第一原理に基づく熱電変換計算理論の開発と有機材料への応用

2019 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 18H01856
• 研究機関: 筑波大学
• 研究代表者: 石井 宏幸 筑波大学, 数理物質系, 助教 (00585127)
• 研究分担者: 岡本 敏宏 東京大学, 大学院新領域創成科学研究科, 准教授 (80469931)
• 研究期間 (年度): 2018-04-01 – 2022-03-31
• キーワード: 熱電変換 / シミュレーション / 有機半導体 / 量子ダイナミクス

研究実績の概要

本研究課題では、エネルギーハーベスティング技術の１つとして注目されている熱電変換特性を解析・評価可能な計算理論を確立させる。これまで研究代表者は、ミクロンスケールの有機半導体の電荷輸送特性（移動度）を第一原理計算に基づいて原子レベルから定量的に評価可能な「時間依存波束拡散法」を開発してきた。この方法論を拡張（電流－電流相関の計算を電流－エネルギー流相関の計算へ変更）すれば、熱電変換機構の解析もこれまでと同様の計算方法で可能となり、未知な熱電変換機構も原子レベルから明らかにできる。国内外の研究現状は、強い電子－フォノン相互作用（非弾性散乱）が支配的な有機半導体の熱電変換機構は未知で、従来型の弱い電子－フォノン相互作用を仮定した理論を基に解析が行われているため、本質的な理解が進んでいない。すなわち開発した本計算理論が確立すれば、有機半導体の熱電変換研究の学術的進歩に貢献できる。
これまでの本研究課題の遂行で、既に不純物散乱（弾性散乱）が支配的な状況での熱電変換計算方法のアルゴリズムの開発、試験的計算を終えた。今年度はこの計算方法に強いフォノンとの相互作用を導入し、電子－フォノン相互作用（非弾性散乱）が支配的な状況下での計算を行った。高キャリア濃度領域において予想していない計算結果を得た。これが電子－フォノン相互作用に特有の現象か、計算方法の問題かを調査している。
研究分担者の岡本は、熱電変換物性を測定する有機半導体を選定し、熱電測定の準備を進めている状況にある。月１回程度、研究進捗状況の情報をやり取りし情報交換を行っている。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初の予定通り、時間依存波束拡散法に、電子－フォノン相互作用の導入とその試験的計算を終えた。細かい問題点の洗い出しの課題は残るが、実際の有機半導体を計算するための準備を進めることができるので、概ね順調に進展している。

今後の研究の推進方策

高キャリア濃度領域において予想していない計算結果を得た。これが電子－フォノン相互作用に特有の現象か、計算方法の問題かを調査している。解析計算が可能なモデルを用いて問題点を１つずつ明らかにし、解決していく予定である。

研究成果

• [雑誌論文] Robust, high-performance n-type organic semiconductors (2020)
  • 著者名/発表者名: Toshihiro Okamoto, Shohei Kumagai, Eiji Fukuzaki, Hiroyuki Ishii, Go Watanabe, Naoyuki Niitsu, Tatsuro Annaka, Masakazu Yamagishi, Yukio Tani, Hiroki Sugiura, Tetsuya Watanabe, Shun Watanabe, and Jun Takeya
  • 雑誌名: Science Advances 巻: 6 ページ: eaaz0632
  • DOI: 10.1126/sciadv.aaz0632
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Charge mobility calculation of organic semiconductors without use of experimental single-crystal data (2020)
  • 著者名/発表者名: Ishii Hiroyuki、Obata Shigeaki、Niitsu Naoyuki、Watanabe Shun、Goto Hitoshi、Hirose Kenji、Kobayashi Nobuhiko、Okamoto Toshihiro、Takeya Jun
  • 雑誌名: Scientific Reports 巻: 10 ページ: 2524
  • DOI: 10.1038/s41598-020-59238-2
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Second highest occupied molecular orbital effects on the valence band structure of organic semiconductors (2019)
  • 著者名/発表者名: Kuroda Yuki、Ishii Hiroyuki、Yoshino Sayaka、Kobayashi Nobuhiko
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 58 ページ: SIIB27
  • DOI: 10.7567/1347-4065/ab19b0
  • 査読あり
• [雑誌論文] Fabrication of Highly Oriented Multilayer Films of Picene and DNTT on Their Bulklike Monolayer (2019)
  • 著者名/発表者名: Zhang Chunyang、Tsuboi Hiromu、Hasegawa Yuri、Iwasawa Masato、Sasaki Masahiro、Wakayama Yutaka、Ishii Hiroyuki、Yamada Yoichi
  • 雑誌名: ACS Omega 巻: 4 ページ: 8669～8673
  • DOI: 10.1021/acsomega.9b00826
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] Quantitative Prediction of Mobility for Organic Semiconductors using Quantum Dynamics based on Density functional theory (2019)
  • 著者名/発表者名: Hiroyuki Ishii, J. Inoue, N. Kobayashi and K. Hirose
  • 学会等名: 10th International Conference on Materials for Advanced Technologies (ICMAT2019)
  • 国際学会
• [学会発表] 有機半導体の熱電物性評価のための大規模計算法の開発 (2019)
  • 著者名/発表者名: 石井宏幸、小林伸彦、広瀬賢二
  • 学会等名: 日本物理学会2019年秋季大会
• [学会発表] 量子ダイナミクスによる有機半導体の電荷・熱輸送計算 (2019)
  • 著者名/発表者名: 石井宏幸、小林伸彦、広瀬賢二、
  • 学会等名: 日本物理学会第75回年次大会
• [学会発表] 有機半導体の熱電物性評価のための大規模計算法の開発 (2019)
  • 著者名/発表者名: 石井宏幸、小林伸彦
  • 学会等名: 第67回応用物理学会春季学術講演会
• [備考] 石井宏幸のホームページ
  • URL: http://www.bk.tsukuba.ac.jp/~ishii/index.html