| 研究課題/領域番号 |
18H01829
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
片山 光浩 大阪大学, 工学研究科, 教授 (70185817)
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| 研究分担者 |
田畑 博史 大阪大学, 工学研究科, 助教 (00462705)
小松 直樹 京都大学, 人間・環境学研究科, 教授 (30253008)
久保 理 大阪大学, 工学研究科, 准教授 (70370301)
森川 良忠 大阪大学, 工学研究科, 教授 (80358184)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2022-03-31
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| キーワード | ナノコンポジット / 半導体単層カーボンナノチューブ / ダイマー金属ポルフィリン錯体 / 生体ガスセンサー / ガスバイオロジー |
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| 研究実績の概要 |
昨年度は、半導体単層カーボンナノチューブ(s-SWNT)へのポルフィリン錯体への担持方法として浸漬法によって作製したセンサーでは、デバイスごとにセンサー応答にばらつきがありデータの再現性が悪い、応答速度・回復速度が遅い、酸素の干渉を受けやすくベース電流が安定しないという、懸案の課題が明らかになった。
そこで、本年度では。これまで用いてきた浸漬法による後付けの担持ではなく、セレクター分子（ダイマーポルフィリン錯体）とSWNTをソニックバスで共分散させることによって担持させる共分散法を採用した。この際、s-SWNTとして、直径が小さく、酸素の干渉を受けにくいCoMoCat SWNT(カイラリティ(6,5)リッチ)を採用した。また、短時間で効率的な分散を可能にするため、従来のバス型超音波分散器に代えて、より高出力の超音波ナノ分散器（商品名：分散ナノ太郎、小松研所有）を使用した。共分散法によってCoダイマーポルフィリン錯体を担持したCoMoCat SWNTセンサーは、Coモノマーポリフィリン錯体に対するセンサー応答量（対象ガス：NH3）の増加率はあまり大きくないものの(最大で約2倍)、ベース電流のふらつきが安定し、応答速度・回復速度、データの再現性に改善がみられた。様々な溶媒中で共分散を行うことにより、ポルフィリン被覆率の異なる複数のデバイスを作製し、被覆率とセンサー応答量、検出限界（LOD）との関係を調査した。ポルフィリンの被覆率が増加するとより大きなセンサー応答が得られる一方で、ベース電流のノイズレベルも大きくなり、結果として検出限界値（LOD）も大きくなってしまうというトレードオフの関係があることが分かった。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
共分散法の採用により、CoMoCat SWNTの露出表面全面にCoダイマーポルフィリン錯体を一定の被覆率で担持させることが可能になり、ベース電流のふらつきが安定し、応答速度・回復速度、データの再現性が向上した。
一方で、共分散法よる担持方法では、ｓ-SWNT同士の接合部にダイマーポルフィリン分子がインターカレーションされてしまい、これが干渉してノイズが発生するため、検出限界(LOD)が大きくなることが懸案の課題として挙げられた。
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| 今後の研究の推進方策 |
①上記の問題を改善するため、インターカレーションの影響が小さい金属ポルフィン系環状化合物をセレクター分子として採用する。分子識別能と呼気センサーとして適切なダイナミックレンジをもつ金属含有環状化合物の探索と合成、金属含有環状化合物担持ｓ-SWNTによる生体ガスセンサーの開発を行う。
②機能性環状化合物を共分散法でs-SWNTに担持させ、これを櫛形電極付き基板に分散し、金属含有環状化合物担持s-SWNT薄膜トランジスタを作製する。この際、担持されたs-SWNTの密度と膜厚、環状化合物密度を最適化させ、電極間の電気伝導パスを制御する。
③検知対象ガス(アンモニアおよびアセトン)を導入した際のセンサーのコンダクタンス変化を調べ、分子識別能と感度を探査する。分子識別能の評価においては、他の生体ガスに対するセンサー応答(コンダクタンス変化率)を調べ、比較する。
④ガス吸着前後の伝達特性を調べ、閾値電圧のシフトから、電荷移動の効果を評価する。これらの実験から、検知対象ガスに対する分子識別メカニズムを実証する。
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