振動 / 電極触媒反応 / 反応中間体 / ギ酸
研究概要

本研究は、固液界面で二次元的なパターンを形成しながら進行する反応(Chemical wave)を赤外分光法でリアルタイムに追跡する新しい手法を開発することを目的とした。他の光学顕微鏡と異なり、特定官能基の吸収の強弱をイメージ化すれば、時々刻々と変化する分子の分布と反応の広がりが観察できると期待される。ただし、対象は単分子以下の超微量であり、溶媒の吸収に妨害されるので、通常の赤外顕微分光では実現が難しい。本研究では、内部反射配置の表面増強赤外分光法(ATR-SEIRAS)でこの問題を解決することとし、光源、球面鏡2枚、波長可変赤外フィルター、チャンネルマルチチャンネルMCT検出器からなる最大限に簡素で明るい赤外分光イメージング装置を製作した。通常の透過条件での測定では何ら問題がないことを確認した。また、パターン化した電極を用いた固液界面の測定でも、20μmの空間分解能が得られた。これと並行して、Chemical waveがもっとも形成されやすいと考えられるPt電極表面でホルムアルデヒド酸化の(空間平均での)電気化学振動を高速スキャンFT-IRで検討し、振動がフォルメート種を中間体とする主反応経路と、被毒種COを経る副次経路の相互作用の結果生じることを明らかにした。この測定から、COが何らかの空間パターンを形成することが示唆されたので、最終段階として、製作した赤外分光イメージング装置を用いた電極表面の観察を行い、実際にPt電極表面上の吸着COが不均一な分布をしていることを見出した。ただし、イメージのコントラストが十分でなく、予想されているパターンと異なっているので、真にChemical waveを観察したかどうかまだ確認できていない。イメージ取り込みの高速化、コントラストの改善方法など、まだ技術的に克服すべき問題が残されているので、今後も検討を継続していく予定である。

  • 研究成果

    (16件)

すべて 2008 2007 その他

すべて 雑誌論文 (8件) (うち査読あり 7件) 学会発表 (6件) 図書 (1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Structure of Water at the Electrified Platinum-Water Interface: A Study by Surface-Enhanced Infrared Absorption Spectroscopy2008

    • 著者名/発表者名
      M. Osawa,
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C 112

      ページ: 4248-4256

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Surface-Enhanced Infrared Absorption Spectroscopic Studies of Adsorbed Nitrate, Nitric Oxide, and Related Compounds 1: Reduction of Adsorbed NO on a Platinum Electrode2008

    • 著者名/発表者名
      K. Nakata
    • 雑誌名

      Langmuir 24

      ページ: 4352-4357

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Surface-Enhanced Infrared Absorption Spectroscopic Studies of Adsorbed Nitrate, Nitric Oxide, and Related Compounds 2: Nitrate Ion Adsorption at a Platinum Electrode2008

    • 著者名/発表者名
      K. Nakata
    • 雑誌名

      Langmuir 24

      ページ: 4358-4363

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 表面増強赤外吸収分光による電極界面の超高速ダイナミクスの追跡2008

    • 著者名/発表者名
      山方 啓
    • 雑誌名

      Electrochemistry 76

      ページ: 208-213

  • [雑誌論文] Seeded growth fabrication of Cu-on-Si electrodes for in situ ATR-SEIRAS applications2007

    • 著者名/発表者名
      H.-F. Wang
    • 雑誌名

      Electrochimica Acta 52

      ページ: 5950-5957

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hydrogen adsorption and hydrogen evolution reaction on a polycrystalline Pt electrode studied by surface-enhanced infrared absorption spectroscopy2007

    • 著者名/発表者名
      K. Kunimatsu
    • 雑誌名

      Electrochimica Acta 52

      ページ: 5715-5724

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electrocatalytic Oxidation of Formaldehyde on Platinum under Galvanostatic and Potential Sweep Conditions Studied by Time-Resolved Surface-Enhanced Infrared Spectroscopy2007

    • 著者名/発表者名
      G. Samjeske,
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C 111

      ページ: 15074-15083

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Surface Structure Dependent Electro-oxidation of Dimethyl Ether on Platinum Single-Crystal Electrodes2007

    • 著者名/発表者名
      Y.-J. Tong
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C 111

      ページ: 18836-18838

    • 査読あり
  • [学会発表] Pt電極界面におけるCOの脱離と水分子の構造変化2007

    • 著者名/発表者名
      山方 啓
    • 学会等名
      第27回表面科学講演大会
    • 発表場所
      東大生産技術研究所(東京)
    • 年月日
      2007-11-01
  • [学会発表] Surface-Enhanced Infrared Absorption Spectroscopy(SEIRAS): A Sister of SERS2007

    • 著者名/発表者名
      M. Osawa
    • 学会等名
      Colloquim Spectroscopium Internationale XXXV
    • 発表場所
      Xiamen, China Xiamen People's Hall
    • 年月日
      2007-09-26
  • [学会発表] A new insight into the reaction mechanism of oscillations during the oxidation of formaldehyde at Pt film-electrodes based on in-situ time-resolved surface-enhanced IR spectroscopy(SEIRAS)2007

    • 著者名/発表者名
      G. Samjeske
    • 学会等名
      58th Annual Meeting of International Society of Electrochemistry,
    • 発表場所
      Banff, Canada The Banff Centre
    • 年月日
      2007-09-12
  • [学会発表] Structure of Water at Pt-Acid Interface: "Picosecond dynamics at the electric double layers2007

    • 著者名/発表者名
      A. Yamakata
    • 学会等名
      International Conference on Electrified Interface 2007
    • 発表場所
      サホロリゾート(北海道)
    • 年月日
      2007-06-27
  • [学会発表] Structure of Water at Pt-Acid Interface: A Surface-Enhanced Infrared Study2007

    • 著者名/発表者名
      M. Osawa
    • 学会等名
      International Conference on Electrified Interface 2007
    • 発表場所
      サホロリゾート(北海道)
    • 年月日
      2007-06-26
  • [学会発表] Time-resolved surface-enhanced infrared absorption spectroscopy(SEIRAS)at the electrochemical interface: From millisecond to picoseconds2007

    • 著者名/発表者名
      M. Osawa
    • 学会等名
      International Conference in Advanced Vibrational Spectroscopy 4
    • 発表場所
      Coruf, Greece Corfu Holiday Palace
    • 年月日
      2007-06-14
  • [図書] In-situ Spectroscopic Studies of Adsorption at the Electrode and Electrocatalys is(Eds., S.-G. Sun, P. A. Christensen, and A. Wieckowski)2007

    • 著者名/発表者名
      M. Osawa(分担執筆)
    • 総ページ数
      209-246(Chapter 7)
    • 出版者
      Elsevier
  • [備考]

    • URL

      http://www.cat.hokudai.ac.jp/osawa/

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公開日: 2010-02-04   更新日: 2016-04-21  

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