ＮａＴａＯ３光触媒の活性サイト構造：世界最高効率を実現するしくみの放射光解析

2019 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 18F18029
• 研究機関: 神戸大学
• 研究代表者: 大西 洋 神戸大学, 理学研究科, 教授 (20213803)
• 研究分担者: SUDRAJAT HANGGARA 神戸大学, 理学(系)研究科(研究院), 外国人特別研究員
• 研究期間 (年度): 2018-04-25 – 2020-03-31
• キーワード: 半導体光触媒 / 人工光合成 / 電荷分離 / カチオンドーピング / ペロブスカイト / 濃度傾斜 / 水分解反応

研究実績の概要

Sr2+カチオンをドーピングしたタンタル酸カリウム（KTaO3）光触媒、およびLa3+をドーピングしたタンタル酸ナトリウム（NaTaO3）光触媒を対象に選んで、単一金属元素のドーピングによる収率向上のしくみを解析した。どちらの光触媒においても、ドーピングした金属元素は光触媒微粒子（一辺100 nm程度の角の丸い立方体）全体に均一に分布するのではなく、微粒子の表面付近に集中的に濃く分布していた。高濃度層の厚さは3 nm程度である。赤外吸収分光で評価した光励起電子量と水の全分解反応速度は、これら金属元素のドーピングによって10倍程度向上した。光触媒を合成するときの加熱時間を長くすることによって、ドーピングした金属元素を意図的に均一分散させた光触媒は、ドーピングしない光触媒と大差のない光励起電子量と全分解反応速度しか示さなかった。これらの実験結果にもとづいて、ドーピングした金属元素の濃度傾斜（光触媒微粒子表面で濃く内部で薄い）が伝導帯下端のエネルギー傾斜を作り出すために、光励起された電子と正孔が空間分離されて光励起電子量が増大し、水分解反応が加速されるしくみを提案した。
本年度内に査読付き原著論文3報を公開し、さら複数の原著論文を2020年度中に上梓する予定であり質・量ともに十分な研究成果を上げることができた。さらに、Hanggara Sudrajat（外国人特別研究員）が共同研究活動をとおして日本国内に多くの知己を得たことを強調したい。研究期間満了とともに母国インドネシアに帰国したSudrajatはUniversitas JemberのDepartment of Chemical Engineeringに着任した。放射光実験など必要に応じて再来日することも含めて、本研究で築いた協力関係をさらに発展させて、日本とインドネシアの科学交流を牽引する人材となることを大いに期待できる。

現在までの達成度 (段落)

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [国際共同研究] タンマサート大学(タイ)
  • 国名: タイ
  • 外国機関名: タンマサート大学
• [国際共同研究] カールスルーエ工科大学(ドイツ)
  • 国名: ドイツ
  • 外国機関名: カールスルーエ工科大学
• [国際共同研究] アイントホーフェン大学(オランダ)
  • 国名: オランダ
  • 外国機関名: アイントホーフェン大学
• [雑誌論文] Visible Light Responsive La and Fe Co-Doped NaTaO3 Photocatalysts: Local Structure around Dopants (2020)
  • 著者名/発表者名: Sudrajat, H.; Ichikuni, N.; Onishi, H.
  • 雑誌名: Chemical Physics 巻: 531 ページ: 110648
  • DOI: 10.1021/acsaem.9b01504
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Double Doping of NaTaO3 Photocatalysts with La and Mn for Strongly Enhanced Visible-Light Absorption (2020)
  • 著者名/発表者名: Sudrajat, H.; Kitta, M.; Ichikuni, N.; Onishi, H.
  • 雑誌名: ACS Applied Energy Materials 巻: 2 ページ: 7518-7526
  • DOI: 10.1016/j.chemphys.2019.110648
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Electron Population and Water Splitting Activity Controlled by Strontium Cations Doped in KTaO3 Photocatalysts (2019)
  • 著者名/発表者名: Sudrajat, H.; Dhakal, D.; Kitta, M.; Sasaki, T.; Ozawa, A.; Babel, S.; Yoshida, T.; Ichikuni, N.; Onishi, H.
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry C 巻: 123 ページ: 18387-18397
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.9b03640
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [学会発表] Water splitting activity of La-doped NaTaO3 photocatalysts sensitive to spatial distribution of dopants (2020)
  • 著者名/発表者名: Hanggara Sudrajat, Mitsunori Kitta, Ryota Ito, Shota Nagai, Tomoko Yoshida, Ryuzi Katoh, Bunsho Ohtani, Nobuyuki Ichikuni, Hiroshi Onishi
  • 学会等名: Annual meeting of Chemical Society of Japan-Hokkaido Branch
• [学会発表] 金属ドープチタン酸ストロンチウム光触媒のXAFS解析 (2020)
  • 著者名/発表者名: 戴娜敏, Hanggara Sudrajat, 一國伸之, 大西洋
  • 学会等名: 第125回触媒討論会
• [学会発表] LaとCrをダブルドープしたNaTaO3光触媒のXAFSによる構造解析 (2019)
  • 著者名/発表者名: 一國伸之, Hanggara Sudrajat, 周以重, 佐々木拓朗, 大西洋
  • 学会等名: 第22回XAFS討論会
• [学会発表] Three-Dimensional Analysis of Ca Dopant Atoms in a KTaO3(100) Wafer (2019)
  • 著者名/発表者名: Tomoya Fujiwara, Akira Sasahara, Koji Kimura, Hanggara Sudrajat, Naohisa Happo, Kouichi Hayashi, Hiroshi Onishi
  • 学会等名: 14th International Conference on the Structure of Non-Crystalline Materials (NMC-14)
  • 国際学会
• [学会発表] Fluorescence Study of Sodium Tantalate Photocatalysts Doped with Lanthanoid Cations (2019)
  • 著者名/発表者名: Dianqi Song, Hanggara Sudrajat, Takashi Tachikawa, Hiroshi Onishi
  • 学会等名: International Workshop on Frontier of Science and Technology for Solar Energy Conversion
  • 国際学会
• [備考] 神戸大学理学研究科化学専攻 大西研究室
  • URL: http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/
• [備考] 同上（英語版）
  • URL: http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-E.html
• [備考] 同上（インドネシア語版）
  • URL: http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-I.html
• [備考] 同上（タイ語版）
  • URL: http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-T.html
• [備考] 同上（中国語版）
  • URL: http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-C.html