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2019 年度 実績報告書

磁場印加PLDを用いた誘電体-磁性体複合薄膜における自発的相分離の動力学

研究課題

研究課題/領域番号 18H01705
研究機関静岡大学

研究代表者

脇谷 尚樹  静岡大学, 電子工学研究所, 教授 (40251623)

研究分担者 川口 昂彦  静岡大学, 工学部, 助教 (30776480)
鈴木 久男  静岡大学, 電子工学研究所, 教授 (70154573)
坂元 尚紀  静岡大学, 電子工学研究所, 准教授 (80451996)
研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
キーワード磁場印加PLD / 相分離 / スピノーダル分解 / エピタキシャル / 誘電体 / 磁性体
研究実績の概要

本研究の目的は、(1)薄膜のエピタキシャル成長時に生じるスピノーダル分解の動力学の解明、(2)組成波の伝搬方向の複合化による微構造制御と新機能の
発現、の2点であり、これらの目的を達成するための研究項目は、(a)時間分解型ダイナミックオーロラPLDの開発による、薄膜のエピタキシャル成長のその場観察を通した動力学の解明、(b)スピノーダル分解時の拡散に伴う化学ポテンシャル計算による動力学の解明、(c)複合組成薄膜を用いた組成波の伝搬方向の複合化による微構造制御と新機能の発現、の3項目であるが、令和元年度は(a)と(c)に取り組んだ。
(a)については平成30年度に開発した電磁石を搭載した新型のダイナミックオーロラPLD装置を用いて、チタン酸ストロンチウム単結晶基板上にAサイト過剰組成のチタン酸ストロンチウム薄膜を1,200Gの磁場中で成膜後、基板温度で時効して薄膜表面の結晶構造の変化をRHEEDでその場観察したところ、時効開始2分30秒後からRHEED像が急に変化することが見いだされた。この変化は自発的な超格子の生成は基板の表面から基板方向への1次元の組成波の伝搬であることの証拠が得られたものと考えている。
(c)については既存のダイナミックオーロラPLD装置を用いて、チタン酸ストロンチウム-コバルトフェライト複合薄膜および、チタン酸ストロンチウム-ニッケルフェライト複合薄膜で複合の割合を変化させて行ったがチタン酸ストロンチウムの比率が多くなると組成波が1次元に伝搬する要素が高くなり、フェライト比率が多くなると組成波が2次元的に伝搬する要素が高くなることが明らかになった。すなわち、複合薄膜におけるスピノーダル分解は組成によって制御できることが明らかになった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

研究項目(a)はPLD装置の真空チャンバー内に電磁石とRHEEDを共存させた新しい装置を開発することにより自発的な超格子構造の生成メカニズムを明らかにすることを目指しているが、実際に開発した装置を用いることにより、このメカニズムの解明に迫れることが明らかになった。当初の計画では時間分解型の装置を開発する予定であったが、令和元年度の研究により、スピノーダル分解を引き起こす組成波の伝搬による元素の拡散は成膜直後に生じるわけではなく、2分30秒後ぐらいから生じることが明らかになった。このことは、成膜直後の表面の結晶構造を明らかにする時間分解型では組成波の伝搬が検出できないことを示す。すなわち、研究項目(a)を達成するためには時間分解型よりも現在開発したタイプの装置の方が適していることが明らかになった。
研究項目(b)については令和2年度に本格的に取り組むため、プログラムの作成に着手している。このため、最終年度である令和2年度末までには自発的な超格子生成メカニズムの解明にかかる計算機シミュレーションがある程度できる見込みになっている。
研究項目(c)については令和元年度の研究でペロブスカイト構造であるチタン酸ストロンチウムの比率が多くなると組成波が1次元に伝搬する要素が高くなり、スピネル構造であるフェライト比率が多くなると組成波が2次元的に伝搬する要素が高くなることが明らかになったが、詳細を透過型電子顕微鏡を用いて明らかにする予定である。
このように、すべての研究項目について概ね順調に研究が進展している。

今後の研究の推進方策

研究項目(a)については、成膜直後のRHEED画像が時効によりRHEED画像が刻々と変化することが観察されたが、具体的に薄膜表面の原子配列がどのように変化することでRHEED画像が変化したかの相関はとれていない。今後の研究の推進方策としては、計算機シミュレーションを実験と併用することにより、実験的に観察されたRHEED像の変化を薄膜表面における原子配置の変化として理解することを目指す。
研究項目(b)については、単に自発的な超格子の生成過程をスピノーダル分解の組成波の伝搬として計算機シミュレーションを行うのではなく、ダイナミックオーロラPLD法に特有のパラメータ、例えば成膜時に印加する磁場の強度や成膜圧力などの成膜条件が自発的な超格子生成におよぼす影響を解明する方向で発展させることを考えている。必要に応じてディープラーニングを併用する必要もあるかも知れないと考えている。
研究項目(c)については、チタン酸ストロンチウム-各種フェライト複合薄膜について断面TEMによる微構造観察とEDSによる分析から1次元および2次元に伝搬する組成波と周期の関係を包括的に考察することを考えている。

  • 研究成果

    (13件)

すべて 2020 2019 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 2件、 査読あり 4件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (7件) (うち国際学会 7件、 招待講演 2件)

  • [国際共同研究] バングラデシュ原子力エネルギーセンター(バングラデシュ)

    • 国名
      バングラデシュ
    • 外国機関名
      バングラデシュ原子力エネルギーセンター
  • [国際共同研究] 浙江工業大学(中国)

    • 国名
      中国
    • 外国機関名
      浙江工業大学
  • [雑誌論文] Dynamic Aurora PLD with Si and Porous Si to Prepare ZnFe2O4 Thin Films for Liquefied Petroleum Gas Sensing2020

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Ishigami, Takahiko Kawaguchi, Naonori Sakamoto, Shenglei Che, Nobuyoshi Koshida, Kazuo Shinozaki, Hisao Suzuki, Naoki Wakiya
    • 雑誌名

      J. Ceram. Soc. Jpn.

      巻: 128 ページ: 457-463

    • DOI

      10.2109/jcersj2.20010

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Superparamagnetic magnesium ferrite/silica core-shell nanospheres: A controllable SiO2 coating process for potential magnetic hyperthermia application2019

    • 著者名/発表者名
      Harinarayan Das, Nipa Debnath, Takashi Arai, Takahiko Kawaguchi, Naonori Sakamoto, Kazuo Shinozaki, Hisao Suzuki, Naoki Wakiya
    • 雑誌名

      Adv. Powder Technol.

      巻: 30 ページ: 3171-3181

    • DOI

      10.1016/j.apt.2019.09.026

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Interface structure of Pb(Zr,Ti)O3/MgO(001) epitaxial thin film in early stage of Stransk-Krastanov growth mode2019

    • 著者名/発表者名
      Takanori Kiguchi, Yumiko Kodama, Takumi Shimizu, Takahisa Shiraishi, Naoki Wakiya, and Toyohiko J. Konno
    • 雑誌名

      Jpn. J. Appl. Phys.

      巻: 58 ページ: SLLA08/1-10

    • DOI

      10.7567/1347-4065/ab3b13

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Magnetoelectric effect in Free-standing Multiferroic Thin Film2019

    • 著者名/発表者名
      Sridevi Meenachisundaram, Hironori Mori, Takahiko Kawaguchi, Parthasarathi Gangopadhyay, Naonori Sakamoto, Kazuo Shinozaki, Chellamuthu Muthamizhchelvan, Suruttaiyudaiyar Ponnusamy, Hisao Suzuki, and Naoki Wakiya
    • 雑誌名

      J. Alloy Compd.

      巻: 787 ページ: 1128-1135

    • DOI

      10.1016/j.jallcom.2019.02.135

    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Electrical properties of Pb(Zr,Ti)O3 thin film deposited on porous Si2019

    • 著者名/発表者名
      Naoki Wakiya, Takahiko Kawaguchi, Akira Sato, Naonori Sakamoto, Kazuo Shinozaki, Hisao Suzuki
    • 学会等名
      ICMAT2019
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Epitaxial growth of anti-perovskite Mn3CuN thin films by Dynamic Aurora PLD2019

    • 著者名/発表者名
      Takahiko Kawaguchi, Jumpei Suzuki, Tomoharu Shirai, Naonori Sakamoto, Hisao Suzuki, Naoki Wakiya
    • 学会等名
      PACRIM13
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Thin film growth of perovskite oxynitrides by Dynamic Aurora PLD2019

    • 著者名/発表者名
      Takahiko Kawaguchi,Futa Aoshima, Mayuko Sugita, Naonori Sakamoto, Hisao Suzuki, Naoki Wakiya
    • 学会等名
      PACRIM13
    • 国際学会
  • [学会発表] Modification of Perpendicular Magnetic Anisotropy in Nickel Ferrite Thin Films2019

    • 著者名/発表者名
      Keisuke Takashima, Nipa Debnath, Takahiko Kawaguchi, Naonori Sakamoto, Kazuo Shinozaki, Hisao Suzuki, Naoki Wakiya
    • 学会等名
      PACRIM13
    • 国際学会
  • [学会発表] RHEED Observation on Phase Separation in Sr-Ti-O Epitaxial Thin Film by Dynamic Aurora PLD2019

    • 著者名/発表者名
      Mayu Yoshida, Takahiko Kawaguchi, Naonori Sakamoto, Kazuo Shinozaki, Hisao Suzuki, Naoki Wakiya
    • 学会等名
      PACRIM13
    • 国際学会
  • [学会発表] Spontaneous Phase Separation in Composite Thin Films of Strontium Titanate and Ferrites by Dynamic Aurora PLD2019

    • 著者名/発表者名
      Keisuke Takashima, Takanori Kiguchi, Takahiko Kawaguchi, Kazuo Shinozaki, Hisao Suzuki, Naoki Wakiya
    • 学会等名
      PACRIM13
    • 国際学会
  • [学会発表] Effect of Orientation of Substrate on Spontaneous Superlattice Formation and Electrical Properties of Sr-Ti-O Thin Film deposited by Dynamic Aurora PLD2019

    • 著者名/発表者名
      Naoki Wakiya, Takuma Hiraiwa, Takahiko Kawaguchi, Naonori Sakamoto, Kazuo Shinozaki, Hisao Suzuki
    • 学会等名
      PACRIM13
    • 国際学会

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公開日: 2021-01-27  

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