研究課題
第11族元素に分類される金（Au）、銀（Ag）、銅（Cu）は貨幣金属と呼称され、本質的に（球状でキャリア密度制御せずに）可視域に局在表面プラズモン共鳴（LSPR）吸収を示す唯一の材料群とされてきた。無尽蔵とみなされる太陽光エネルギーの52%は可視域に分布しており、有機分子や金属錯体、無機半導体にとって可視域の光は分子内電子遷移や配位子から中心金属への電荷移動（LMCT）、バンド間遷移などを誘起する極めて重要な波長領域である。一方で、太陽光によってこれらの遷移過程を高効率化し得るプラズモン材料は、プラズモニクスの台頭年来、実用的には第11族元素からなる単一金属や固溶合金のみであり、第11族元素以外の元素からなる規則合金の報告は皆無に等しい。このような背景の下、我々は可視域にLSPR吸収を示す新たな金属材料としてB2（CsCl型）構造のPdIn規則合金を発見した。本研究では、B2-PdInを手掛かりに、新奇プラズモン材料群の設計指針を立案・検証し、その学理構築による第2世代材料の台頭を目的としている。昨年度では、規則合金の規則化度や、規則合金における各元素の配列様式（配位環境）がLSPR特性に大きく影響を及ぼすことを明らかにしており、本年度は規則合金における組成比の僅かな変化がLSPR特性に鋭敏に作用することを突き止めた。以上の結果は、規則合金におけるLSPR特性の制御因子の多様性を端的に示しており、既存材料である単一金属や固溶合金の延長線上にない規則合金独自の発展が強く期待できる。さらには、本研究で得られた全ての合成実験および理論計算の結果を包括した新奇可視プラズモニック規則合金群の学理構築に取り組み、得られた材料設計指針によって既存材料を凌駕し得る規則合金の選定にも成功し、新奇規則合金群を研究対象とする本研究の妥当性と有意性が示された。
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
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Nature Communications
巻: 13 ページ: 1047
10.1038/s41467-022-28710-0
Journal of the American Chemical Society
巻: 144 ページ: 5871-5877
10.1021/jacs.1c12456
