研究課題
単一の分子に機械部品や電子部品のような機能を持たせて働かせることは、合成化学における究極のゴールの一つである。分子の構造や機能が基板や隣接分子にどのように影響を受けるかを評価することが、分子デバイス・分子マシンの実現のために不可欠な過程である。本研究では、従来にないナノスケールの分子ポリマーを基板上に作製し、その基板上で狙った機能を発現させ、単分子レベルで観測・制御することを目的としている。機能的ポリマーの候補として金属表面上で合成できるグラフェンナノリボン（GNR）に着目した。前々年度に金基板上に２種の有機分子を共吸着（ヘテロアッセンブリー）させて加熱することで新規なリボン分子が得られることを明らかにした。しかし、収率が悪く、副生成物が多量に存在する問題があったため、前年度では、より高品質なGNRを生成するための最適な合成条件探索を行い、前駆体分子の蒸着量などの最適値を見出した。今年度は、上記の前年度までに得られた知見を活かすことで、ヘテロアッセンブリーによって得られる新規リボン分子の高品質合成に成功し、その構造評価と機能発現を行った。原子間力顕微鏡(AFM)による極めて高い空間分解能イメージングによって、その生成物は、末端部が立体的に突き出たGNRであることを確認した。その末端は座屈バネ（スプリングワッシャー）型の炭素骨格であった。その末端にAFMの探針を接近させたところ、バネ型の構造が反転（フリップ）する構造変化が誘起された。精密な力計測により、探針先端とリボンの突き出た炭素原子との間のパウリ斥力によって引き起こされていることを明らかにした。この構造変化は選択的・可逆的に誘起できることから、局所的な機械刺激によって駆動する単分子スイッチとして機能した。以上より、新しい機能的ポリマーの合成と機能評価・制御を単分子レベルで行うという当初の目的を達成した。
令和2年度が最終年度であるため、記入しない。
すべて 2021 2020
すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 6件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (11件) (うち国際学会 2件、 招待講演 2件)
Physical Review Materials
巻: 5 ページ: 034002
10.1103/PhysRevMaterials.5.034002
Small
巻: － ページ: 2008010
10.1002/smll.202008010
Surface Science Reports
巻: 76 ページ: 100500
10.1016/j.surfrep.2020.100500
Communications Materials
巻: 1 ページ: 36
10.1038/s43246-020-0039-9
Science Advances
巻: 6 ページ: eabb7986
10.1126/sciadv.abb7986
Nano Letters
巻: 20 ページ: 8339～8345
10.1021/acs.nanolett.0c03510
