| 研究課題/領域番号 |
18H01923
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| 研究機関 | 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構 |
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研究代表者 |
八巻 徹也 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 高崎量子応用研究所 先端機能材料研究部, 上席研究員(定常) (10354937)
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| 研究分担者 |
出崎 亮 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 高崎量子応用研究所 先端機能材料研究部, 主幹研究員(定常) (10370355)
松村 大樹 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究主幹 (30425566)
田口 富嗣 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 高崎量子応用研究所 東海量子ビーム応用研究センター, 上席研究員(定常) (50354832)
池田 隆司 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 関西光科学研究所 放射光科学研究センター, 研究統括(定常) (60370350)
寺井 隆幸 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (90175472)
岡崎 宏之 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 高崎量子応用研究所 先端機能材料研究部, 博士研究員(任常) (90637886)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| キーワード | 炭素担持Pt触媒 / 荷電粒子ビーム / 界面電子状態 / 局所構造 / 原子空孔 |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、原子空孔を導入した炭素材料に単原子Pt触媒を形成し、担体効果の本質、触媒の高性能化メカニズムを解明するとともに、最高性能への設計指針を提示することを目的とする。今年度は、原子空孔を導入した炭素材料に単原子Pt触媒を作製する手法を確立し、触媒性能の評価と酸素雰囲気下でのX線吸収微細構造(XAFS)測定によって、欠陥導入が酸素還元反応に及ぼす影響と界面相互作用の理解を深めた。また、第一原理計算に基づく界面構造、電子状態の予測を試みた。具体的には、以下のとおりである。
まず、0.5～2.0 MeV電子または数百keV Arイオンビーム等の荷電粒子ビーム照射で原子空孔を導入した炭素材料の上に、既報に従い、溶液中Ptイオンの吸着と化学還元によってPt触媒を担持した。欠陥導入に伴い、Pt触媒の分散性は高まり粒径は小さくなったことから、単原子レベルでの担持が実現できた。次に、Pt触媒を異なる分圧の酸素に曝露し表面吸着量を制御した上で、その場XAFS測定を行ったところ、炭素担体への原子空孔の導入は還元反応時における酸素吸着のエネルギーを大きく変化させることが明らかになった。さらに、適当な界面構造モデルの密度汎関数理論（DFT）計算を通して、それぞれ酸素還元活性、触媒安定性を示唆するdバンド中心（フェルミ準位以下にあるd電子エネルギーの平均値）とPt/C間の結合エネルギーを予測することで、最適な界面構造が得られた。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
原子空孔を導入した炭素材料に単原子Pt触媒を作製する手法を確立でき、触媒性能の評価と酸素雰囲気下でのXAFS測定によって、界面原子の化学状態、局所構造や反応性の解析まで進んでいる。また、DFTによる第一原理計算に基づく界面構造、電子状態の予測も並行して行っており、触媒の高性能化メカニズム解明への見通しが得られている。したがって進捗はおおむね順調である。
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| 今後の研究の推進方策 |
単原子Pt触媒の触媒性能、XAFS測定と第一原理計算で得られた界面構造、電子状態を比較することにより、触媒の高性能化メカニズムを解明していく。それと同時に、単原子Pt触媒の担体効果を最大化するためのフィードバックを行い、原子空孔の形成に必要な荷電粒子ビーム照射の条件を改良することで、最高の酸素還元性能を有する単原子Pt触媒の設計指針を打ち立てる。最後に、当該触媒開発の新手法としての可能性を模索し研究全体の総括とする。
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