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2020 年度 実績報告書

太陽光の効率利用のための励起子・電荷ダイナミックスの基礎理論の構築

研究課題

研究課題/領域番号 18H01937
研究機関東京大学

研究代表者

田村 宏之  東京大学, 先端科学技術研究センター, 特任准教授 (60390655)

研究分担者 石北 央  東京大学, 先端科学技術研究センター, 教授 (00508111)
石崎 章仁  分子科学研究所, 理論・計算分子科学研究領域, 教授 (60636207)
研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
キーワード励起子 / 電子移動 / 有機系太陽電池 / 光合成 / シングレット・フィッション / フォトンアップコンバージョン / 第一原理計算 / 量子ダイナミックス計算
研究実績の概要

分子集合体中で一重項励起子から2つの三重項励起子が生成するシングレット・フィッションは太陽電池等への応用が期待されている。同様に、二つの三重項励起子から高エネルギーの一重項励起子が生成するtriplet-triplet annihilation (TTA)はフォトン・アップコンバージョンへ利用可能である。本研究では、有機結晶中のフォトン・アップコンバージョン機構を第一原理計算と量子ダイナミックス計算で解析し、分子のパッキング構造が反応機構に与える影響を明らかにした。また、ランタニドナノクラスターに吸着した分子系について、スピン軌道相互作用と電子交換によるアップコンバージョン機構を明らかにした。
光合成系では、光アンテナ系の光吸収で生成した励起子が反応中心へと移動して電子と正孔へ電荷分離する。紅色光合成細菌と光化学系IIの反応中心は擬C2対称構造を持つタンパク―色素複合体から成る。ここで、擬C2対称構造の片側のブランチのみで電荷分離が進行することが知られているが、その反応経路を決定する要因は明らかとなっていない。本研究では、紅色光合成細菌と光化学系IIの反応中心での電荷分離機構を理論的に解析した。紅色光合成細菌では、M側への電子移動はエネルギー的に起こり得ないことがTDDFT計算で示された。光化学系IIでは、ChlD1上の励起子からフェオフィチン(PheoD1)への電子移動が起こり、続いてPD1への正孔移動が起こることがTDDFT計算で示された。さらに、量子ダイナミックス計算によって光化学系IIと紅色光合成細菌の反応中心での励起子と電荷のダイナミックスを解析し、電荷分離が一方向のみで起こる機構を明らかにした。

現在までの達成度 (段落)

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (4件)

すべて 2021 2020

すべて 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 1件、 査読あり 4件、 オープンアクセス 2件)

  • [雑誌論文] Nature of Asymmetric Electron Transfer in the Symmetric Pathways of Photosystem I2021

    • 著者名/発表者名
      Mitsuhashi Koji、Tamura Hiroyuki、Saito Keisuke、Ishikita Hiroshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry B

      巻: 125 ページ: 2879~2885

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.0c10885

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Triplet Exciton Transfers and Triplet?Triplet Annihilation in Anthracene Derivatives via Direct versus Superexchange Pathways Governed by Molecular Packing2020

    • 著者名/発表者名
      Tamura Hiroyuki
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 124 ページ: 7943~7949

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.0c06835

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Lanthanide-doped inorganic nanoparticles turn molecular triplet excitons bright2020

    • 著者名/発表者名
      Han Sanyang、Deng Renren、Gu Qifei、Ni Limeng、Huynh Uyen、Zhang Jiangbin、Yi Zhigao、Zhao Baodan、Tamura Hiroyuki、Pershin Anton、Xu Hui、Huang Zhiyuan、Ahmad Shahab、Abdi-Jalebi Mojtaba、Sadhanala Aditya、Tang Ming Lee、Bakulin Artem、Beljonne David、Liu Xiaogang、Rao Akshay
    • 雑誌名

      Nature

      巻: 587 ページ: 594~599

    • DOI

      10.1038/s41586-020-2932-2

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Acquirement of water-splitting ability and alteration of the charge-separation mechanism in photosynthetic reaction centers2020

    • 著者名/発表者名
      Tamura Hiroyuki、Saito Keisuke、Ishikita Hiroshi
    • 雑誌名

      Proceedings of the National Academy of Sciences

      巻: 117 ページ: 16373~16382

    • DOI

      10.1073/pnas.2000895117

    • 査読あり / オープンアクセス

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公開日: 2021-12-27  

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