| 研究課題/領域番号 |
18H02013
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| 研究機関 | 三重大学 |
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研究代表者 |
勝又 英之 三重大学, 工学研究科, 准教授 (10335143)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2022-03-31
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| キーワード | グラファイト状窒化炭素 / 分子内修飾 / 非金属ドープ / 可視光 / 水分解 |
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| 研究実績の概要 |
クリーンな水素生成技術として、太陽光の主成分である400 nm以上の可視光を吸収して、水を効率良く分解する光触媒反応系の構築が望まれている。光触媒高活性化に関するアプローチの一つとして、ヘテロ接合の形成がある。しかし、ヘテロ接合の構築がその界面でのみ作用するため、電子－正孔対の分離の促進は限定的である。そこで本研究では、炭素と窒素のみで構成されているグラファイト状窒化炭素光触媒のトリアジン環平面内に、直接異種構造を導入する分子内修飾法を確立することを目的としている。さらに非金属ドーピングという構造修飾と組み合わせることにより、新たな可視光応答活性の発現をねらい、水素生成に対する実用レベルの光触媒の構築を目指している。
本年度は、昨年度合成したリンドープ芳香族導入型窒化炭素光触媒を用いて水素生成活性評価と量子収率測定を行い、最適なリン源と濃度を決定した。その結果、ヘキサクロロシクロトリホスファゼンが最適なリン源であることが分かった。さらに置換量等を最適化した結果、非修飾の窒化炭素の水素生成活性と比較すると、約4.6倍の向上が確認された。光触媒の安定性を検討した結果、30時間の光照射後も安定した水素生成速度が得られた。また、光照射後の光触媒の構造を解析した結果、未使用のものとほぼ変化がないことが確認された。見掛けの量子収率を見積もった結果、420 nmにおいて2.5%であり、非修飾窒化炭素（1.7%)と比較して、高い値であった。さらに、500 nmにおいて非修飾窒化炭素は量子収率が0%であったのに対し、本光触媒は0.33%と有効波長を拡張することができた。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本年度は、昨年度合成したリンドープ芳香族導入型窒化炭素光触媒の光触媒的水素生成を行い、活性促進が確認できた。また、見掛けの量子収率の測定も行い、有効波長の拡張を確認した。このことは、当初の予定通りであり、概ね順調に進展していると判断した。
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| 今後の研究の推進方策 |
次年度は、合成したリンドープ芳香族導入型窒化炭素光触媒を詳細に分子構造を解析し、更なる活性向上に向けた知見を得る。さらに、平面波第一原理計算プログラムを用いて、ベンゼン環ドーピングによるバンド構造変化の理論的計算を行い、光触媒活性向上の要因を明らかにする。
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