研究課題
ヒドリド伝導性の岩塩型MoN金属窒化物水素透過膜とRu触媒からなる、メンブレンリアクターを作製した。メソポーラスγアルミナ層で表面修飾した多孔質アルミナ焼結体を基板とし、反応性スパッタ法によりMoN金属窒化物緻密膜をメソポーラスγアルミナ層上に均一に形成した。それを用いた水素透過試験から、顕著な選択的水素透過が観察され、MoNも,TiNやHfNと同様に水素透過性を持つことが確認された。このMoN膜上に、更にMoNとRuNの複合膜をスパッタ蒸着し、400℃で真空加熱することでRuNの還元を行い、Ru担持MoNポーラス層を形成した。これの様にして作成したRu-MoN(200nm)|MoN(1000nm)|多孔質アルミナ基板－構造のメンブレンデバイスを用い、Ru-MoN層側ににN2、多孔質アルミナ基板側に水素を導入し、MoN膜を透過する際に生じるヒドリドイオンとN2の反応によるアンモニア生成を検討した。その結果、150℃まではアンモニア生成は確認されなかったが、２００℃まで温度上昇すると15 nm min-1 cm-2程度のアンモニア生成が確認された。一方250℃以上に温度を上昇させても、生成速度の向上は見られなかった。次にMoN水素透過膜と多孔質Ru-MoN触媒層の厚さを変化させ、アンモニア生成速度の向上を図った。その結果触媒層厚みを1μmまで増加させると、アンモニア生成速度は3倍に増加した。従って触媒層におけるRu/MoN/気相－三相界面の面積増大により、更なる反応効率化が可能といえる。以上から、MoN内に生成するヒドリドイオン欠陥による窒素還元反応が進行することが示された。
令和2年度が最終年度であるため、記入しない。
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