研究課題/領域番号 |
18H01871
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研究機関 | 大阪大学 |
研究代表者 |
服部 梓 大阪大学, 産業科学研究所, 准教授 (80464238)
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研究分担者 |
山本 真人 大阪大学, 産業科学研究所, 助教 (00748717)
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研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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キーワード | ナノ電子相 / 強相関金属酸化物 |
研究実績の概要 |
強相関酸化物では、電子の集団的な振る舞い(電子相関)の結果できるナノ電子相の挙動が系全体の物性を決めている。ナノ電子相の最小サイズ(相転移の始まり)は10 nmスケールとみられる。今年度は、金属-絶縁体転移を示す強相関酸化物NdNiO3(NNO)、Fe3O4を対象として、数十-100 nmサイズのナノ細線構造を作製し、その伝導特性を行った。線幅50 nmの単一NNOナノ細線は、階段状の抵抗変化を示した。これはナノ細線中に電子相が閉じ込められ、ナノ電子相の一次相転移が顕在化したことに由来し、NNOナノ細線で電子相閉じ込め効果を電気伝導特性で初めて観測した。これは、パルスレーザー堆積(PLD)法を用いて化学量論比を有する高品質NNO薄膜の作製が可能となったことによる成果である。PLD法での成膜では、試料の化学量論比のずれがMIT特性の劣化を招くという問題があったが、その起源を解明し組成比の制御法を確立することで、高品質NNO薄膜の作製を達成した。このNNOでの電子相閉じ込め効果が、外的要因によって変化する、すなわち、NNOが基板から受ける歪みが大きくなれば単一ナノ電子相サイズや抵抗変化比は小さく、転移温度の分布は広くなる、というNNOナノ細線における電気伝導特性とナノ電子相との相関関係を定量的に明らかにした。さらに、Fe3O4では、三方向全てが10 nmオーダーのナノ立体構造体Fe3O4の作製に世界で初めて成功し、ナノサイズ化したマグネタイトでは転移特性が失われると言う通説を覆し、欠陥などの外的擾乱因子を除いた純粋なマグネタイトは、優れた伝導特性(転移特性)を示すことを発見した。
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現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
初年度に確立した3次元全方向が10 nm以下の微小空間領域をもつ試料作製技術を駆使することで、今年度は、強相関金属酸化物NNO、Fe3O4の機能発現のメカニズムに迫る成果を挙げることができた。NNOでは電子相閉じ込め効果が、外的要因によって変化することを見出しており、 これはひずみの影響によって、Ni-O-Niの軌道状態の変化から系の強相関性が増減することに由来することが明らかになってきた。ナノ電子相の生成・成長の詳細なメカニズムの解明は最終年度の課題として取り組んでいく。 Fe3O4の最大の特徴は、混合原子価状態(Feが異なる価数を持つ状態)をとり、120 K付近で絶縁体(低温)-金属(高温)へと転移するフェルベー転移を示すことである。独自のナノ構造作製技術により、世界で初めて3方向全てが10 nmオーダーのFe3O4ナノ構造体作製を実現した。ナノ構造化によりフェルベー転移の阻害要因である欠陥や不純物の影響が除かれ、純粋化かつ巨大化したフェルベー転移の観察に成功している。この高品質なマグネタイトのナノ構造体の実現により、マグネタイトの相転移の起源といわれている準粒子トライメロンのという準粒子のサイズ(~0.83 nm)の見積もりを可能とした。これはナノ構造体中にトライメロン準粒子を捕捉できることを意味し、フェルベー転移ダイナミクス、言い換えるとトライメロンの状態変化を直接的に計測できる環境が整ったと言える。機能最少発現塊での純粋な物性を抽出して、学理の構築に取り組んでいくという本研究課題の最終段階である、局所構造・物性評価によるメカニズム解明の実験を開始できており、空間分解能を有する物性測定・分光法、電子顕微鏡を用いて、相転移過程でのナノ電子相構造の観察に取り組んでいく環境が整っている。
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今後の研究の推進方策 |
3次元全方向が10 nm程度の高品質な強相関金属酸化物ナノ構造体の創製技術は既に確立しており、ナノ空間での特性評価も進んでいる。最終年度は、ナノ構造体の精密サイズ制御によるナノ電子相の閉じ込め効果を制御しながら、温度、電界、イオンドープという外部刺激に対しての抵抗の変調動作を評価し、相転移特性分布のダイナミクスを明らかにする。また、ナノ電子相を閉じ込めたナノ構造体に対し、エネルギー、温度、励起強度をパラメーターとし自由電子レーザーで相転移を誘起し、電極を通じた電流-電圧測定により相転移の進行に伴う抵抗変化をナノ秒オーダーの精度で計測する。強相関電子の量子状態に依存した応答性(生成効率と速度)の観察から、電子相生成・消滅のカギと考えられる電子-フォノン相互作用を特定する。
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