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2020 年度 実績報告書

金属イオンを含有した亜臨界水による土壌粘土鉱物からのCs脱離に関する研究

研究課題

研究課題/領域番号 18H03398
研究機関東京工業大学

研究代表者

竹下 健二  東京工業大学, 科学技術創成研究院, 教授 (80282870)

研究分担者 尾上 順  名古屋大学, 工学研究科, 教授 (50241245)
中瀬 正彦  東京工業大学, 科学技術創成研究院, 助教 (70744332)
渡邊 真太  東京工業大学, 科学技術創成研究院, 研究員 (30554828)
研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
キーワード除染 / 福島第一原子力発電所事故 / 汚染土壌 / 粘土鉱物 / バーミキュライト / 放射性セシウム / 分子動力学 / 第一原理計算
研究実績の概要

研究実績の概要

27℃、0.1MPaでCs+を層間に飽和吸着させた粘土鉱物(バーミキュライト:VB)に対する分子動力学(MD) 計算の結果、層間距離は11Åと評価され、VBのXRD分析の結果(10.7~11.2 Å)とよく一致した。第一原理計算によりVBの電荷密度分布を計算すると、Cs+は層内にある12個の酸素に安定固定化され、閉じた層間構造となった。次いで250℃の亜臨界水中でのMg2+によるCs+脱離過程をMD計算した結果、VB層間でMg2+は水和錯体Mg(H2O)62+を形成し、水和錯体が層間を押し広げることで、吸着されているCs+が層間を拡散し、脱離されることが分かった。また第一原理計算の結果、Mg水和錯体を構成する水分子の水素と層構造中の酸素が結合して層間距離14.2ÅでMg2+が層内で固定化されることが明らかになり、MD計算結果を裏付けることができた。
Cs+を飽和吸着させたVBを充填したカラムにMg2+を含む溶離液を流して250℃の亜臨界水条件でCs+を脱離させたところ、ほぼ全量のCsを回収できた。またイオン交換速度を物質移動係数で表した輸送理論によってカラムの動的なCs+脱離挙動を表現できた。これらの結果を用いてプロセス規模を評価した。62000 Bq/kgの汚染土壌1万m3に対して99%のCs脱離回収を仮定した。亜臨界水イオン交換によって浄化土壌(1万m3)の放射能濃度は620Bq/kgとなり、環境省の定めた指定廃棄物の指定基準8000Bq/kg以下になり、浄化土壌は再利用が可能になる。この処理によって放射性Csを含む溶離水が発生するが、令和元年度環境省「除染土壌等の減容等技術実証事業」で研究されたガラス固化法を使えば、ガラス固化体(最終廃棄物)の発生量は0.322m3、放射能濃度は1GBq/kgとなり、大幅な廃棄物減容とCs安定固化が可能になる。

現在までの達成度 (段落)

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (15件)

すべて 2021 2020 その他

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (8件) 備考 (4件)

  • [雑誌論文] Mechanistic study on the removal of Cs from contaminated soil by rapid ion exchange in subcritical water2021

    • 著者名/発表者名
      Tatsuya Fukuda, Ryo Takahashi, Takuhi Hara, Koji Ohara, Kazuo Kato, Daiju Matsumura, Yusuke Inaba, Masahiko Nakase, Kenji Takeshita
    • 雑誌名

      Journal of Nuclear Science and Technology

      巻: 58 ページ: 399-404

    • DOI

      10.1080/00223131.2020.1830866

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Selective removal of radiocesium from micaceous clay for post-accident soil decontamination by temperature-controlled Mg-leaching in a column2020

    • 著者名/発表者名
      Xiangbiao Yin, Lijuan Zhang, Chenrui Meng, Yusuke Inaba, Xinpeng Wang, Ayako Nitta, Yoshikazu Koma, Kenji Takeshita
    • 雑誌名

      Journal of Hazardous Materials

      巻: 387 ページ: 121677

    • DOI

      10.1016/j.jhazmat.2019.121677

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hydrothermal-treatment desorption of cesium from clay minerals: The roles of organic acids and implications for soil decontamination2020

    • 著者名/発表者名
      Xiangbiao Yin, Lijuan Zhang, Miki Harigai, Xinpeng Wang, Shunyan Ning, Masahiko Nakase, Yoshikazu Koma, Yusuke Inaba, Kenji Takeshita
    • 雑誌名

      Water Research

      巻: 177 ページ: 115804

    • DOI

      10.1016/j.watres.2020.115804

    • 査読あり
  • [学会発表] 放射性セシウムで汚染された土壌浄化のための亜臨界水イオン交換システムの開発(1)亜臨界水中の土壌からのCs+のイオン交換脱離2021

    • 著者名/発表者名
      竹下健二, 殷 祥標, 渡邊真太, 福田達弥, 中瀬正彦
    • 学会等名
      日本原子力学会2021年春の年会
  • [学会発表] 放射性セシウムで汚染された土壌浄化のための亜臨界水イオン交換システムの開発(2)放射光XRD,EXAFSによる亜臨界水環境中のバーミキュライト,層間イオンのその場観察2021

    • 著者名/発表者名
      福田達弥, 高橋 亮, 原 卓飛, 渡邊真太, 殷 祥標, 尾原幸治, 加藤和男, 松村大樹, 中瀬正彦, 竹下健二
    • 学会等名
      日本原子力学会2021年春の年会
  • [学会発表] 放射性セシウムで汚染された土壌浄化のための亜臨界水イオン交換システムの開発(3)分子動力学計算と第一原理計算によるバーミキュライトからのCs脱離機構の解析2021

    • 著者名/発表者名
      渡邊真太, 福田達弥, 殷 祥標, 針貝美樹, 中瀬正彦, 竹下健二
    • 学会等名
      日本原子力学会2021年春の年会
  • [学会発表] Development of Subcritical Water Ion Exchange System for Cleaning of Soil contaminated by Radioactive Cesium (4)Rapid Desorption of Cs from Actual Contaminated Soil from Fukushima-Dynamic Analysis of the Column Treatment2021

    • 著者名/発表者名
      Xiangbiao Yin, Shinta Watanabe, Tatsuya Fukuda, Masahiko Nakase, Kenji Takeshita
    • 学会等名
      日本原子力学会2021年春の年会
  • [学会発表] In-situ XRD,XAFSによる亜臨界水環境下での高速カチオン交換による汚染土壌からのCs脱離メカニズムに関する研究2020

    • 著者名/発表者名
      福田達弥, 高橋 亮, 原 卓飛, 尾原幸治, 加藤和男, 松村大樹, 中瀬正彦, 竹下健二
    • 学会等名
      日本原子力学会2020年秋の大会
  • [学会発表] 福島第一原発事故で発生した汚染土壌からの放射性セシウムの回収(1)バーミキュライトからのCs脱離速度解析2020

    • 著者名/発表者名
      竹下健二, 殷 祥標, 渡邊真太, 福田達弥, 中瀬正彦
    • 学会等名
      日本溶媒抽出学会第39回溶媒抽出討論会
  • [学会発表] 福島第一原発事故で発生した汚染土壌からの放射性セシウムの回収(2)放射光XRD,EXAFS測定による亜臨界水環境中のバーミキュライトのその場観察2020

    • 著者名/発表者名
      福田達弥, 高橋 亮, 原 卓飛, 渡邊真太, 中瀬正彦, 竹下健二, 尾原幸治, 加藤和男, 松村大樹
    • 学会等名
      日本溶媒抽出学会第39回溶媒抽出討論会
  • [学会発表] 福島第一原発事故で発生した汚染土壌からの放射性セシウムの回収(3)理論計算によるバーミキュライトからのCs脱離機構の解析2020

    • 著者名/発表者名
      渡邊真太, 殷 祥標, 福田達弥, 針貝美樹, 中瀬正彦, 竹下健二
    • 学会等名
      日本溶媒抽出学会第39回溶媒抽出討論会
  • [備考] 東京工業大学 科学技術創成研究院 福島復興・再生研究ユニット

    • URL

      http://www.nr.titech.ac.jp/~takeshita/

  • [備考] 東京工業大学 科学技術創成研究院 先導原子力研究所 竹下研究室

    • URL

      http://www.lane.iir.titech.ac.jp/jp/member/data/takeshita.html

  • [備考] Research Map

    • URL

      https://researchmap.jp/W.A.Mozart1756

  • [備考] Research Gate

    • URL

      https://www.researchgate.net/profile/Kenji-Takeshita

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公開日: 2021-12-27  

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