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表面プラズモン・ポラリトン（SPP）は、金属と誘電体界面で存在する準粒子である。これまで半導体や誘電体のような非金属には、自由電子応答が現れる短波長光でのみSPP励起が観測されていた。近年、自由電子応答が現れない波長でも、高強度のフェムト秒（fs）レーザーで固体表面を金属化することにより、SPPを励起できることが初めて実証され、ナノメートルサイズで加工されることが明らかとなった。しかし、過渡的に変化するSPPの物理過程は不明であった。本研究の目的は、過渡的に変化するSPPの特性を実験により明らかにすることである。
研究期間中にダブルパルスfsレーザー照射光学系を構築した。ターゲットとして周期1300 nmのSi回折格子を使用した。その表面に高密度の自由電子を励起し、金属化するために中心波長400 nm、パルス幅230 fs、フルーエンスF = 0.2～3.5 J/cm2の高強度パルス（パルス1）を集光照射した。さらに遅延時間Δt = -0.4～10 psを与えた中心波長800 nm、パルス幅100 fsの低強度パルス（パルス2、F < 10 mJ/cm2）を照射し、SPPを励起した。ターゲットへの入射角θを変えながら、表面の顕微画像を取得し、反射率Rを測定した。その結果、Δt = -0.4～10 psにおいて、θ = 23～26°に表面プラズモン共鳴励起を示すRのディップが現れること、Δtによってディップのθが変化することを観測した。さらに、F = 0.8～1.5 J/cm2のパルス1を照射したとき、ディップ周辺でのRの変化が最も大きいことが初めてわかった。以上の結果は、SPP波長や伝搬長、振幅がFとΔtによって変化することを明確に示しており、最も強くSPPが励起できるFとΔtを実験によって初めて明らかにできた。
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