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2019 年度 実績報告書

黒鉛層間を利用した金属ナノシートの調製と触媒作用

研究課題

研究課題/領域番号 18H01782
研究機関岩手大学

研究代表者

白井 誠之  岩手大学, 理工学部, 教授 (70250850)

研究分担者 七尾 英孝  岩手大学, 理工学部, 准教授 (50312509)
研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2022-03-31
キーワード金属ナノシート
研究実績の概要

粉末黒鉛と塩化イリジウムとの混合物を高圧高圧の塩素下で処理することで塩化イリジウムを黒鉛層間に挿入した(IrClx-GIC,イリジウム挿入量1-5 wt%).IrClx-GICを水素還元処理することでディスク状のイリジウム微粒子(厚み 2-3 nm,直径 10 nm)が黒鉛層間に形成できることを電子顕微鏡観察により明らかにした.黒鉛層間にあるイリジウムナノディスク(Ir-GIC)の触媒作用を,黒鉛表面に担持したイリジウム微粒子(Ir/Gmix)と比較した.超臨界二酸化炭素溶媒を用いるシンナムアルデヒドの水素化反応において,Ir-GICはIr/Gmixよりも高い活性と高いシンナミルアルコール選択性を示した.Ir/Gmixを触媒として用いると,シンナムアルデヒド分子の炭素炭素間二重結合が,黒鉛上に担持されたイリジウム金属表面に優先的に吸着し水素化反応が進行するが,Ir-GICを触媒として用いると,黒鉛層の立体障害により,シンナムアルデヒド分子のカルボニル基が優先的にイリジウム粒子に吸着することでシンナミルアルコール選択性が向上するものと考えた.
また新たに塩化パラジウム(II)を出発物質とすることで金属パラジウムを黒鉛層内に有する化合物の調製を試みた.塩化パラジウムと粉末黒鉛の混合物を高温高圧の塩素下で処理しさらに水素還元を行った.塩素処理の圧力と温度,水素処理の温度と圧力について検討し,723 K, 0.30 MPaの塩素で1週間処理し,573K, 40kPaの水素で処理することで,平均粒子径が2 nmのパラジウム金属微粒子が黒鉛層間に形成できることを明らかにした

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

これまで,黒鉛層間に,2-3 nmの厚みを有し~300 nmの幅を有する白金微粒子(白金ナノシート),2-3 nmの厚みを有し直径10 nmのイリジウム微粒子(イリジウムナノディスク)の調製に成功した.また,上記の黒鉛層間金属ナノ微粒子は,黒鉛上に担持された球形のナノ粒子とは異なる触媒作用(シンナムアルデヒドの水素化反応)を明らかにした.

今後の研究の推進方策

今回合成に成功した金属パラジウムを層間に有する黒鉛層間化合物についての触媒作用について検討する.これまで単一の金属(白金,イリジウム,パラジウム)を層間に有する黒鉛層間化合物の合成について成功してきたが,2種の金属種を挿入した黒鉛層間バイメタル粒子の調製と触媒作用について検討する.

  • 研究成果

    (13件)

すべて 2019

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (12件) (うち国際学会 2件、 招待講演 3件)

  • [雑誌論文] Graphite Intercalated Iridium Nanodisks for Cinnamaldehyde Hydrogenation2019

    • 著者名/発表者名
      Kato Shusuke、Nanao Hidetaka、Shirai Masayuki
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 48 ページ: 1262~1265

    • DOI

      10.1246/cl.190527

    • 査読あり
  • [学会発表] PREPARATION AND HYDROGENAION PERFORMANCE OF METAL NANO SHEETS INTERCALATED BETWEEN GRAPHITE LAYERS2019

    • 著者名/発表者名
      Masayuki SHIRAI
    • 学会等名
      The 8th Asia Pacific Congress on Catalysis
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Structure and Catalysis of Two-dimensional Metal Nanoparticles between Graphite Layers2019

    • 著者名/発表者名
      Masayuki SHIRAI
    • 学会等名
      A Workshop on "Green Synthesis and Catalysis Technology
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 黒鉛層間イリジウム微粒子の構造と シンナムアルデヒドの水素化反応活性2019

    • 著者名/発表者名
      加藤嵩介、七尾英孝、白井誠之
    • 学会等名
      触媒学会第124回触媒討論会
  • [学会発表] Preparation and structure of rhodium-graphite composite2019

    • 著者名/発表者名
      蘇武智樹,袖野美果,七尾英孝,白井誠之
    • 学会等名
      2019年度 化学系学協会東北大会
  • [学会発表] Preparation and structure of ruthenium-graphite composite2019

    • 著者名/発表者名
      林滉太,七尾英孝,白井誠之
    • 学会等名
      2019年度 化学系学協会東北大会
  • [学会発表] Preparation and Cinnamaldehyde Hydrogenation Performance of Platinum Nanosheets Between Graphite Layer2019

    • 著者名/発表者名
      Mika Sodeno, Kota Hayashi, Shusuke Kato, Yusuke Yamazaki, Hidetaka Nanao, and Masayuki Shirai
    • 学会等名
      Recent Progress in Graphene & 2D Materials Research
  • [学会発表] Two-dimensional Platinum Nanosheets Between Graphite Layer2019

    • 著者名/発表者名
      Masayuki Shirai, Mika Sodeno, Kota Hayashi, Shusuke Kato, Yusuke Yamazaki, and Hidetaka Nanao
    • 学会等名
      Recent Progress in Graphene & 2D Materials Research
  • [学会発表] 黒鉛層間金属パラジウム粒子の調製およびキャラクタリゼーション2019

    • 著者名/発表者名
      袖野美果, 七尾英孝, 白井誠之
    • 学会等名
      第46回炭素材料学会
  • [学会発表] 黒鉛層間における白金種の還元凝集と酸化分散挙動2019

    • 著者名/発表者名
      白井誠之, 袖野美果, 山崎悠輔, 七尾英孝
    • 学会等名
      第46回炭素材料学会
  • [学会発表] 黒鉛小片を利用した白金ナノシートの調製、構造、水素化触媒2019

    • 著者名/発表者名
      袖野美果,七尾英孝,白井誠之
    • 学会等名
      第10回福島地区CEセミナー
  • [学会発表] 黒鉛層間白金ナノシート微粒子の調製と構造2019

    • 著者名/発表者名
      袖野美果,加藤嵩介,七尾英孝,白井誠之
    • 学会等名
      表面技術協会 東北支部講演会
  • [学会発表] 黒鉛層間を利用した二次元微粒子の調製と触媒利用2019

    • 著者名/発表者名
      白井誠之
    • 学会等名
      2019年度千葉大学ソフト分子活性化セミナー
    • 招待講演

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公開日: 2021-01-27  

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