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本研究では従来の単一光子から単一電子正孔対を生成する原理によらず、多励起子生成などの新たな機構を駆使することによってこれまで成し得なかった高効率エネルギー変換と低コスト化を両立することが出来る次世代の太陽電池の実現を目指す。今年度は主にI.異種カチオンの導入によるホットキャリア寿命の評価、II.多励起子生成効率の温度依存性、III.多励起子生成を利用する光エネルギー変換デバイスの試作について実験を行った。I.については、異種カチオンを導入した鉛ハライドペロブスカイト材料を合成し、時間分解過渡吸収測定によってホットキャリアの熱緩和過程を観察した。異種金属には価数の異なる金属も検討した。異種金属の導入により、ホットキャリア寿命が変化することが明らかになった。またカチオンの種類によっては、ホットキャリア寿命が大幅に長くなる組み合わせが見いだされ、多励起子生成効率の向上が可能であることを明らかにした。II.については、多励起子生成効率の温度依存性に関する計測を時間分解蛍光および過渡吸収測定にて行った。その結果、測定温度が生成効率に大きな影響を与えることが明らかになった。合成したペロブスカイト材料の多励起子生成効率は、室温付近で最大になり、低温になるにつれて低下することが観察された。この現象には、フォノンカップリングの影響が大きいと考えられる。また、異種カチオンを導入することで、生成効率が変化することも明らかになった。本研究で合成した鉛ハライドペロブスカイト材料を使用して、多励起子生成を利用する光エネルギー変換デバイスを試作した。ガラス基板に塗布されたペロブスカイト材料とSi太陽電池を積層させることによって作成し、ペロブスカイト材料を導入しない場合に比べて紫外光に対する外部量子収率が多励起子生成により飛躍的に向上した。光学的なロスを軽減することにより、外部量子効率の向上が期待された。
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