研究課題
本研究は耐熱合金プラズモニックナノ触媒の創成と二酸化炭素の資源化などへの応用を目的としている。最終年度はこれまでの成果を踏まえ、引き続き理論計算と実験の連携によるプラズモニックナノ触媒の作動機構を究明すると共に、CO2の資源化のみならず、他の光誘起触媒反応への応用についても検討し、多くの重要な知見を得ることができた。特に:1)GaおよびCu含有Ce-金属有機構造体の直接熱分解により、効率的な光熱触媒Ga-Cu/CeO2の合成に成功した。この触媒はCO2からCOへの還元反応において、100%の選択性および従来報告を大きく凌ぐ活性を達成した。詳細なメカニズム研究から、CeO2サポーターと表面に高分散したGaとCuが太陽光の効率的な吸収、触媒表面でのCO2の吸着、ギ酸中間体の形成・分解を経てCOの生成において協奏的な作用を果たしていることを明らかにした(Appl. Catal. B: Environ.に掲載)。2)Cuナノ触媒に水分子の活性化に有効とされるZnと合金化させることにより、太陽光のみを利用したメタノール水蒸気改質反応による高効率な水素生成を実現した。種々実験計測および理論計算から、Cu触媒の優れた光熱変換能力に加え、CuとZn原子がそれぞれメタノールおよび水分子の活性サイトを担い、その協奏作用が高活性の実現において重要な役割を果たしていることを見出した(J. Am. Chem. Soc.に掲載)。3)Auナノ粒子とZnO、TiO2の表面/界面構造を精密に制御したハイブリッド光触媒を構築することにより、世界で初めて室温でのO2によるメタンからエタンへの高効率で高選択的な変換を実現した。温暖化ガスメタンを高付加価値化学物質に直接変換する世界初の成功例であり、触媒分野のトップジャーナルNature Catalysisに掲載された。
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
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