地球温暖化にかかわる大気微量分子の反応過程の研究

2006 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 18510009
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 研究機関: 名古屋大学
• 研究代表者: 松見 豊 名古屋大学, 太陽地球環境研究所, 教授 (30209605)
• キーワード: 環境変動 / 化学物理 / 温室効果気体 / 反応過程 / ラボ実験 / 代替フロン / レーザー分光

研究概要

真空紫外レーザー誘起蛍光法を用いて、温室効果気体の反応過程および光分解過程をラボ実験により調べた。対象となる原子・分子の検出のために連続波長可変真空紫外レーザー光を、KrやXeなどの気体の非線形効果で発生させた。2台の色素レーザーを1台のXeClエキシマレーザーで励起し、希ガスを媒体とした四光波混合の差周波発生で真空紫外領域の連続波長可変レーザー光を得た。検出レーザーパルスに先立ち活性種を作り出す光分解レーザーパルスを照射した。レーザーパルス時間幅は全解・検出用とも10〜20nsであり、毎秒10パルスの繰り返しである。光分解と検出の二つのレーザーのパルスの間の遅延時間を50nsから100μsの範囲で調節することにより、反応進行状況を刻々と観測することができるようにした。反応セルは常にポンプで排気されているフローのシステムで、活性原子・ラジカルの親分子と反応分子の混合気体を流した。代替フロンガスの大気中の反応過程を調べた。代替フロンとして使用されているHFC(Hydro-Fluoro-Carbon)および新規のエーテル類およびケトン類の大気反応過程を調べた。真空紫外レーザーを使用してこれらの化合物と塩素原子Clとの反応過程を調べた。原応速度定数を正確に求めて、反応過程を明らかにした。米国のフォード社の中央研究所のTimothy J.Wallington博士と協力して、代替フロンとOHラジカルとの反応速度を求める実験を行った。光化学チャンバーとフーリエ赤外分光測定によりこれらの反応の速度を求めることが出来た。反応生成物についても情報を得ることが出来た。分解・除去のテクノロジー開発に不可欠であるだけでなく、これらの物質の継続した使用についてどの程度の制限を与える必要があるかについての判断を下すのに必要な基礎的情報を得ることが出来た。

研究成果

• [雑誌論文] Kinetics of the gas phase reactions of chlorine atoms with a series of ketones (2007)
  • 著者名/発表者名: F.Taketani, Y.Matsumi, 他2名
  • 雑誌名: Chem. Phys. Letters 431 ページ: 257-260
• [雑誌論文] Trace detection of atmospheric NO2 by laser-induced fluorescence using a GaN diode laser and a diode-pumped YAG laser (2007)
  • 著者名/発表者名: F.Taketani, Y.Matsumi, 他2名
  • 雑誌名: Applied Optics 46 ページ: 907-914
• [雑誌論文] Atmospheric Chemistry of CF3CH=CH2 and C4F9CH=CH2 : Products of the Gas-Phase Reactions with Cl Atoms and OH Radicals. (2007)
  • 著者名/発表者名: T.Nakayama, Y.Matsumi, 他8名
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. A111 ページ: 909-915
• [雑誌論文] Pulsed laser photolysis vacuum UV laser-induced fluorescence kinetic study of the gas-phase reactions of Cl(2P3/2) atoms with C3-C6 ketones (2007)
  • 著者名/発表者名: K.Takahashi, Y.Matsumi, 他2名.
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. A111 ページ: 1271-1276
• [雑誌論文] Vacuum ultraviolet laser-induced fluorescence kinetic study of the reactions of Cl atoms with fluoroalkenes (CxF2x+1CH=CH2, x=1,2,4,6,and 8) at low pressures (2007)
  • 著者名/発表者名: K.Takahashi, Y.Matsumi, 他3名
  • 雑誌名: International Journal of Chemical Kinetics (in press)
• [雑誌論文] Laboratory study of O(^1S) formation process in the photolysis of O_3 and its atmospheric implications (2006)
  • 著者名/発表者名: T.Nakayama, Y.Matsumi, 他2名
  • 雑誌名: J. Atmospheric Chemistry 53 ページ: 107-122
• [雑誌論文] Kinetic study of the collisional quenching of spin-orbitally excited atomic chlorine, Cl(^2P_<1/2>), by H_2O, D_2O, and H_2O_2 (2006)
  • 著者名/発表者名: M.Kono, Y.Matsumi, 他1名
  • 雑誌名: Chem. Phys. Lett. 418 ページ: 15-18
• [雑誌論文] Scavenging of pollutant acid substances by Asian mineral dust particles (2006)
  • 著者名/発表者名: J.Matsumoto, Y.Matsumi, 他5名
  • 雑誌名: Geophys. Res. Lett. 33・7 ページ: L07816,10.1029/2006GL025782
• [雑誌論文] Seasonal variation of carbon monoxide in northern Japan : Frourier transform IR measurements and source-labeled model calculations (2006)
  • 著者名/発表者名: M.Koike, Y.Matsumi, 他6名
  • 雑誌名: J. Geophys. Res. 111 ページ: 10.1029/2005JD006643