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2019 年度 実績報告書

骨形成能と抗菌能を両立させた光機能性チタン表面の創製とインプラントへの応用

研究課題

研究課題/領域番号 18H01718
研究機関東北大学

研究代表者

成島 尚之  東北大学, 工学研究科, 教授 (20198394)

研究分担者 佐原 亮二  国立研究開発法人物質・材料研究機構, 構造材料研究拠点, 主幹研究員 (30323075)
小笠原 康悦  東北大学, 加齢医学研究所, 教授 (30323603)
上田 恭介  東北大学, 工学研究科, 准教授 (40507901)
金高 弘恭  東北大学, 歯学研究科, 准教授 (50292222)
研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2022-03-31
キーワード生体材料 / チタン / 抗菌性 / 光機能 / 骨形成能 / アナターゼ / 表面処理 / 酸化
研究実績の概要

歯科用インプラント自身が組織との再密着による「治癒」を担い、かつ患者自身による「予防」も可能にする「セルフメンテナンス機能」の具現化を目的として研究を遂行している。前年度の研究でAuスパッタ膜を施したチタンの大気酸化により作製したAu添加TiO2膜は優れた抗菌能を示す一方で、チタン基板との密着力が低いという問題があった。令和元年度はTi-Au共スパッタ膜を利用したAu添加TiO2膜の作製プロセス開発と評価を行った。
(a)Ti-Au共スパッタ膜を利用したTiO2膜の作製:RFマグネトロンスパッタリング法により膜厚17-83 nmのTi-40at%Au膜および膜厚19-93 nmのTi-60at%Au膜を工業用純チタン表面に作製した。Ti-Au共スパッタを施したチタンを大気酸化(873 K、1.8 ks)することでAu含有ルチル型TiO2膜が得られた。
(b)密着力および抗菌性の評価:(a)で作製したAu含有ルチル型TiO2膜の膜密着力をピン引抜法により、抗菌性をガラス密着法(細菌:大腸菌)により評価した。スパッタ膜中Au濃度が等しい場合、抗菌能が向上するほど膜密着力は低下したが、Ti-40at%Auスパッタを施したチタン上に作製したAu添加TiO2膜において抗菌活性値(-log(生菌数/初期生菌数))1以上、密着力30 MPa以上という優れたバランスが得られた。
(c)細胞毒性試験:マウス骨芽細胞様細胞(MC3T3)およびヒト歯肉線維芽細胞(hGF)を用いたアラマーブルーアッセイによりAu添加TiO2膜の細胞増殖を評価した。Au添加TiO2膜上の細胞数は可視光照射下において減少したものの、暗所静置下においては増加した。すなわち、Au添加TiO2膜は可視光照射下においてのみ抗菌能および細胞毒性を発現し、暗所静置下においては優れた骨適合性を示すと考えられる。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

抗菌性-密着力バランスの向上に加えて、マウス骨芽細胞様細胞およびヒト歯肉線維芽細胞を用いた細胞培養試験を用いたデータを提出できたことから「骨形成能と抗菌能を両立させた光機能性チタン表面の創製」の達成は近いと評価している。
(a)前年度に明らかになったAu添加TiO2膜の低密着力との問題点はTi-Au共スパッタ膜を利用することで解決できた。Ti-Au共スパッタ膜の利用は、(イ)低Au量で処理が可能、(ロ)基板として従来の歯科用チタン・チタン合金を利用できる、といった利点も併せ持っており、有力な歯科用インプラントの抗菌機能化処理法と評価できる。
(b)Au添加TiO2膜は可視光照射下においてのみ抗菌能および細胞毒性を発現し、暗所静置下においては優れた骨適合性を示すことが示された。歯科用インプラントの感染症の予防・治療においては細菌の除去と同時に骨との再接合の達成が要求される。Au添加TiO2膜は、予防・治療が必要とされる場合においてのみ抗菌能を示す表面層構築として機能し、治療後は骨との密着を促進することが期待できる。
(c)可視光照射下においてAu添加TiO2膜が細胞毒性を発現することは想定の範囲内である。暗所下ではマウス骨芽細胞様細胞およびヒト歯肉線維芽細胞の増殖が観察されており、Au添加TiO2膜が光照射のない環境で優れた骨適合性を有することを意味する。可視光照射下における抗菌性および細胞毒性の発現はAu添加TiO2膜が強い有機物分解能を有することを示唆する。これは他の応用、例えば抗ウイルスにおいても優れた特性を発現することを期待させる。すなわち、現在猛威を振るっているCOVID-19の原因となるコロナウイルス(SARS-CoV-2)を死滅させる表面の創製などへの応用も可能と考えられる。
(d)「セルフメンテナンス」に対応した光照射時間の短縮が今後の課題である。

今後の研究の推進方策

本年度は「セルフメンテナンス機能」を有するインプラント創製に向けての可視光応答化時間の短縮および可視光応答化機構の解明に加えて、成果の公表に注力する。具体的計画を以下に示す。これまでの研究の進捗は想定以上であり、本年度での研究課題の達成を目標として研究を遂行したい。
(a)可視光照射時間の短縮:前年度までの抗菌性評価は放射照度1.0 mW/cm2、照射時間14.4 ksと比較的長時間低放射照度の可視光照射条件において行っていた。一方、臨床における患者の負担を考慮すると、照射時間は数十分程度が限度である。そこで、短時間高放射照度(放射照度15 mW/cm2、照射時間1.8 ks)の光照射条件を用いて、可視光照射下および暗所静置下におけるAu添加TiO2膜の抗菌性評価を行う。
(b)光触媒発現機構の解明:Au添加ルチル型TiO2膜の可視光応答性発現機構を検討する。TiO2膜中に存在するAuナノ粒子の寄与またはTiO2膜中に固溶したAuイオンの寄与の2つの可能性がある。バンドギャップ測定およびAu粒子を王水で除去した後の抗菌性評価などを通して、可視光応答化機構を解明する予定である。バンドギャップ測定においてはチタン粒子の利用なども検討する。加えて、光触媒発現機構解明を通して更なる抗菌能と基板との密着力に優れたAu添加TiO2膜作製プロセスを検討する。
(c)研究成果の公表:研究は想定以上に進捗しており、Ti-Au共スパッタ膜を作製したチタンの大気酸化により作製したTiO2膜の優れた特性および可視光応答化機構に関しての研究論文を公表する。

  • 研究成果

    (22件)

すべて 2020 2019

すべて 雑誌論文 (8件) (うち査読あり 6件) 学会発表 (12件) (うち国際学会 4件、 招待講演 4件) 図書 (2件)

  • [雑誌論文] Fabrication of Ag and Ta co-doped amorphous calcium phosphate coating films by radiofrequency magnetron sputtering and their antibacterial activity2020

    • 著者名/発表者名
      J. Wu, K. Ueda and T. Narushima
    • 雑誌名

      Mater. Sci. Eng. C

      巻: 109 ページ: 110599

    • DOI

      10.1016/j.msec.2019.110599

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Mechanisms of oxidation of pure and Si-segregated α-Ti surfaces2020

    • 著者名/発表者名
      S.Kr. Bhattacharya, R. Sahara, K. Ueda and T. Narushima
    • 雑誌名

      Proceedings of the 14th World Conference on Titanium (Ti-2019)

      巻: - ページ: accepted

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Fabrication and bioresorbability of Ag- and Ta-containing amorphous calcium phosphate films formed on titanium substrates by RF magnetron sputtering2020

    • 著者名/発表者名
      J. Wu, K. Ueda and T. Narushima
    • 雑誌名

      Proceedings of the 14th World Conference on Titanium (Ti-2019)

      巻: - ページ: accepted

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 熱酸化により作製したチタニアコーティング膜の可視光応答光触媒活性による抗菌機能化2020

    • 著者名/発表者名
      上田恭介, 上田隆統志, 成島尚之
    • 雑誌名

      セラミックス

      巻: 55 ページ: 146-149

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 金属の表面処理で生体用素材を多機能化2020

    • 著者名/発表者名
      成島尚之
    • 雑誌名

      現代化学

      巻: 587 ページ: 50-53

  • [雑誌論文] COX-2 Induces T cell accumulation and IFN-γ production during the development of chromium allergy2019

    • 著者名/発表者名
      R. Sitalaksmi, K. Ito, K. Ogasawara, Y. Suto, M. Itabashi, K. Ueda, N. Hirasawa, T. Narushima, S. Higuchi, N. Sato, N. Hendrijantini, U. Kresnoadi and K. Sasaki
    • 雑誌名

      Autoimmunity

      巻: 52 ページ: 228-234

    • DOI

      10.1080/08916934.2019.1662404

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Formation of photocatalytic active TiO2 layers on Ti-Nb alloys by two-step thermal oxidation2019

    • 著者名/発表者名
      S. Sado, T. Ueda, Y. Tokuda, N. Sato, K. Ueda and T. Narushima
    • 雑誌名

      Mater. Trans.

      巻: 60 ページ: 1814-1820

    • DOI

      10.2320/matertrans.ME201901

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 金属系バイオマテリアルの表面処理2019

    • 著者名/発表者名
      成島尚之
    • 雑誌名

      特殊鋼

      巻: 68 ページ: 45-48

  • [学会発表] 実用歯科用チタン・チタン合金表面に作製した炭素・窒素含有TiO2膜の可視光応答型光触媒活性2020

    • 著者名/発表者名
      古泉隆佑、佐藤直生、上田隆統志、上田恭介、伊藤甲雄、小笠原康悦、成島尚之
    • 学会等名
      日本金属学会第166回大会(2020年春期)
  • [学会発表] Preparation of bioceramic coatings on Ti and its alloys by dry processes and their antibacterial activity2019

    • 著者名/発表者名
      T. Narushima
    • 学会等名
      The 10th Pacific Rim International Conference on Advance Materials and Processing (PRICM-10)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 金属チタン研究の最先端2019

    • 著者名/発表者名
      成島尚之
    • 学会等名
      日本機械学会2019年度年次大会
    • 招待講演
  • [学会発表] 日本チタン研究の最先端2019

    • 著者名/発表者名
      成島尚之
    • 学会等名
      一般社団法人日本チタン協会, 2019年度通常総会記念講演会
    • 招待講演
  • [学会発表] Formation of carbon/nitrogen-added TiO2 layers on Ti via two-step thermal oxidation and their visible-light photocatalytic activity2019

    • 著者名/発表者名
      R. Koizumi, N. Sato, T. Ueda, K. Ueda, K. Ito, K. Ogasawara and T. Narushima
    • 学会等名
      The 4th International Symposium on Creation of Life Innovation Materials for Interdisciplinary and International Researcher Development (iLIM-4)
    • 国際学会
  • [学会発表] Fabrication and bioresorbability of Ag- and Ta-containing amorphous calcium phosphate films formed on titanium substrates by RF magnetron sputtering2019

    • 著者名/発表者名
      J. Wu, K. Ueda and T. Narushima
    • 学会等名
      The 14th World Conference on Titanium
    • 国際学会
  • [学会発表] Mechanisms of oxidation of pure and Si-segregated α-Ti surfaces2019

    • 著者名/発表者名
      S.K. Bhattacharya, R. Sahara, K. Ueda and T. Narushima
    • 学会等名
      The 14th World Conference on Titanium (Ti-2019)
    • 国際学会
  • [学会発表] 実用歯科用チタン合金表面に作製した炭素・窒素含有TiO2膜の可視光応答性評価2019

    • 著者名/発表者名
      古泉隆佑、佐藤直生、上田隆統志、上田恭介、伊藤甲雄、小笠原康悦、成島尚之
    • 学会等名
      第2回日本金属学会第7分野講演会「金属系バイオマテリアルサイエンスの新展開(II)」
  • [学会発表] 二段階熱酸化によるチタンへの炭素・窒素含有TiO2膜の作製と可視光応答型光触媒活性2019

    • 著者名/発表者名
      古泉隆佑、佐藤直生、上田隆統志、上田恭介、伊藤甲雄、小笠原康悦、成島尚之
    • 学会等名
      東北大学金属材料研究所共同研究ワークショップ・日本バイオマテリアル学会東北ブロック講演会「バイオマテリアル研究を牽引する研究者との対話」
  • [学会発表] Ti-Au合金表面に作製したAu添加TiO2膜の可視光照射下における抗菌能2019

    • 著者名/発表者名
      上田隆統志、上田恭介、伊藤甲雄、小笠原康悦、金高弘恭、目代貴之、庭野吉己、成島尚之
    • 学会等名
      日本防菌防黴学会 第46回年次大会
  • [学会発表] Evaluation of antibacterial activity of Ag- and Ta-containing amorphous calcium phosphate films2019

    • 著者名/発表者名
      J. Wu, K. Ueda, K. Ito, K. Ogasawara and T. Narushima
    • 学会等名
      日本金属学会第165回大会(2019年秋期)
  • [学会発表] 骨形成能向上を目的としたリン酸カルシウムコーティングとその展望2019

    • 著者名/発表者名
      上田恭介、成島尚之
    • 学会等名
      第39回日本骨形態計測学会
    • 招待講演
  • [図書] 有機/無機材料の表面処理・改質による生体適合性付与2019

    • 著者名/発表者名
      上田恭介、佐藤直生、成島尚之
    • 総ページ数
      315 (90-100)
    • 出版者
      シーエムシー出版
    • ISBN
      978-4-7813-1415-0
  • [図書] Metals for biomedical devices, Second Edition2019

    • 著者名/発表者名
      T. Narushima
    • 総ページ数
      596 (495-521)
    • 出版者
      Woodhead Publishing
    • ISBN
      9780081026663

URL: 

公開日: 2021-01-27  

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