第一原理に基づく熱電変換計算理論の開発と有機材料への応用

2020 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 18H01856
• 研究機関: 筑波大学
• 研究代表者: 石井 宏幸 筑波大学, 数理物質系, 客員研究員 (00585127)
• 研究分担者: 岡本 敏宏 東京大学, 大学院新領域創成科学研究科, 准教授 (80469931)
• 研究期間 (年度): 2018-04-01 – 2022-03-31
• キーワード: 熱電変換 / シミュレーション / 有機半導体 / 量子ダイナミクス

研究実績の概要

本研究課題では、エネルギーハーベスティング技術の１つとして注目されている熱電変換特性を解析・評価可能な計算理論を確立させる。これまで研究代表者は、ミクロンスケールの有機半導体の電荷輸送特性（移動度）を第一原理計算に基づいて原子レベルから定量的に評価可能な「時間依存波束拡散法」を開発してきた。この方法論を拡張（電流－電流相関の計算を電流－エネルギー流相関の計算へ変更）すれば、熱電変換機構の解析もこれまでと同様の計算方法で可能となり、未知な熱電変換機構も原子レベルから明らかにできる。国内外の研究現状は、強い電子－フォノン相互作用（非弾性散乱）が支配的な有機半導体の熱電変換機構は未知で、従来型の弱い電子－フォノン相互作用を仮定した理論を基に解析が行われているため、本質的な理解が進んでいない。すなわち開発した本計算理論が確立すれば、有機半導体の熱電変換研究の学術的進歩に貢献できる。
これまでの本研究課題の遂行で、既に不純物散乱（弾性散乱）が支配的な状況での熱電変換計算方法のアルゴリズムの開発、試験的計算を終えた。今年度はこの計算方法を、２次元正方格子のようなモデル系ではなく、実際の材料を反映したパラメータを用いて、熱電物性の計算を行い、先行研究と比較・検討することで、本手法の妥当性の検証を行った。
研究分担者の岡本は、熱電変換物性を測定する有機半導体を選定し、熱電測定の準備を進めている状況にある。月１回程度、研究進捗状況の情報をやり取りし情報交換を行っている。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初の予定通り、時間依存波束拡散法を拡張し、熱電物性計算の理論の主要部分の開発を終えた。細かい問題点の洗い出しも昨年度より進み、計算精度も問題ないレベルに達している。モデル系ではなく、実際の有機半導体の計算も現在進行中であるため、概ね順調に進展している。

今後の研究の推進方策

実際の有機材料の熱電物性を評価するには、第一原理計算の結果から、熱電物性計算に必要なパラメータを導出できるようにする必要がある。具体的には、最局在ワニア関数を基底にしたハミルトニアン行列を用いて、波束拡散法により熱電物性を計算できるようにする。そして実際の材料の物性解析へと展開していく。

研究成果

• [雑誌論文] Bent-Shaped p-Type Small-Molecule Organic Semiconductors: A Molecular Design Strategy for Next-Generation Practical Applications (2020)
  • 著者名/発表者名: Toshihiro Okamoto, Craig P. Yu, Chikahiko Mitsui, Masakazu Yamagishi, Hiroyuki Ishii, and Jun Takeya
  • 雑誌名: Journal of the American Chemical Society 巻: 142 ページ: 9083-9096
  • DOI: 10.1021/jacs.9b10450
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Robust, high-performance n-type organic semiconductors (2020)
  • 著者名/発表者名: Toshihiro Okamoto, Shohei Kumagai, Eiji Fukuzaki, Hiroyuki Ishii, Go Watanabe, Naoyuki Niitsu, Tatsuro Annaka, Masakazu Yamagishi, Yukio Tani, Hiroki Sugiura, Tetsuya Watanabe, Shun Watanabe, and Jun Takeya
  • 雑誌名: Science Advances 巻: 6 ページ: eaaz0632
  • DOI: 10.1126/sciadv.aaz0632
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Band-like transporting and thermally durable V-shaped organic semiconductors with a phenyl key block (2020)
  • 著者名/発表者名: Chizuru Sawab, Shohei Kumagai, Masato Mitani, Hiroyuki Ishii, Masakazu Yamagishi, Hajime Sagayama, Reiji Kumai, Hiroyasu Sato, Jun Takeya, and Toshihiro Okamoto
  • 雑誌名: Journal of Materials Chemistry C 巻: 8 ページ: 14172-14179
  • DOI: 10.1039/d0tc03318a
  • 査読あり
• [雑誌論文] Cooperative Aggregations of Nitrogen-Containing Perylene Diimides Driven by Rigid and Flexible Functional Groups (2020)
  • 著者名/発表者名: Shohei Kumagai, Hiroyuki Ishii, Go Watanabe, Tatsuro Annaka, Eiji Fukuzaki, Yukio Tani, Hiroki Sugiura, Tetsuya Watanabe, Tadanori Kurosawa, Jun Takeya, and Toshihiro Okamoto
  • 雑誌名: Chemistry of Materials 巻: 32 ページ: 9115-9125
  • DOI: 10.1021/acs.chemmater.0c01888
  • 査読あり
• [学会発表] Charge transport simulations based on density functional theory (2020)
  • 著者名/発表者名: Hiroyuki Ishii
  • 学会等名: International conference on Solid State Devices and Materials 2020 (SSDM2020)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Prediction of Intrinsic Charge Mobility for Materials Developments of Organic Semiconductors (2020)
  • 著者名/発表者名: Hiroyuki Ishii
  • 学会等名: International Display Workshops 2020 (IDW'20)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 有機半導体の電荷輸送における分子間振動と分子内振動の影響 (2020)
  • 著者名/発表者名: 石井宏幸、小林伸彦、広瀬賢二
  • 学会等名: 日本物理学会第76回年次大会
• [備考] 石井宏幸のホームページ
  • URL: http://www.bk.tsukuba.ac.jp/~ishii/index.html#achievement