超長寿命触媒微粒子によるセンチメートル長垂直配向単層カーボンナノチューブ合成

2006 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 18651061
• 研究機関: 早稲田大学
• 研究代表者: 川原田 洋 早稲田大学, 理工学術院, 教授 (90161380)
• キーワード: ナノ材料創製 / ナノ構造形成・制御 / 長尺単層カーボンナノチューブ / 超長寿命触媒微粒子

研究概要

我々の触媒は30時間以上活性を保ち、単層カーボンナノチューブが成長し続けるが、単層カーボンナノチューブが長くなるほどカーボンラジカルの拡散距離が長くなるために、成長速度は時間とともに減少する。そこで、隙間をあけて拡散距離を短くするためにパターン成長を行った。円柱状にパターン成長した場合は、パターンなしに比べて、同じ10時間成長にも関わらず600um長く伸びた。これは、単層カーボンナノチューブの根元にある触媒微粒子に、パターン成長の側壁から多量の前駆体が進入可能になったからである。ハニカム構造のパターン成長を用い30時間成長を行った結果、5.2mmの垂直配向単層カーボンナノチューブが得られた。これは、現時点で垂直配向単層カーボンナノチューブにおいて世界で最も高い値である。しかし、この成長においても時間とともに成長速度が減少した。これはハニカム中の600umの隙間においてもラジカルの拡散が抑制されてしまうことを示している。より大きな隙間ならば単層カーボンナノチューブの成長速度が減少しないと考え、ライン状のパターン(4mm x 0.3mm)を用いたところ、20時間の成長でも成長速度は時間に比例し、線形な成長が得られた。
また、さらなる高速成長の達成のためにCVD条件の最適化を行った。その結果、成長速度に大きな影響を与えるパラメータは温度であることが分かった。これまで用いていた600℃での成長に比べ、690℃では約3倍の850um/hという高い成長速度が得られた。これは、高い温度によってラジカルの拡散係数が上昇したことと、触媒の活性が高まったことによると考えられる。この温度において20時間の成長において5.3mmまでカーボンナノチューブを伸長することに成功した。今後、この最適CVD条件とパターン成長を組み合わせることによりさらに長尺な単層カーボンナノチューブの合成が期待できる。

研究成果

• [雑誌論文] Growth Kinetics of 0.5cm Vertically Aligned Single-Walled Carbon Nanotubes (2007)
  • 著者名/発表者名: G.F.Zhong, T.Iwasaki, J.Robertson, H.Kawarada
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. B 111 ページ: 1907-1910
• [雑誌論文] Semi-quantitative study on the fabrication of densely packed and vertically aligned single-walled carbon nanotubes (2006)
  • 著者名/発表者名: G.F.Zhong, T.Iwasaki, H.Kawarada
  • 雑誌名: Carbon 44, 10 ページ: 2009-2014
• [雑誌論文] Fabrication of T-shaped gate diamond Metal-Insulator-Semiconductor Field-Effect Transistors (2006)
  • 著者名/発表者名: Matsudaira, H., Umezawa, H., Kawarada
  • 雑誌名: Jpn. J. Appl. Phys. 45, 7 ページ: 5681-5684
• [雑誌論文] Label-free DNA sensors using diamond FETs (2006)
  • 著者名/発表者名: K.S.Song, et al.
  • 雑誌名: Phvs. Rev. E 74(4) ページ: 041919 Part1
• [雑誌論文] pH-sensitive diamond field-effect transistors (FETs) with directly aminated channel surface (2006)
  • 著者名/発表者名: K.S.Song, et al.
  • 雑誌名: Analytica Chimica Acta 573-574 ページ: 3-8
• [雑誌論文] DNA Micropatterning on Polycrystalline Diamond via One?Step Direct Amination (2006)
  • 著者名/発表者名: G.J.Zhang, et al.
  • 雑誌名: Langmuir 22 ページ: 3728-3734
• [雑誌論文] Low-Temperature Growth of Vertically Aligned Single-Walled Carbon Nanotubes by Radical CVD (2006)
  • 著者名/発表者名: T.Iwasaki, G.Zhong, H.Kawarada
  • 雑誌名: New Diam Front C Tec 16, 3 ページ: 177-184
• [雑誌論文] Characterization of DNA Hybridization on Partially Aminated Diamond by Aromatic Compounds (2006)
  • 著者名/発表者名: J.H.Yang.et al.
  • 雑誌名: Langmuir 22 ページ: 11245-11250
• [雑誌論文] Characterization of Direct Immobilized Probe DNA on Partially Functionalized Diamond Solution-gate Field-effect Transistors (2006)
  • 著者名/発表者名: J.H.Yang, K.S.Song, S.Kuga, H.Kawarada
  • 雑誌名: Jpn. J. Appl. Phys. (Express Letter) 45, 42 ページ: L1114-L1117
• [雑誌論文] Trapping mechanism on oxygen-terminated diamond surfaces (2006)
  • 著者名/発表者名: Y.Itoh, Y.Sumikawa, H.Umezawa, H.Kawarada
  • 雑誌名: Appl. Phys. Lett. 89(20) ページ: 203503
• [雑誌論文] Characterization of hybridization kinetics on functionalized diamond SGFETs for detecting single-mismatch oligonucleotides
  • 著者名/発表者名: J.H.Yang.et al.
  • 雑誌名: advanced functional materials (submitted)
• [雑誌論文] Characterization of immobilized DNA on functionalized ultradisnersed diamond
  • 著者名/発表者名: J.H.Yang, Y.Nakano, Y.Murakami, K.S.Song, H.Kawarada
  • 雑誌名: Chem. Phys.Lett. (submitted)
• [雑誌論文] Growth of Dense Single-walled Carbon Nanotubes in Nano-sized Silicon Dioxide Holes for Future Microelectronics
  • 著者名/発表者名: T.Iwasaki, et al.
  • 雑誌名: Carbon (submitted)