研究課題/領域番号 |
18H01878
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研究機関 | 国立研究開発法人理化学研究所 |
研究代表者 |
高橋 圭 国立研究開発法人理化学研究所, 創発物性科学研究センター, 上級研究員 (90469932)
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研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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キーワード | 分子線エピタキシー / 酸化物薄膜 / 量子伝導 / 強磁性 / スピン偏極電子 / 磁性半導体 |
研究実績の概要 |
LaドープEuTiO3薄膜の高移動度化に取り組んだ。これまで、EuTiO3より格子定数の小さなLSAT基板上にガスソースMBEにより高移動度のLaドープEuTiO3薄膜の成功し、これまでの移動度の低いPLD薄膜では観察できなかった磁化に比例しない異常ホール効果を見出して報告してきた。2018年度は、格子定数のミスマッチのないSrTiO3基板上への高温成長によって量子伝導観察可能な移動度1000cm2V-1s-1を超える薄膜の成長条件の最適化を行った。このプロセスの確立によってLaドープによる電子ドープの範囲が10^18 から10^20cm^-3で、移動度が1000~3200cm2V-1s-1の薄膜が再現性良く得られるようになった。それら全ての薄膜で2 K以下でシュブニコフドハース振動の明瞭な観察が出来るようになった。また、第一原理計算の結果と合わせるとその伝導電子は完全にスピン偏極した2つのバンドを占有していることが分かった。 2019年度はさらなる高移動度化を狙い、Euサイトのスピンに注目し研究を進めた。Eu2+のは4f軌道の7個の電子のスピンの向きが揃っている。La3+にはスピンがないのでドープすることでスピンの欠陥が導入されてしまう。そこで、Eu2+とスピン構造が同じGd3+で置換したGdドープEuTiO3の成長実験を行った。その結果、移動度が1000cm2V-1s-1を超える薄膜の成長に成功したが、スピン欠陥の違いによる移動度の向上はみられなかった。しかし、Gd5%までのドープに成功しさらに高ドープ試料の作成条件も分かり、GdTiO3側の強相関モット絶縁体に近い状態でのスピン伝導特性の研究にも発展してきている。
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現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
磁性半導体のEuTiO3に注目し高移動度LaドープEuTiO3薄膜の作成プロセスを確立し、その量子伝導測定により高移動度のスピン偏極電子に関する多くの知見を得ることに成功している。これまでに、磁気抵抗量子振動(シュブニコフドハース(SdH)振動)が様々な電子キャリア密度、膜厚の試料で観察できるようになった。2019年度の研究では、実験的にこの量子振動するバンドを調べるために、薄膜面から傾けた方向に磁場を印加したときも振動が観察できるように、膜厚がサイクロトロン半径より十分長い500nmの薄膜を成長させて実験を行った。印加磁場の角度を薄膜面直方向から平行方向に変化させてその振動周期の変化からフェルミ面の形状を明らかにした。3つのTiの3d軌道バンドのうち2つの有効質量の軽いバンドが量子振動に寄与していることが分かり、その振動周波数の角度依存性から2つのバンドの形状を同定した。その2つのバンドの形状はそれぞれz方向に伸縮した形になっており、第一原理計算からEuの4f軌道との混成により元々球状であったバンドが変調された結果歪んだ形状になっていることが明らかになった。また、この伝導電子バンドのスピンはEuのスピンモーメントと同じ方向であり、キャリア密度が10^20cm^-3程度までは100%スピン偏極した状態が保持されていることも判明した。このバンド変調はEuTiO3の磁性半導体がEuの4fバンドのスピンで制御されていることを明瞭に示している。さらに、電子ドープにLaではなくGdをドープしたEuTiO3の薄膜成長にも成功しスピン散乱が移動度に与える影響を明らかにし、モット絶縁体であるGdTiO3に近づくときの異常ホール効果や磁気抵抗がどのように遷移していくかという問題にアプローチしている。
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今後の研究の推進方策 |
EuTiO3のAサイト置換による電子ドープでの移動度は世界最高のものが出来ている。これまでに得られたGdドープEuTiO3薄膜の研究の結果から、スピン欠陥を作らない電子ドープが劇的な移動度の向上には直結しなかった。しかし、Gdを高濃度に置換したEu1-xGdxTiO3薄膜の成長条件が得られつつあり、このスピン偏極電子の輸送特性がモット絶縁体GdTiO3に近づくにつれてどう変遷して行くかを研究可能にする。従ってこのEu1-xGdxTiO3薄膜の研究は、バンド構造:内因的起源による異常ホール効果が電子相関が強くなった極限での振る舞いを理解する理想的なモデルと考えられる。今年度はEu1-xGdxTiO3の高濃度薄膜の成長実験をGdTiO3まで試み、系統的な研究を行う予定である。 目標であるスピン偏極電子の二次元量子化について、これまでの研究でEuTiO3の伝導電子はスピン偏極していることが明らかになったので二次元電子化に注力する。伝導層への元素置換による電子ドープでは、置換元素が散乱体として働くため移動度が二次元化によって低下する可能性が高く二次元伝導層には元素置換のない変調ドープが必須であることが分かってきた。そこで、EuTiO3に電子が流れ二次元伝導層になるような構造を設計し作製することが重要である。元素置換層単独では絶縁体的になる程度に少量のドープに調節したEuTiO3/La or Gd doped EuTiO3/EuTiO3の超格子を作製し、結晶欠陥、キャリアトラップサイトのないEuTiO3層に希薄密度電子が伝導し二次元伝導を実現し二次元量子化の観察を目指す。
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