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下記の通り、赤外領域に遷移を持つ二つの系に着目し研究を行った。
1.カーボンナノチューブの非線形光学応答に関する研究
前年度までに電場変調分光を用いて電場に対する赤外光領域の光学応答の変化を明らかにしてきた。このスペクトル解析を行った結果、電場誘起光学応答変化には暗励起子が関与していることを明らかにした。暗励起子のエネルギー位置など、カーボンナノチューブの光学応答を理解するうえで重要な情報を明らかにした。またカーボンナノチューブをゼラチン中に埋め込んだ複合体を用いて配向薄膜を作製した。この配向薄膜を用いて、偏光や電場の方向に依存した非線形光学応答を測定した。解析の結果、関与する遷移双極子モーメントに関する詳細な情報を得た。
2.一次元モット絶縁体の電場誘起光学変化についての研究
一次元モット絶縁体として、K-TCNQおよびハロゲン架橋ニッケル錯体に注目して強電場印加下における光学応答の変化について研究を行った。これまでに弱電場下では、励起状態間の大きな遷移双極子モーメントによる巨大な三次非線形光学応答を示すことを明らかにしてきた。一方、今回の研究により、強電場下ではこれとはまったく異なる振る舞いが観察された。強電場印加により、絶縁状態を形成している秩序を有する電子状態が(可逆的に)破壊され、伝導状態や光学応答に変化が現れた。この応答はコヒーレントな非線形光学応答を示唆するものではないが、電場印加により赤外領域における光学応答を変化させられる可能性を示唆している。
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