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2019 年度 実績報告書

In-situ/operando分光法に立脚した精密環境触媒設計

研究課題

研究課題/領域番号 18H01787
研究機関名古屋大学

研究代表者

薩摩 篤  名古屋大学, 工学研究科, 教授 (00215758)

研究分担者 大山 順也  熊本大学, 大学院先端科学研究部(工), 准教授 (50611597)
織田 晃  名古屋大学, 工学研究科, 助教 (80762377)
沢辺 恭一  名古屋大学, 工学研究科, 講師 (80235473)
研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
キーワード触媒反応 / ナノ材料 / 環境触媒 / in-situ / operando
研究実績の概要

[課題1]タンデム型貴金属フリー自動車三元触媒:スピネル型鉄酸化物のNO還元活性が高い理由が、Feサイト上へのNOの強い吸着にあることをin-situ/operando IR, DFT計算により明らかにした(成果1)。貴金属触媒を超えるNO還元活性を示すタンデム触媒(成果5)の現時点の問題は、前段の炭化水素選択酸化触媒に毒性の高いCrを含む材料を使っている点にある。このため、本年度から来年度にかけて低毒性の酸化物をベースとする触媒の開発を目指した。アナターゼ担持V2O5が良好なHC選択酸化触媒として働くことを見いだし、選択的な炭化水素の燃焼が強いプロピレンの吸着にあることを明らかにした(投稿準備中)。
[課題2] 担体-貴金属相互作用による触媒活性の制御:アルミナ担持Pdナノ粒子状でのCO酸化反応においてPdコーナーサイトとPd(111)が高活性を示すことをin-situ IRにより明らかにした(成果2)。均一なPdナノ粒子を用いることによりPd粒子サイズと形態の影響を排除して、担持Pd触媒における担体効果を明らかにした。メタン燃焼活性は担体の酸化物形成エンタルピーに対して火山型の相関を示した。メタン酸化に高い活性を示したPdナノ粒子は、Pd金属コア-酸化物シェルの構造を持つことをSTEM-EELS, XPSにより明らかにした(成果3)。
[課題3]アルカリ電解液中での水素酸化反応の活性制御: 陰イオン交換膜燃料電池用のPt/Cアノード触媒をRuやFeで表面修飾することにより、OH被毒が緩和されて水素酸化反応の触媒活性が向上すすることをin-situ XAFSにより明らかにした (成果4)。この成果により、当初目標である「合金化による基質配位状態の制御による高活性触媒の設計」を達成した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

昨年度掲げた3つの課題において、計画に沿った成果を上げ、論文としての成果の発表を行っている。

今後の研究の推進方策

2018年度、2019年度の成果を踏まえて、最終年度の2020年度は以下の検討行って成果をまとめる。
[課題1]金属酸化物による貴金属フリー自動車三元触媒:タンデム触媒の現時点の問題は、前段の炭化水素選択酸化触媒に毒性の高いCrを含む材料を使っている点にある。このため、本年度から来年度にかけて低毒性の酸化物をベースとする触媒を開発する。アナターゼ担持V2O5が良好なHC選択酸化触媒として働くことを見いだし、選択的な炭化水素の燃焼が強いプロピレンの吸着にあることを明らかにした。この成果を、国際会議および学術論文として発表する。
[課題2]担体-貴金属相互作用による触媒活性の制御:これまで、CO酸化、メタン酸化といった環境汚染物質除去の反応により、担体-貴金属相互作用を調べてきた。これらは活性のみでしか判断できず、担体-貴金属相互作用の量は議論できても質的な議論が十分出来ていない。このため、選択性が議論できる系をモデル反応として、担体-貴金属相互作用を議論する。具体的にはシンアムアルデヒドの水素化反応(C=CとC=Oのどちらが水素化されるか)を題材とする予定である。

  • 研究成果

    (15件)

すべて 2020 2019

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (11件) (うち国際学会 5件、 招待講演 2件)

  • [雑誌論文] Removal of Surface Poisoning Improving Hydrogen Oxidation Performance of Pt Catalysts under Basic Conditions2020

    • 著者名/発表者名
      J. Ohyama, K. Okubo, K. Ishikawa, T. Saida, Y. Yamamoto, S. Arai, A. Satsuma
    • 雑誌名

      ACS Appl. Energy Mater.

      巻: 3 ページ: 1854-1859

    • DOI

      https://doi.org/10.1021/acsaem.9b02274

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Structure-Activity Relationship of Iron Oxides for NO reduction in the presence of C3H6, CO, and O22019

    • 著者名/発表者名
      K. Ueda, J. Ohyama, K. Sawabe, A. Satsuma
    • 雑誌名

      Chem. Eur. J

      巻: 25 ページ: 13964-13971

    • DOI

      https://doi.org/10.1002/chem.201902994

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Identification of active sites in CO oxidation over Pd/Al2O3 catalyst2019

    • 著者名/発表者名
      K. Murata, E. Eleeda, J. Ohyama, Y. Yamamoto, S. Arai, A. Satsuma
    • 雑誌名

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      巻: 21 ページ: 18128-18137

    • DOI

      https://doi.org/10.1039/C9CP03943K

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Exploiting Metal-Support Interactions to Tune the Redox Properties of Supported Pd Catalysts for Methane Combustion2019

    • 著者名/発表者名
      K. Murata, D. Kosuge, J. Ohyama, Y. Mahara, Y. Yamamoto, S. Arai, A. Satsuma
    • 雑誌名

      ACS Catal.

      巻: 10 ページ: 1381-1387

    • DOI

      https://doi.org/10.1021/acscatal.9b04524

    • 査読あり
  • [学会発表] 金属ー担体間の相互作用によるメタン燃焼用Pd触媒の酸化還元性の制御2020

    • 著者名/発表者名
      村田和優、小菅大智、大山順也、馬原優治、山本悠太、荒井重勇、薩摩篤
    • 学会等名
      第125回触媒討論会
  • [学会発表] Automotive Tandem Three-Way Catalyst Composed of PGM-free HC-PROX and CO-SCR2019

    • 著者名/発表者名
      K. Ueda, M. Tsuji, J. Ohyama, A. Satsuma
    • 学会等名
      MCARE2019
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] COガス処理による双晶Agナノ粒子の調製法とそのCO酸化反応活性2019

    • 著者名/発表者名
      田村 武裕、沢邊 恭一、大山順也、薩摩 篤
    • 学会等名
      第124回触媒討論会
  • [学会発表] Pd/Al2O3上でのCO酸化における高活性サイト2019

    • 著者名/発表者名
      村田和優,ELEEN Eleeda,大山順也,山本悠太,荒井重勇,薩摩篤
    • 学会等名
      第124回触媒討論会
  • [学会発表] 卑金属自動車三元触媒の開発-担持バナジウム触媒上での炭化水素選択燃焼反応における担体効果2019

    • 著者名/発表者名
      酒井亮佑,植田格弥,大山順也,薩摩篤
    • 学会等名
      第124回触媒討論会
  • [学会発表] COガス処理による双晶Agナノ粒子の調製法とそのCO酸化反応活性2019

    • 著者名/発表者名
      田村 武裕,大山 順也,沢邊 恭一,薩摩 篤
    • 学会等名
      第124回触媒討論会
  • [学会発表] 担持Pdナノ粒子によるシンナムアルデヒドの選択的水素化-CO還元処理の効果2019

    • 著者名/発表者名
      小椋啓司、村田和優、大山順也、薩摩篤
    • 学会等名
      第49回 石油学会
  • [学会発表] Precious Metal Free Automotive Three-Way Catalyst - Inhibition of NO reduction by self-poisoning and solution with tandem configuration2019

    • 著者名/発表者名
      K. Ueda, M. Tsuji, J. Ohyama, A. Satsuma
    • 学会等名
      The 9th East Asia Joint Symposium on Environmental Catalysis and Eco-Material
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] NO reduction on Cu-shell Ru-core nanoparticle prepared via Electronic Adsorption2019

    • 著者名/発表者名
      J. Shibano, J. Ohyama, A. Satsuma
    • 学会等名
      The 9th East Asia Joint Symposium on Environmental Catalysis and Eco-Material
    • 国際学会
  • [学会発表] Particle size effect on CO oxidation over Pd/Al2O3 with different alumina crystalline phase2019

    • 著者名/発表者名
      K. Murata, E. Eleeda, J. Ohyama, Y. Yamamoto, S. Arai, A. Satsuma
    • 学会等名
      MATERIALS RESEARCH MEETING 2019 (MRM2019)
    • 国際学会
  • [学会発表] Pd/CoAl2O4/Al2O3 Prepared by Galvanic Deposition - Promotion of Reduction-Oxidation Steps of Pd Particle during Methane Combustion2019

    • 著者名/発表者名
      Y. Mahara, T. Tojo, K. Murata, J. Ohyama, A.Satsuma
    • 学会等名
      MATERIALS RESEARCH MEETING 2019 (MRM2019)
    • 国際学会

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公開日: 2021-01-27  

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