研究課題
本研究では,アニオンであるフッ素を用いシリカネットワークをチューニングすることで,目的分離対象に応じてネットワークサイズをtailor-madeした新規シリカ系分子ふるい膜を創製した。研究実施項目は,ゾル調製,膜厚制御,製膜,気体/液体透過特性評価,特性評価(TEM,EDX,XRD,PALS,FTIR,窒素吸着など)である。ゾル調製の際,フッ化物イオンをアモルファスシリカにドープすると,シリカのゾル成長速度が大幅に増加することが明らかになった。分子ふるい膜作製のために必要な数ナノレベルのゾルを調製するためには,Si濃度を制御することが有用であった。XPSでドープしたフッ素の存在形態を評価した結果,シリカにドープしたケースではSi-F基として,オルガノシリカにドープした場合はSi-F基とC-F基としてネットワークに取り込まれる可能性が明らかになった。調製したゾルを用いて多孔質支持体上に分離膜を製膜した。Si源によらずcrack-freeで薄膜製膜が可能であった。また,膜の細孔径はネットワーク構造におけるF濃度が高くなる程大きくなる傾向があった。フッ素系シリカ膜は,ネットワーク構造におけるSi-OH基密度が従来のシリカ膜よりも小さいため,焼成によるSi-OH基の縮合反応が生じにくいことが明らかになった。これにより,高温(750℃)で焼成後もルースな構造形成が可能であった。750℃で製膜したフッ素系シリカ膜は,水熱雰囲気(<500℃,水蒸気分圧:90 kPa)において極めて高い水熱安定性を示した。600℃以上の水熱雰囲気では,アモルファス構造の緻密化が進行し,従来のシリカ膜と同様な気体透過特性を示した。
令和2年度が最終年度であるため、記入しない。
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Journal of Membrane Science
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