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2019 年度 実績報告書

分子論的に予言するガラス転移の劇的スローダウン:遷移状態と輸送特性

研究課題

研究課題/領域番号 18H01188
研究機関大阪大学

研究代表者

金 鋼  大阪大学, 基礎工学研究科, 准教授 (20442527)

研究分担者 中村 壮伸  国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 主任研究員 (10642324)
川崎 猛史  名古屋大学, 理学研究科, 講師 (10760978)
芝 隼人  東北大学, 金属材料研究所, 特任助教 (20549563)
研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2022-03-31
キーワードガラス転移 / 過冷却液体 / 過冷却水 / ケージジャンプモデル / 高分子ガラス / ボゾンピーク
研究実績の概要

温度の低下に伴い過冷却液体の運動性は急激に低下し、ガラス転移温度以下では測定不可能となる。そのため過冷却液体はガラス転移を起こす原因を解明するための本質的な情報を保持している。分子レベルの局所構造が運動性逓減の原因と考えられているが、分子数個程度の局所構造と巨視的な輸送係数との関係を記述する枠組を構築する必要がある。分子スケールの局所構造が運動性を逓減させる現象としてケージ効果がある。ケージ効果とは周囲の分子で形成するケージが分子を一定時間拘束する現象であり、これにより分子の運動は低下して拡散係数は低下する。ゆえにケージ構造を明確に定義することは、局所構造-輸送係数の相関を解明する重要な手掛かりとなる。本年度、過冷却水をターゲットとした、ケージ効果と分子拡散の相関を抽出するゲージジャンプモデルを開発した。さらに、シリカガラス、金属ガラスとともに高分子ガラスにおいてもアモルファス性によるボゾンピークが見られることから、高分子のガラス化過程の振動状態密度解析をおこなった。そこでKremer-Grestモデルを用いた高分子溶融体の分子動力学シミュレーションをおこなった。その結果、分子量、屈曲性またさらに共重合性を系統的に変化させることにより、高分子ガラスにおけるボゾンピーク周波数とガラス転移温度の相関を見出した。特に、低分子ガラスのボゾンピークと直接比較することから高分子性に由来する部分との分離をおこない、ガラス温度決定のメカニズムに直結することがわかった。さらに、金属ガラスとシリカガラスを関連付けるポテンシャル調整型分子シミュレーションにおいてフラジリティに依存せずアモルファス性に由来する局在化モードが存在することをがわかった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本年度の成果として得た過冷却水における水素結合破断プロセスを解明するケージジャンプモデルの開発は、これを足掛かりとすれば一般のガラス物質における運動性逓減と輸送係数の関係、つまりフラジリティの分子論的起源解明できる一般的な枠組みが構築に結びつくと考えている。

今後の研究の推進方策

今後の研究により、ガラスの劇的スローダウンにおける構造緩和する経路と輸送係数・巨視的物性を結びつける解析を目指す。特にガラス状態において顕著なボゾンピークと輸送係数を直接結びつけることが必要不可欠でありこれを解決する。

  • 研究成果

    (38件)

すべて 2020 2019 その他

すべて 雑誌論文 (8件) (うち査読あり 8件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (29件) (うち国際学会 8件、 招待講演 3件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Local Density Fluctuation Governs the Divergence of Viscosity Underlying Elastic and Hydrodynamic Anomalies in a 2D Glass-Forming Liquid2019

    • 著者名/発表者名
      Shiba Hayato、Kawasaki Takeshi、Kim Kang
    • 雑誌名

      Physical Review Letters

      巻: 123 ページ: 265501

    • DOI

      10.1103/PhysRevLett.123.265501

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Boson peak, elasticity, and glass transition temperature in polymer glasses: Effects of the rigidity of chain bending2019

    • 著者名/発表者名
      Tomoshige Naoya、Mizuno Hideyuki、Mori Tatsuya、Kim Kang、Matubayasi Nobuyuki
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 9 ページ: 19514

    • DOI

      10.1038/s41598-019-55564-2

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Consistency of geometrical definitions of hydrogen bonds based on the two-dimensional potential of mean force with respect to the time correlation in liquid water over a wide range of temperatures2019

    • 著者名/発表者名
      Kikutsuji Takuma、Kim Kang、Matubayasi Nobuyuki
    • 雑誌名

      Journal of Molecular Liquids

      巻: 294 ページ: 111603

    • DOI

      10.1016/j.molliq.2019.111603

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Classification of mobile- and immobile-molecule timescales for the Stokes?Einstein and Stokes?Einstein?Debye relations in supercooled water2019

    • 著者名/発表者名
      Kawasaki Takeshi、Kim Kang
    • 雑誌名

      Journal of Statistical Mechanics: Theory and Experiment

      巻: 2019 ページ: 084004

    • DOI

      10.1088/1742-5468/ab3114

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Spurious violation of the Stokes?Einstein?Debye relation in supercooled water2019

    • 著者名/発表者名
      Kawasaki Takeshi、Kim Kang
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 9 ページ: 8118

    • DOI

      10.1038/s41598-019-44517-4

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Diffusion dynamics of supercooled water modeled with the cage-jump motion and hydrogen-bond rearrangement2019

    • 著者名/発表者名
      Kikutsuji Takuma、Kim Kang、Matubayasi Nobuyuki
    • 雑誌名

      The Journal of Chemical Physics

      巻: 150 ページ: 204502

    • DOI

      10.1063/1.5095978

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Bridging the gap between molecular dynamics and hydrodynamics in nanoscale Brownian motions2019

    • 著者名/発表者名
      Mizuta Keisuke、Ishii Yoshiki、Kim Kang、Matubayasi Nobuyuki
    • 雑誌名

      Soft Matter

      巻: 15 ページ: 4380~4390

    • DOI

      10.1039/c9sm00246d

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Free-energy analysis of the hydration and cosolvent effects on the β-sheet aggregation through all-atom molecular dynamics simulation2019

    • 著者名/発表者名
      Masutani Keiichi、Yamamori Yu、Kim Kang、Matubayasi Nobuyuki
    • 雑誌名

      The Journal of Chemical Physics

      巻: 150 ページ: 145101

    • DOI

      10.1063/1.5088395

    • 査読あり
  • [学会発表] ガラス形成液体の振動状態とそのフラジリティ依存性2020

    • 著者名/発表者名
      大門翔太, 水野英如, 金鋼, 松林伸幸
    • 学会等名
      日本物理学会第75回年次大会
  • [学会発表] 分子動力学シミュレーションは流体力学をどこまで記述できるのか?:流体力学半径の分子論的な描像2020

    • 著者名/発表者名
      金鋼, 水田圭亮, 石井良樹, 松林伸幸
    • 学会等名
      化学工学会第85回年会
  • [学会発表] 2次元ガラス形成液体の粘弾性特性と緩和過程2019

    • 著者名/発表者名
      芝隼人, 川崎猛史, 金鋼
    • 学会等名
      第33回分子シミュレーション討論会
  • [学会発表] 複雑な分子系の自由エネルギーを特徴づける反応座標の探索:コミッターと最尤推定法の融合2019

    • 著者名/発表者名
      森勇介, 岡崎圭一, 森俊文, 金鋼, 松林伸幸
    • 学会等名
      第33回分子シミュレーション討論会
  • [学会発表] 高分子ガラスのボゾンピーク:粗視化分子動力学シミュレーションによる起源解明2019

    • 著者名/発表者名
      友重直也, 水野英如, 金鋼, 松林伸幸
    • 学会等名
      第33回分子シミュレーション討論会
  • [学会発表] 水中において多数の分子が関与し引き起こされる水素結合破断の評価手法2019

    • 著者名/発表者名
      菊辻卓真, 金鋼, 松林伸幸
    • 学会等名
      第33回分子シミュレーション討論会
  • [学会発表] ガラス形成液体の振動状態密度とそのフラジリティ依存性2019

    • 著者名/発表者名
      大門翔太, 水野英如, 金鋼, 松林伸幸
    • 学会等名
      第33回分子シミュレーション討論会
  • [学会発表] ダイナミクスを適切に記述する自由エネルギーと反応座標の探索2019

    • 著者名/発表者名
      金鋼
    • 学会等名
      第9回ソフトマター研究会
    • 招待講演
  • [学会発表] ガラス形成液体の振動状態密度とフラジリティ依存性2019

    • 著者名/発表者名
      大門翔太, 水野英如, 金鋼, 松林伸幸
    • 学会等名
      第9回ソフトマター研究会
  • [学会発表] 水中でのイオン解離のダイナミクスを特徴づける反応座標の探索:コミッターと最尤推定法の融合2019

    • 著者名/発表者名
      森勇介, 岡崎圭一, 森俊文, 金鋼, 松林伸幸
    • 学会等名
      第9回ソフトマター研究会
  • [学会発表] 水素結合ネットワークに基づくケージ・ジャンプモデルの開発とその過冷却水における拡散ダイナミクスへの応用2019

    • 著者名/発表者名
      菊辻卓真, 金鋼, 松林伸幸
    • 学会等名
      第9回ソフトマター研究会
  • [学会発表] 高分子ガラスにおけるボゾンピークに潜んだ普遍性:デバイ理論と弾性力学に基づく振動状態密度のスケーリング2019

    • 著者名/発表者名
      友重直也, 水野英如, 金鋼, 松林伸幸
    • 学会等名
      第9回ソフトマター研究会
  • [学会発表] Bridging the gap between molecular dynamics and hydrodynamics in nanoscale Brownian motions2019

    • 著者名/発表者名
      Kang Kim
    • 学会等名
      5th International Conference on Molecular Simulation
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Boson peak, elasticity, and glass transition temperature in polymer glasses: Effects of rigidity of chain bendings2019

    • 著者名/発表者名
      Naoya Tomoshige, Hideyuki Mizuno, Kang Kim, Nobuyuki Matubayasi
    • 学会等名
      5th International Conference on Molecular Simulation
    • 国際学会
  • [学会発表] Diffusion dynamics of supercooled water modeled with the cage-jump motion and hydrogen-bond rearrangement2019

    • 著者名/発表者名
      Takuma Kikutsuji, Kang Kim, Nobuyuki Matubayasi
    • 学会等名
      5th International Conference on Molecular Simulation
    • 国際学会
  • [学会発表] Exploring reaction coordinates for alanine dipeptide isomerization: Committor and likelihood maximization2019

    • 著者名/発表者名
      Yusuke. Mori, Kei-ichi Okazaki, Toshifumi Mori, Kang Kim, Nobuyuki Matubayasi
    • 学会等名
      5th International Conference on Molecular Simulation
    • 国際学会
  • [学会発表] 粗視化分子動力学シミュレーションを用いた高分子ガラスの振動状態密度解析2019

    • 著者名/発表者名
      友重直也, 水野英如, 金鋼, 松林伸幸
    • 学会等名
      第68回高分子討論会
  • [学会発表] ジペプチドの異性化を特徴づける反応座標:コミッターと最尤推定法による解決2019

    • 著者名/発表者名
      森勇介, 岡崎圭一, 森俊文, 金鋼, 松林伸幸
    • 学会等名
      第13回分子科学討論会
  • [学会発表] 水中において多数の分子が関与し引き起こされる水素結合破断の評価手法2019

    • 著者名/発表者名
      菊辻卓真, 金鋼, 松林伸幸
    • 学会等名
      第13回分子科学討論会
  • [学会発表] 溶媒中のイオン解離を特徴づける反応座標の探索2019

    • 著者名/発表者名
      森勇介, 岡崎圭一, 森俊文, 金鋼, 松林伸幸
    • 学会等名
      日本物理学会2019年秋季大会
  • [学会発表] 2次元ガラス形成液体の粘弾性特性とストークス・アインシュタイン関係2019

    • 著者名/発表者名
      芝隼人, 川崎猛史, 金鋼
    • 学会等名
      日本物理学会2019年秋季大会
  • [学会発表] シリカガラスのモデル依存性の分子動力学解析2019

    • 著者名/発表者名
      大門翔太, 水野英如, 金鋼, 松林伸幸
    • 学会等名
      日本物理学会2019年秋季大会
  • [学会発表] コロイド分散系における分子動力学から流体力学への橋渡し:溶媒和自由エネルギーとロングタイムテール2019

    • 著者名/発表者名
      金鋼, 水田圭亮, 石井良樹, 松林伸幸
    • 学会等名
      日本物理学会2019年秋季大会
  • [学会発表] Cage-jump model connecting hydrogen-bond rearrangements and molecular diffusion in supercooled water2019

    • 著者名/発表者名
      Kang Kim
    • 学会等名
      International school: "Water and water systems’’ 2nd Course: “Polymers and Soft Materials: Glasses, Gels and Networks"
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Identifying relaxation processes in glass-forming liquids in two dimensions2019

    • 著者名/発表者名
      Hayato Shiba, Takeshi Kawasaki, Kang Kim
    • 学会等名
      25th International Congress on Glasses
    • 国際学会
  • [学会発表] Diffusion dynamics of supercooled water modeled with the cage-jump motion and hydrogen-bond rearrangement2019

    • 著者名/発表者名
      Takuma Kikutsuji, Kang Kim, Nobuyuki Matubayasi
    • 学会等名
      Roma Tre Congress on Water under Extreme Conditions
    • 国際学会
  • [学会発表] Classification of mobile- and immobile-molecule timescales for the Stokes-Einstein and Stokes-Einstein-Debye relations in supercooled water2019

    • 著者名/発表者名
      Kang Kim, Takeshi Kawasaki
    • 学会等名
      Roma Tre Congress on Water under Extreme Conditions
    • 国際学会
  • [学会発表] 分子動力学シミュレーションによるシリカガラスの振動状態密度解析2019

    • 著者名/発表者名
      大門翔太, 水野英如, 金鋼, 松林伸幸
    • 学会等名
      第22回理論化学討論会
  • [学会発表] ジペプチドの異性化過程を記述する反応座標の探索:コミッターと最尤推定法の融合2019

    • 著者名/発表者名
      森勇介, 岡崎圭一, 金鋼, 松林伸幸
    • 学会等名
      第22回理論化学討論会
  • [備考] プラスチックの硬さに潜むシンプルな性質を世界で初めて明らかに。

    • URL

      https://resou.osaka-u.ac.jp/ja/research/2019/20191220_1

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公開日: 2021-01-27  

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