| 研究課題/領域番号 |
18H01312
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
関本 俊 京都大学, 複合原子力科学研究所, 助教 (10420407)
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| 研究分担者 |
白井 直樹 東京都立大学, 理学研究科, 助教 (00599805)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2022-03-31
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| キーワード | ハロゲン / 放射化分析 / シェール / 標準岩石 |
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| 研究実績の概要 |
ハロゲンは元素間で揮発性が大きく異なるため、各種物質におけるその存在度から、その成因や変成の履歴を議論する上で有効な元素である。しかし同元素は定量が困難なことから、地球化学的に興味深い未知試料はおろか、標準物質においてさえ、信頼できるデータがほとんど無く、それゆえ同元素を用いた地球化学に関する研究は制限されてきた。本研究では、研究代表者らが開発・改良した手法を用いて、様々な標準物質にハロゲンの正確な定量値を与え、ハロゲンを用いた地球化学の学術基盤を確立する。得られたデータを体系化し、地球上の物質におけるハロゲンの分布を知る。また同元素を用いた地球化学研究の例として、ヨウ素濃度の濃縮が知られるシェール岩石に注目し、ハロゲンを定量する。その結果からヨウ素の濃縮機構の解明を試み、地球化学分野のさらなる深化やエネルギー・資源問題に貢献する。具体的には、「地球上の物質（岩石、地殻、堆積物）にハロゲンはどのように分布しているのか?」という問いに答えるべく、研究を進める。
２０２０年度は、産総研が発行する日本の標準岩石やカナダの研究所が発行している５種類の標準物質（TILL-1, TILL-2, TILL-3、いずれも土壌試料、WGB-1(gabbro)及び、TDB-1(diabase)）について、RNAA（Radiochemical Neutron Activation Analysis, 放射化学的中性子放射化分析法）によりハロゲンの再分析を行った。今後も、上記試料を含む各国の同様の標準試料を繰り返し分析することにより、ハロゲンを用いた地球化学の学術基盤を確立することを目指す。信頼性の高いデータを持った標準物質は、分析精度を高めるもの、あらゆる議論の基礎となるものとして、その値が多くの地球化学者に利用され、世界的に大きな貢献をすることが期待される。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
2020年度は、放射化学的中性子放射化分析のマシンタイムが制限されたため、標準岩石やシェール岩石中のヨウ素の定量に特化した、「同位体希釈法を伴った誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS) による、岩石試料中のヨウ素を定量する方法」の開発を試みた。
この手法は、岩石試料に既知量のヨウ素129 (I-129、半減期: 1. 57E+7 y)キャリアを添加し、アルカリ溶融法（Sekimoto and Ebihara, Anal. Chem. 85 (2013) 6336-6341）における化学分離と同様の方法）を用いてヨウ素（I-129及び、定量するI-127）を含んだ溶液を分離し、それをICP-MSで分析することによりI-129 /I-127比を求め、岩石中のヨウ素（I-127）を定量する、というものである。通常、ICP-MSを用いたハロゲンの分析では、試料の前処理の段階で、ヨウ素を含むハロゲンが定量的に回収されていないために、定量値がRNAAと比べて系統的に低くなる傾向がある（Sekimoto and Ebihara, 2013）。しかし、この手法は同位体希釈法であり、アルカリ溶融の際に、ヨウ素を定量的に回収する必要が無い。そのため、ハロゲンの化学分離の収率を正確に求められるRNAAと同様に、岩石試料中のヨウ素の正確な定量値が得られることが期待される。
現在、ICP-MSによるI-129 / I-127比の測定前の、岩石試料からのヨウ素の化学分離の過程の最終段階において、アルカリ溶融後のヨウ素（I-129及び、定量するI-127）を含んだ溶液からの大量のナトリウムを分離する必要があり、その方法について検討中である。
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| 今後の研究の推進方策 |
研究代表者らが開発した放射化学的中性子放射化分析法(RNAA)を用いて、選定・粉末化したシェール岩石のハロゲンの分析に着手し、ヨウ素の濃縮をシェール岩石中の化学的特徴として確立する。本研究で行う固体試料中の微量ハロゲンの定量分析は他の分析手段では非常に難しく、かつ、データの信頼性の点でRNAAに勝る方法はない。また、同様の試料に対し、ヒ素、セレンを中心にハロゲン以外の元素分析を行う。ヒ素、セレンは米国地質調査所の地球化学データベースにおいてシェール岩石中での濃縮の可能性が示唆されている。これらの元素の分析は、機器中性子放射化分析法(INAA)により行われる。
INAAを用いると、上記元素を含む33元素を定量することが可能である。ここで確認される、ヨウ素以外の元素の濃縮も、シェール岩石の化学的特徴として確立する。
上記を進めることにより、シェール岩石中でその濃縮が確立された元素及びその定量値と、従来シェール岩石に施されてきた調査により得られている物理データ（岩石の空隙率、透水係数、フラクチャリングの際に用いる流体に対する割れやすさ等）との間に、明確な相関を見出し、生産効率が高いスイートスポットを探索する新原理の構築を目指す。
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