| 研究課題/領域番号 |
18H01780
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| 研究機関 | 北海道大学 |
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研究代表者 |
神谷 裕一 北海道大学, 地球環境科学研究院, 教授 (10374638)
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| 研究分担者 |
大友 亮一 北海道大学, 地球環境科学研究院, 助教 (10776462)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| キーワード | 担持ニッケル触媒 / 水中硝酸イオン還元 / 担体効果 / 助触媒効果 |
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| 研究実績の概要 |
担持Ni触媒への助触媒の添加に先立ち、担持Ni触媒の担体効果を調べた。CeO2担持Ni触媒は、反応開始直後は活性を示したが、反応時間の経過とともに活性は徐々に低下し5時間以降は完全に失活した。検討した触媒の中でSiO2担持Ni触媒が最も高い初期活性を示したが、CeO2担持Ni触媒と同様に活性が徐々に低下し、100%転化率に到達しなかった。これらに対してAl2O3担持Ni触媒とZrO2担持Ni触媒は反応の途中で失活することなく、ともに反応開始から10時間で100%転化率に到達した。Al2O3担持Ni触媒と比べてZrO2担持Ni触媒の方が、(1)望ましく無い生成物のNH3への選択率が低く、かつ(2) 触媒反応の再現性が高い（おそらく、空気がNi粒子表面を酸化することによる触媒失活が起こりにくいため）ことから、ZrO2担持Ni触媒を選択し、引き続き触媒性能のさらなる向上を検討した。
水酸化ジルコニウムの焼成温度を変えてアモルファル、単斜晶、正方晶を調製し、担体の結晶構造が担持Ni触媒の触媒性能に与える影響を調べたが、担体の結晶構造は触媒性能にほとんど影響しなかった。
続いてZrO2担持Ni触媒への助触媒の添加を検討した。助触媒の添加量はNiに対して1 wt%とした。CuおよびSnを添加すると触媒活性が大きく低下した。一方、FeおよびCoを添加すると、触媒活性が大きく向上した。Feの添加はNH3選択率を向上させたのに対して、Coの添加はNH3の生成も抑制した。Znの添加は活性には影響を与えなかったが、NH3の生成は未添加の触媒と比べて抑制された。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
研究開始当初に計画していたAl2O3担持Ni触媒へのZn助触媒の添加効果に加えて、より添加効果に高いCo助触媒を見出したことは、本研究を大きく発展させる可能性がある。しかし、Zn助触媒の添加効果については、当初の予定よりも少し遅れているため、研究全体として「おおむね順調に進展している」と自己評価した。
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| 今後の研究の推進方策 |
当初の研究計画である担持Ni触媒へのZn助触媒の添加効果に加えて、Co助触媒の添加効果も検討する。
助触媒の添加量、添加方法・条件を系統的に調べ、最も添加効果の高い添加量と方法・条件を早急に確定させる。その後、実際の地下水浄化に向けて、地下水に含まれる共存物質が触媒性能に与える影響を調べる。
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