| 研究課題/領域番号 |
18H01889
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| 研究機関 | 名古屋大学 |
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研究代表者 |
乗松 航 名古屋大学, 工学研究科, 准教授 (30409669)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| キーワード | グラフェン / 界面 / 移動度 / 電子状態 |
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| 研究実績の概要 |
SiC上エピタキシャルグラフェンおよびCVDグラフェンを、SiC上、バッファー層/SiC上、およびSiO2/Si上に転写した試料の電子状態について、それぞれ複数回の電気伝導測定および角度分解光電子分光（ARPES）測定を行った。その結果、低真空中で行った電気伝導測定でp型を示し、超高真空中で行ったARPES測定でn型を示す原因については、試料を大気中に置いた際のグラフェンへの酸素や水によるホールドープが原因である可能性が高いことがわかった。グラフェン転写技術について、研究室所属学生が米国MITの共同研究グループに出向いて習得を行い、5x5mm2のグラフェンをクリーンに転写することが可能となった。実際、極めてクリアなARPESイメージを得られるようになり、基板および界面由来の強い電子ドープが観測された。基板効果および界面効果についての詳細を明らかにできる試料を得られたため、今後は電気伝導測定と合わせてより精密に解析を行っていく。
高圧水素インターカレーションによりバッファー層をグラフェン化した試料について、顕微ラマン分光測定によるマッピングを行った。ラマンスペクトルにおける2Dバンドのマッピングの結果から、基板表面のステップに平行なコントラストが得られた。一方、Dバンドマッピングの結果から、水素欠損に対応すると考えられる欠陥は、ステップに対して下側のテラスには少なく、上側のテラスに多いことがわかった。これらの結果は、インターカレートされた水素が、ステップをまたいで拡散することはないことを示唆している。
本年度の主な実績として、SiC上グラフェンのラマン分光測定と界面構造改質についての論文を2報出版した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
2019年度に計画していた内容として、電気伝導測定とARPES測定における矛盾の原因については、大気中の酸素と測定における真空度の問題であると解明することができた。また、これまでのグラフェン転写技術を劇的に向上させ、5x5mm2サイズのグラフェンをクリーンに転写することができるようになった。これにより、電気伝導およびARPES測定の結果がさらにクリアになり、グラフェンの電気伝導に及ぼすグラフェンの質、SiC基板、界面の効果をより詳細に調べられるようになった。
高圧水素インターカレーションによるバッファー層のグラフェン化および高移動度化について、顕微ラマン分光測定によってインターカレーションメカニズムが徐々に明らかになっている。現時点では、水素インターカレーションによって得られたグラフェンは、SiC上エピタキシャルグラフェンより高い移動度は得られていないものの、インターカレーションメカニズムの解明によって、その原因が水素欠損とそれに伴うグラフェンの欠陥であること、欠陥には試料表面形態と関係した分布があることが明らかになりつつある。
また、当初予想していなかった結果として2019年度後半に、SiC上に成長した2層グラフェンを引き剥がし、別のSiC上バッファー層試料の上に貼り付けたところ、大面積のtwisted bilayer grapheneが得られることがわかった。
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| 今後の研究の推進方策 |
転写の技術が向上してきたため、SiC上グラフェンおよびCVDグラフェンを、SiC上、バッファー層/SiC上、およびSiO2/Si上に転写した各種試料を用いて、グラフェンの移動度に及ぼすグラフェンの質、SiC基板、界面の効果を定量的に解析する。また、SiC上に六方晶窒化ホウ素（h-BN）転写し、その上にグラフェンを転写することで、界面の効果について詳細を明らかにするとともに、SiC上グラフェンにおける最高の移動度の到達を目指す。
SiC基板の効果に関しては、グラフェン成長はSiCからのSiの脱離を伴うため、グラフェン形成後のSiC表面付近にSi欠損が存在する可能性がある。これがグラフェンの移動度低下の原因になりうる。そこで、この基板効果を明らかにするため、X線反射率測定を行う。表面付近のSiCにおいて、Si欠損の存在を仮定した解析を行い、欠損の程度と移動度低下の関係を探る。
高圧水素インターカレーションについては、メカニズムが明らかになってきており、複数の試料を用いた実験により、水素が試料表面のどこから侵入してどのように拡散するのかのさらなる詳細を明らかにする。その知見に基づいて、高品質グラフェンの作製を行う。また、並行して透過型電子顕微鏡による水素欠損の観察も行い、水素欠損の原子レベルでの詳細を明らかにする。より高純度での水素中加熱実験を行うために、水素ガスフィルターを導入し、高圧水素インターカレーション条件の最適化を行うことで、グラフェンの移動度向上を目指す。
さらに、2019年度後半に明らかになった大面積twisted bilayer grapheneの電子状態について、その詳細を角度分解光電子分光測定を行うことで明らかにする。
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