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超スマート社会や持続可能なエネルギー社会の実現に向けて、セラミックコンデンサや固体電池への期待がますます高まっている。これらに用いられる材料の誘電特性あるいはイオン導電性の起源を担っているのは外部電場によるイオンの振動あるいは移動であり、これらの物性を統一的に扱う学問体系の構築が重要である。本研究では、テラヘルツ分光エリプソメータシステムを構築し、ミリ波～テラヘルツ波帯域での複素誘電率測定を可能にする。また、得られる実測データを分子動力学計算によって再現することで、誘電特性やイオン導電性の起源となるイオンダイナミクスを理解する。
該当年度は、テラヘルツ分光エリプソメータシステムを用いて、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、鉛系ペロブスカイト型酸化物の誘電率や誘電損失に及ぼす不純物・欠陥あるいは応力の効果などについて検討した。酸素空孔や異種カチオン・アニオンの導入による効果を第一原理計算の結果と比較することで明らかにした。また、走査透過電子顕微鏡を使って原子スケールの構造を観察するなどして、静的な微構造とイオンの振動の関係について明らかにした。特に、チタン酸バリウムでは、Tiイオンの<111>へのオフセンタリングが酸素空孔や異種カチオン・アニオンの導入によりどのように変化するのかを議論し、誘電率としてどのような影響を及ぼすのか理解した。また、ペロブスカイト型酸化物セラミックスを急冷処理した際に生じる応力によって誘電率が大きく変化する現象を発見した。
一方、リチウムイオン伝導体中のリチウムイオン伝導がフォノンと関係があることを実験と第一原理計算によって検討した。フォノンモードとイオンの伝導経路による協奏的作用について、幾つかの例を示すことができた。
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