| 研究課題/領域番号 |
18H01775
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| 研究機関 | 静岡大学 |
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研究代表者 |
渡部 綾 静岡大学, 工学部, 准教授 (80548884)
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| 研究分担者 |
福原 長寿 静岡大学, 工学部, 教授 (30199260)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| キーワード | レドックス / 格子硫黄 / プロパン脱水素 / 鉄硫化物 |
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| 研究実績の概要 |
これまでに，シリカに担持したFe系触媒が，プロパン脱水素反応に対して高い活性を示すことを報告し，硫化水素の共存によりFe系触媒の高い活性が長時間維持されることを見出している。そこで，Fe系触媒において高耐久性が発現する理由を明らかにするために，プロパンと硫化水素の供給を交互に繰り返す周期パルス測定を行なうことにより反応機構を検討し，密度汎関数計算を用いることにより提案する反応機構の妥当性を調べた。
触媒が作動状態に至った後に，硫化水素とプロパンを含む反応ガスをパージし，プロパンのみを供給すると，プロピレンと硫化水素を検出した。プロパン供給開始の直後は，プロピレンと硫化水素の生成流量が一致することから，Fe系触媒におけるプロパン脱水素反応が，触媒の格子硫黄種を消費する酸化的脱水素により進行することを見出した。続いて，反応ガスをパージした後，硫化水素を供給すると水素が生成したことから，消費された格子硫黄種の再生が進行し，この酸化還元（レドックス）挙動を繰り返すことが明らかになった。密度汎関数計算により，酸化的脱水素や格子硫黄の復元など素反応の活性化エネルギーを算出した結果，Fe系触媒が貴金属に匹敵するC-H活性化能を有していること，格子硫黄を介するレドックス機構で反応が進行する知見を得た。
以上より，Fe系触媒における硫化水素共存のプロパン脱水素反応は，格子硫黄種による酸化的脱水素と格子硫黄種の復元からなるレドックス機構で反応が進行し，この円滑なレドックスサイクルにより高い耐久性が発現することが考えられた。
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| 現在までの達成度 (段落) |
令和2年度が最終年度であるため、記入しない。
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| 今後の研究の推進方策 |
令和2年度が最終年度であるため、記入しない。
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| 備考 |
2020年石油学会奨励賞（日揮賞）「硫化水素を活用した低級アルカン脱水素反応に関する研究」の受賞
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