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2018 年度 実績報告書

オペランド時空間イメージングXAFSによる固体触媒の可視化と構造反応

研究課題

研究課題/領域番号 18H01940
研究機関名古屋大学

研究代表者

唯 美津木  名古屋大学, 物質科学国際研究センター, 教授 (70396810)

研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
キーワードXAFS / イメージング / オペランド計測 / 固体触媒 / 可視化
研究実績の概要

固体触媒をはじめとする固体機能性材料中の元素の分布、化学状態、局所構造等の構造パラメータの空間分布や時間発展を明らかにする空間分解・時間分解XAFSイメージング計測を通じて、固体材料の反応特性を生み出す構造因子を可視化することを目的としている。平成30年度は、以下の2つの研究を行った。
(1)高回折効率ゾーンプレートを用いた結像型顕微XAFS計測系を立ち上げ、樹状型酸化鉄結晶およびCrをドープした酸化鉄結晶における相転移過程の2次元XAFSイメージングを行った。結像型顕微XAFS計測システム、データ解析システムを立ち上げ、異なる反応条件で処理を行った酸化鉄結晶に対して、結像型顕微XAFSイメージング計測を行い、結晶中の結晶相の分布を2次元的に可視化した。Crのドープによる結晶相分布の違いを解析することに成功した。
(2)CT法とタイコグラフィーXAFS計測を組み合わせた3次元CT-スペクトロタイコグラフィー法によって、排ガス浄化触媒の担体材料であるセリア-ジルコニア複合酸化物中における酸素拡散の様子を可視化した。3次元空間の各点におけるCe量や価数の構造パラメータセットを、教師なし学習を取り入れたデータマイニングによって解析し、Ceの分布や価数分布、酸素吸蔵進行度、表面からの幾何学的な距離などのパラメータ間の相関を解析することで、セリア-ジルコニア複合酸化物中における酸素吸蔵過程の反応軌跡に関する情報を得ることに成功した。
(3)CT-XAFSの解析プログラムの開発を行い、電池材料等の機能性材料の3次元XAFSイメージングへの展開を行った。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

平成30年度に計画した研究は、成果があがり、いずれも原著論文として国際誌に投稿・掲載決定済である。また新しく見つかった成果についても、継続的に研究を続けている状況にある。

今後の研究の推進方策

既に得られた結果については、実験データの解析や追加検討を更に進め、全て学術論文として報告する予定である。また、これまでの研究を基に新しい系についてもイメージングXAFS計測をスタートさせており、今後も継続して成果を挙げられるように研究を進めていく。

  • 研究成果

    (22件)

すべて 2019 2018 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (19件) (うち国際学会 7件、 招待講演 8件)

  • [国際共同研究] Kansas Univ.(米国)

    • 国名
      米国
    • 外国機関名
      Kansas Univ.
  • [雑誌論文] Operando XAFS Imaging of Distribution of Pt Cathode Catalysts in PEFC MEA2019

    • 著者名/発表者名
      H. Matsui, N. Maejima, N. Ishiguro, Y. Tan, T. Uruga, O. Sekizawa, T. Sakata, M. Tada
    • 雑誌名

      Chemical Record

      巻: 19 ページ: in press

    • DOI

      10.1002/tcr.20180123

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Oxygen-Diffusion-Driven Oxidation Behavior and Tracking Areas Visualized by X-ray Spectro-Ptychography with Unsupervised Learning2019

    • 著者名/発表者名
      M. Hirose, N. Ishiguro, K. Shimomura, D. N. Nguyen, H. Matsui, H. C. Dam, M. Tada, Y. Takahashi
    • 雑誌名

      Coommunication Chemistry

      巻: 2 ページ: in press

    • DOI

      10.1038/s42004-019-0147-y

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Crドープ酸化鉄結晶のドーパントサイト解析とレドックス特性2019

    • 著者名/発表者名
      松井公佑, 石黒志, 関澤央輝, 宇留賀朋哉, 唯美津木
    • 学会等名
      第32回日本放射光学会年会
  • [学会発表] Cr, Rh含有セリア結晶内の酸化還元に伴うCe酸化数分布の可視化2019

    • 著者名/発表者名
      若松昂平, 松井公佑, 石黒志, 邨次智, 関澤央輝, 宇留賀朋哉, 唯美津木
    • 学会等名
      第32回日本放射光学会年会
  • [学会発表] 3D Imaging of Heterogeneous Catalysts2019

    • 著者名/発表者名
      M. Tada
    • 学会等名
      Workshop on “Solid-State Electrochemistry for Coordination Complexes”
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] XAFS Imaging of Solid Catalysts2019

    • 著者名/発表者名
      M. Tada
    • 学会等名
      International Symposium on Heterogeneous Catalysis for Sustainable Energy and Chemical Production
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Low-temperature Redox Behavior and Selective Oxidation Performances of Ceria-based Mixed Oxides with Cr and Rh2019

    • 著者名/発表者名
      S. Ikemoto, H. Matsui, S. Muratsugu, M. Tada
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
  • [学会発表] CT-XAFSを用いたバルク型全固体リチウムイオン電池合剤電極内の不均一反応のオペランド可視化計測2019

    • 著者名/発表者名
      戸村愛菜, 木村勇太, Fakkao Mahunnop, 中村崇司, 石黒志, 関澤央輝, 新田清文, 宇留賀朋哉, 奥村豊旗, 唯美津木, 内本喜晴, 雨澤浩史
    • 学会等名
      電気化学会第86回大会
  • [学会発表] Operando XAFS Imaging of Heterogeneous Catalysts2018

    • 著者名/発表者名
      M. Tada
    • 学会等名
      MIRAI Materials Science Workshop 2018
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] X-ray Imaging of Heterogeneous Catalysts and Electrocatalysts2018

    • 著者名/発表者名
      M. Tada
    • 学会等名
      Gordon Research Conference on Catalysis 2018
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Three-dimensional Chemical Imaiging of Oxygen Storage and Release Particles by Hard X-ray Spectro-Ptychography2018

    • 著者名/発表者名
      M. Hirose, N. Ishiguro, K. Shimomura, H. Matsui, M. Tada, and Y. Takahashi
    • 学会等名
      Coherence 2018: International Workshop on Phase Retrieval and Coherent Scattering
    • 国際学会
  • [学会発表] Visualization of Ce Chemical States and Oxygen Diffusion in Ceria-Zirconia Particles by X-ray Spectro-Ptychography2018

    • 著者名/発表者名
      N. Ishiguro, M. Hirose, K. Shimomura, N. Burdet, H. Matsui, Y. Takahashi, and M. Tada
    • 学会等名
      International Symposium on Relations between Homogeneous and Heterogeneous Catalysis (ISHHC 18)
    • 国際学会
  • [学会発表] 第一・第二周期遷移金属を導入したセリア系複合酸化物の調製、レドックス特性と触媒反応2018

    • 著者名/発表者名
      池本悟, X. Huang, 永瀬晶子, 横田元一, 邨次智, 唯美津木
    • 学会等名
      錯体化学会第68回討論会
  • [学会発表] 放射光を利用した触媒のキャラクタリゼーション2018

    • 著者名/発表者名
      唯 美津木
    • 学会等名
      シンポジウム「東北放射光SLiT-Jと触媒研究」
    • 招待講演
  • [学会発表] Nanoscale Chemical Imaging of Three-Way Catalyst Pt/Ce2Zr2Ox Particles by Ptychographic-XAFS2018

    • 著者名/発表者名
      M. Hirose, N. Ishiguro, K. Shimomura, H. Matsui, M. Tada, and Y. Takahashi
    • 学会等名
      14th Inetrnational Conference on X-ray Microscopy (XRM2018)
    • 国際学会
  • [学会発表] タイコグラフィXAFSによる三元触媒Pt/Ce2Zr2Ox粒子の酸化状態ナノイメージング2018

    • 著者名/発表者名
      広瀬真, 石黒志, 下村啓, 松井公佑, 唯美津木, 高橋幸生
    • 学会等名
      第21回XAFS討論会
  • [学会発表] オペランドCT-XAFSを用いたバルク型全固体リチウムイオン電池用合剤電極内反応分布の定量的解析2018

    • 著者名/発表者名
      木村勇太, 戸村愛菜, Fakkao Mahunnop, 中村崇司, 石黒志, 関澤央輝, 新田清文, 宇留賀朋哉, 奥村豊旗, 唯美津木, 内本喜晴, 雨澤浩史
    • 学会等名
      2018年電気化学秋季大会
  • [学会発表] オペランドCT-XAFSによるバルク型全固体リチウムイオン電池用合剤電極における反応分布形成要因の解明2018

    • 著者名/発表者名
      木村勇太, 戸村愛菜, Fakkao Mahunnop, 中村崇司, 石黒志, 関澤央輝, 新田清文, 宇留賀朋哉, 奥村豊旗, 唯美津木, 内本喜晴, 雨澤浩史
    • 学会等名
      第59回電池討論会
  • [学会発表] イメージングXAFSと情報処理による可視化2018

    • 著者名/発表者名
      唯 美津木
    • 学会等名
      第10回岩澤コンファレンス
    • 招待講演
  • [学会発表] 硬X線XAFSイメージングによる固体触媒材料の可視化2018

    • 著者名/発表者名
      唯 美津木
    • 学会等名
      第38回表面科学会学術講演会
    • 招待講演
  • [学会発表] 3次元XAFSイメージングによる固体触媒の可視化研究2018

    • 著者名/発表者名
      唯 美津木
    • 学会等名
      SPring-8利用推進協議会GSC研究会
    • 招待講演

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公開日: 2019-12-27  

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