プロトン・電子移動を伴うビルトイン型キノン補酵素依存性酵素の精密反応機構

2008 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 18350085
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 生体関連化学
• 研究機関: 大阪大学
• 研究代表者: 岡島 俊英 大阪大学, 産業科学研究所, 准教授 (10247968)
• 研究分担者: 谷澤 克行 大阪大学, 産業科学研究所, 教授 (20133134)
• 研究期間 (年度): 2006 – 2008
• キーワード: 酵素 / 蛋白質 / トンネル効果 / X 線結晶解析 / 補酵素

研究概要

ビルトイン型キノン補酵素を含む銅含有アミン酸化酵素およびキノヘモプロテイン・アミン脱水素酵素を対象に、X 線結晶解析による反応中間体の構造解析と溶液中の詳細な速度論解析を組み合わせることによって、その反応メカニズムを解析した。酵素反応を効率的に進行させるために、酵素反応におけるプロトントと電子移動が、補酵素と酵素構造の連携によって、精密に制御されていることがわかった。

研究成果

• [雑誌論文] 分子内架橋構造をもちトリプトファン残基に由来するキノン補酵素の生合成機構 (2009)
  • 著者名/発表者名: 岡島 俊英,谷澤 克行
  • 雑誌名: 化学と生物 ページ: 0
• [雑誌論文] Further insight into the mechanism of stereoselective proton abstraction by bacterial copper amine oxidase (2008)
  • 著者名/発表者名: M. Taki, K. Tanizawa(8人中6 番目), and T. Okajima(8 番目)
  • 雑誌名: Biochemistry 2008, 47, ページ: 7726-7733
  • 査読あり
• [雑誌論文] Trapping of a dopaquinone intermediate in the TPQ cofactor biogenesis in a copper-containing amine oxidase from Arthrobacter globiformis. (2007)
  • 著者名/発表者名: R. H. Moore, T. Okajima (8 人中6番), and K. Tanizawa (7番)
  • 雑誌名: J. Am. Chem. Soc. 2007, 129 ページ: 11524-1134
  • 査読あり
• [雑誌論文] (4)X 線結晶解析と反応速度論的解析に基づく銅アミン酸化酵素の触媒機構 (2006)
  • 著者名/発表者名: 岡島俊英,谷澤克行
  • 雑誌名: 日本応用酵素協会誌 41 ページ: 1-7
• [雑誌論文] Involvement of a Putative [Fe-S]-Cluster-binding Protein in the Biosynthesis of Quinohemoprotein Amine Dehydrogenas (2006)
  • 著者名/発表者名: K. Ono, T. Okajima, M. Tani, S. Kuroda, D. Sun, V. L. Davidson, and K. Tanizawa
  • 雑誌名: J. Biol. Chem., 281 ページ: 13672-13684.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Crystal Structures of Cytochrome cL and Methanol Dehydrogenase from Hyphomicrobium denitrificans: Structural and Mechanistic Insights into Interactions between the Two Proteins (2006)
  • 著者名/発表者名: M. Nojiri, D. Hira, K. Yamaguchi, T. Okajima, K. Tanizawa, and S. Suzuki
  • 雑誌名: Biochemistry 45 ページ: 3481-3492.
  • 査読あり
• [学会発表] Conformational Flexibility of the TPQ Cofactor in Bacterial Copper Amine Oxidase. (2009)
  • 著者名/発表者名: T. Okajima, S. Nakanishi, and K. Tan
  • 学会等名: 12th SANKEN International Symposium /Joint Meeting of The 7th SANKEN Nanotechnology Center Symposium/The 2nd SANKEN MSTeC Symposium/The 1st SANKEN Alliance Symposium
  • 発表場所: Suita, Osaka, JAPAN
  • 年月日: 2009-01-22
• [学会発表] 銅含有アミン酸化酵素補酵素生成機構の解明:補酵素前駆体チロシン残基のフレキシビリティを制御するアスパラギン残基の役割 (2008)
  • 著者名/発表者名: 元山 暁仁、中西 将太、黒田 俊一、岡島 俊英、谷澤 克行
  • 学会等名: 第31回日本分子生物学会年会・第81回日本生化学会大会合同大会
  • 発表場所: 神戸
  • 年月日: 20081209-12
• [学会発表] キノヘムプロテイン・アミン脱水素酵素の補酵素生合成機構の解明:αサブユニットに結合したヘム分子の役割 (2008)
  • 著者名/発表者名: 米倉 弘倫、岡島 俊英、小野 和利、黒田 俊一、谷澤 克行
  • 学会等名: 第31回日本分子生物学会年会・第81回日本生化学会大会合同大会
  • 発表場所: 神戸
  • 年月日: 20081209-12
• [学会発表] 速度論および構造解析に基づく酵素触媒反応におけるプロトントンネリング機構の解析 (2008)
  • 著者名/発表者名: 村川 武志、岡島 俊英、谷澤 克行、林 秀行
  • 学会等名: 第31回日本分子生物学会年会・第
  • URL: 81回日本生化学会大会合同大会
  • 発表場所: 神戸
  • 年月日: 20081209-12
• [学会発表] Conformationl Flexibility of the TPQ cofactor in Bacterial Copper Amine Oxidase (2008)
  • 著者名/発表者名: T. Okajima, S. Nakanishi, T. Murakawa, H. Hayashi, and K. Tanizawa
  • 学会等名: The Second International Interdisciplinary Conference on Vitamins, Coenzymes, and Biofactors
  • 発表場所: Athens, Georgia, USA.
  • 年月日: 20081026-31
• [学会発表] Involvement of an iron sulfur protein and a subtilisin-like protease in the biogenesis of quinohemoprotein amine dehydrogenase (2008)
  • 著者名/発表者名: T. Okajima, K. Ono and K. Tanizawa
  • 学会等名: Japan-Holland Joint Seminar on New Aspects in Enzyme Science and Biotechnology, Fukuoka, Japan
  • 発表場所: Fukuoka, Japan
  • 年月日: 20080928-30
• [学会発表] 酵素触媒反応におけるプロトントンネリング:反応速度論と中間体構造に基づく銅含有アミン酸化酵素の触媒機構解析 (2008)
  • 著者名/発表者名: 岡島俊英
  • 学会等名: 日本農芸化学会2008年度大会、名古屋
  • 年月日: 200803226-29
• [図書] Copper Amine Oxidases: Structures, Catalytic Mechanisms and Role in Pathophysiology edited by G. Floris and B. Mondovi, Metal Substitution of Copper Amine Oxidases (2009)
  • 著者名/発表者名: S. Suzuki, T. Okajima, and K. Tanizawa
• [図書] Copper Amine Oxidases: Structures, Catalytic Mechanisms and Role in Pathophysiology edited by G. Floris and B. Mondovi, Mechanism of TPQ biogenesis in prokaryotic copper amine oxidase (2009)
  • 著者名/発表者名: T. Okajima and K. Tanizawa
• [図書] 酵素ハンドブック第3版(八木 達彦ら編) (2008)
  • 著者名/発表者名: 岡島 俊英、谷澤 克行
  • 出版者: 朝倉書店