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本研究では、分子性結晶に中赤外パルスを照射し、新しい機構に基づく巨大電子応答や超高速相転移の観測を目指した。まず、中赤外パルスの電場波形に沿った応答を観測するために位相安定な中赤外パルスを発生し、可視極短パルスと組み合わせたサブサイクル分光システムを構築した。それを用いて、中性イオン性転移系において分子振動励起による分子間電子移動を引き金とするイオン性－中性転移、及び、非共鳴励起による量子トンネル過程に起因するイオン性－中性転移を観測した。また、スピンパイエルス機構により二量体化したモット絶縁体において、量子トンネル過程によるキャリア生成をきっかけとしたスピンパイエスル相融解の観測に成功した。
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