| 研究概要 |
グリセリンは、植物油からのバイオディーゼル製造の主たる副生成物であると同時にバイオマスリファイナリーのビルディングロックのひとつとして位置づけられており、再生可能なケミカルズとして注目を集めている。そのため、グリセリンの変換反応がさまざま検討されている中で、本研究は水素化分解によるプロパンジオールの合成反応用の触媒開発を行った。ここでは特に、金属触媒と固体酸触媒を組み合わせた二元機能型触媒について検討し、これまで報告されている触媒と比較してより低い反応温度で高い活性・選択性を示す触媒を見出した。さまざまな金属触媒と固体酸触媒の中で特に、Ru/Cと陽イオン交換樹脂であるアンバーリストの組み合わせが特に顕著な性能を示すことを明らかにし、特に興味深いことに、Ru/Cおよびアンバーリストが単独で示す触媒活性よりきわめて高い性能を示すことも見出した。反応機構に関する実験結果より、アンバーリストの酸点によりグリセリンがアセトールへと脱水され、金属触媒上でアセトールが水素化され1,2-プロパンジオールを選択的に与えていることを明らかにした。さらに、Ru/Cのおける炭素の種類を検討し、表面含酸素官能基が少なく、グラファイト性の高い担体のほうがより選択的に1,2-プロパンジオールを与えることも見出した。特に、金属触媒のキャラクタリゼーションの結果、Ru金属微粒子径の小さな触媒ほど、水素化分解反応選択性が高く、C-C結合切断反応であるデグラデーション反応に対する選択性が低くなることも明らかにした。
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