還元系金属酵素の有機金属・クラスター化学

2008 年度 自己評価報告書

• 研究課題/領域番号: 18GS0207
• 研究種目: 学術創成研究費
• 配分区分: 補助金
• 研究機関: 名古屋大学
• 研究代表者: 巽 和行 名古屋大学, 物質科学国際研究センター, 教授 (10155096)
• 研究期間 (年度): 2006 – 2010
• キーワード: 金属-硫黄クラスター / ニトロゲナーゼ / ヒドロゲナーゼ / 金属酵素

研究概要

遷移金属元素を含む金属酵素はあらゆる生命活動に必須で、元素の特性を利用することによって温和な条件下で高効率・高選択反応を巧みに制御している。本研究課題では、生命体の還元反応を触媒する「還元系金属酵素」に焦点を当て、その活性部位にある複雑なクラスターを人工構築するとともに、温和な条件下で基質を活性化する酵素の反応機構を解明する。

研究成果

• [雑誌論文] Dinuclear Nickel Complexes Modeling the Structure and Function of the Acetyl CoA Synthase Active-Site (2009)
  • 著者名/発表者名: M. Ito, M. Kotera, Y. Song, T. Matsumoto, K. Tatsumi,
  • 雑誌名: Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 106(in press)
  • 査読あり
• [雑誌論文] Thiolate-bridged dinuclear iron(tris-carbonyl)-nickel complexes relevant to the active site of [NiFe] hydrogenase (2008)
  • 著者名/発表者名: Y. Ohki, K. Yasumura, K. Kuge, S. Tanino, M. Ando, Z. Li and K. Tatsumi
  • 雑誌名: Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 105 ページ: 7652-7657
  • 査読あり
• [雑誌論文] C-H Bond Activation of Heteroarenes Mediated by a Half-Sandwich Iron Complex of N-Heterocyclic Carbene (2008)
  • 著者名/発表者名: Y. Ohki, T. Hatanaka and K. Tatsumi
  • 雑誌名: J. Am. Chem. Soc. 130 ページ: 17174-17186
  • 査読あり
• [雑誌論文] Reversible Heterolysis of H_2 Mediated by an M-S(thiolate) Bond (M=Rh, Ir) : A Mechanistic Implication for [NiFe] Hydrogenase (2008)
  • 著者名/発表者名: Y. Ohki, M. Sakamoto and K. Tatsumi
  • 雑誌名: J. Am. Chem. Soc. 130 ページ: 11610-11611
  • 査読あり
• [雑誌論文] A Functional Hydrogenase Model : Reversible Interconversion of H_2 and H_2O by a Hydroxo/Sulfido-Bridged Dinuclear Ruthenium-Germanium Complex (2008)
  • 著者名/発表者名: T. Matsumoto, Y. Nakaya, N. Itakura and K. Tatsumi
  • 雑誌名: J. Am. Chem. Soc. 130 ページ: 2458-2459
  • 査読あり
• [雑誌論文] Heterolytic Dihydrogen Activation by a Sulfidoand Oxo-Bridged Dinuclear Germanium-Ruthenium Complex (2008)
  • 著者名/発表者名: T. Matsumoto, Y. Nakaya and K. Tatsumi
  • 雑誌名: Angew. Chem. Int. Ed. 47 ページ: 1913-1915
  • 査読あり
• [雑誌論文] DFT Study on Chemical N_2 Fixation by Using a Cubane-Type RuIr_3S_4 Cluster: Energy Profile for Binding and Reduction of N_2 to Ammonia via Ru-N-NH_x (x=1-3) Intermediates with Unique Structures (2008)
  • 著者名/発表者名: H. Tanaka, H. Mori, H. Seino, M. Hidai, Y. Mizobe, K. Yoshizawa
  • 雑誌名: J. Am. Chem. Soc. 130 ページ: 9037-9047
  • 査読あり
• [雑誌論文] Synthesis of New [8Fe-7S] Clusters: A Topological Link Between the Core Structures of P-cluster, FeMo-co, and FeFe-co of Nitrogenases (2007)
  • 著者名/発表者名: Y. Ohki, Y. Ikagawa and K. Tatsumi
  • 雑誌名: J. Am. Chem. Soc. 129 ページ: 10457-10465
  • 査読あり
• [雑誌論文] Dinitrogen Cleavage by a Diniobium Tetrahydride Complex : Formation of a Nitride and Its Conversion to Imide Species (2007)
  • 著者名/発表者名: F. Akagi, T. Matsuo, H. Kawaguchi
  • 雑誌名: Angew. Chem., Int. Ed. 46 ページ: 8778-8781
• [雑誌論文] The DIX Domain of Dishevelled Confers Wnt Signaling by Dynamic Polymerization (2007)
  • 著者名/発表者名: T. Schwarz-Romond, M. Fiedler, N. Shibata, P. Jonathan G. Butler, A. Kikuchi, Y. Higuchi
  • 雑誌名: Nat. Struct. Mol. Biol. 14 ページ: 484-492
  • 査読あり
• [図書] Methane Hydroxylation by First Row Transition Metal Oxides (2007)
  • 著者名/発表者名: K. Yoshizawa, K. Morokuma, D. G. Musaev. Eds
  • 総ページ数: Wiley-VCH
  • 出版者: Computational Modeling of Principles and Mechanisms of Transition Metal-Based Homogeneous Catalytic Processes
• [備考] 大木靖弘、第58回日本化学会進歩賞
• [備考] 大木靖弘、平成21年度文部科学大臣表彰若手科学者賞