| 研究実績の概要 |
様々な反応性や機能性を示す固体材料内部の構造、特に反応中における構造は、結晶のような均質な構造を有していないことも多く、試料全体の平均構造を解析する従来の方法では、反応中の機能性固体材料内部の真の構造情報を取り出すことができない。本研究では、これまでに立ち上げてきた透過力の高い硬X線を用いたオペランドXAFS分光、X線イメージング分光を駆使して、複合酸化物触媒粒子のレドックス反応、触媒反応における元素分布、酸化状態、相、局所構造等の空間分布や時間発展、metal-organic framework (MOF) 結晶内の吸着反応の分布等を可視化することで、これらの機能性固体材料の構造と反応の相関を明らかにすることを検討した。
本年度は、100度以下の低温で可逆的な酸化還元特性を示すRhとCrを添加したCe系複合酸化物触媒粒子について、レドックス反応過程における各金属元素の酸化還元挙動、酸化状態、局所配位構造変化をオペランドXAFSにより検討した。NOx還元反応などの触媒反応条件におけるRh, Cr, Ce種の局所構造変化を捉えることで、RhCrCeOx触媒粒子内の各元素の反応性と触媒活性の相関を明らかにした。
また、カーボンナノチューブ表面に修飾したPt-Gd触媒について、酸素還元反応特性を向上させるGdの局所構造、空間分布を解析し、電極反応条件におけるPt, Gdの局所構造をオペランドXAFS分光により初めて明らかにすることで、酸素還元反応特性向上につながるGdの添加効果を明らかにした。
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