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2018 年度 実績報告書

有害金属汚染土壌の迅速処理を可能とするキレート洗浄技術の高度化

研究課題

研究課題/領域番号 18H03399
研究機関金沢大学

研究代表者

長谷川 浩  金沢大学, 物質化学系, 教授 (90253335)

研究分担者 太田 明雄  金沢大学, 物質化学系, 准教授 (10324104)
真塩 麻彩実  金沢大学, 物質化学系, 助教 (50789485)
RAHMAN Ismail  福島大学, 環境放射能研究所, 准教授 (60773067)
水谷 聡  大阪市立大学, 大学院工学研究科, 准教授 (80283654)
研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
キーワード土壌浄化 / 有害金属 / 環境改善技術 / キレート剤 / 界面活性剤
研究実績の概要

有害金属汚染土壌に対するキレート洗浄反応の迅速化に向けて、複数の生分解性キレート剤および合成キレート剤を適用して最適な薬剤を探索した。例えば、射撃場跡地の鉛汚染土壌を対象とした検討では、実試料に対してEDTA、EDDS、GLDAを洗浄処理に適用し、キレート濃度・振とう時間・液固比等の影響を検討した。その結果、塩化鉛を添加した模擬汚染土壌では振とう時間10分、液固比2の条件で80%以上の鉛を低減できたが、実汚染土壌では抽出率が低下した。これらを改善する手法として、室内実験において反応性微細気泡を汚染土壌のキレート洗浄に併用した結果、洗浄速度が向上することが分かった。また、ボールミルを用いた湿式粉砕洗浄の手法では、洗浄速度だけでなく洗浄効率も増加した。
金属抽出を促進する機能性界面活性剤の開発については、本年度は、ヒスチジン、トリプトファン、チロシンを骨格に有するアミノ酸型生分解性界面活性剤を新規に合成し、界面化学的特性と抗酸化能力について評価した。アミノ酸側鎖は金属イオンに対する親和性も兼ね備えており、次年度に土壌洗浄へ適用した際にキレート剤との相乗効果が期待される。
土壌洗浄の解析法開発のサブテーマにおいては、海底堆積物の実試料を用いて金属元素のフラクション分析を行った。スペシエーション(存在状態別)解析により、試料全体でイオン交換態が多く含まれていること、造船所付近の測点では人為的影響で炭酸塩態が増加するなどが確認された。キレート剤の基礎物性については、自動滴定装置及び化学平衡ソフトウェアを用いて、洗浄対象元素やアルカリ土類元素に対する各キレート剤および腐植物質の安定度定数を求める手法を確立した。更に、キレート剤及び界面活性剤の生分解性試験のサブテーマでは、試験で用いる多種類のキレート剤について、高速液体クロマトグラフ質量分析法を用いた高感度一斉分析法を開発した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

本プロジェクトで開発した新しい解析手法および新規洗浄剤の開発について計画以上に進展し、多くの論文が国際学術誌に受理されるとともに、国内外の学会における成果報告も積極的に進めた。

今後の研究の推進方策

研究が計画通りに順調に進展したことから、引き続き、有害金属汚染土壌に有用な新規キレート剤及び機能性界面活性剤の探索、洗浄効果の理論的解析と洗浄剤の改良、キレート剤及び界面活性剤の生分解性試験のテーマについて検討を続ける。特に今年度に多数の解析手法を確立できたことから、次年度は実際の汚染試料および土壌洗浄反応に対して適用を進め、本洗浄技術の効率化・迅速化の目標達成につなげる。
実汚染土壌試料への適用で判明した課題については、土壌に含まれている金属化合物(例えば、人為由来では鉛散弾等の風化状況、自然由来では場所毎の主要地質成分の影響)の化学性状と溶解挙動を逐次抽出、表面解析などを用いて調査する予定である。また、機能性界面活性剤については、前年度に開発した薬剤は水溶性の低さや使用できるpH領域が狭いといった欠点があるため、これらの欠点を克服すべく新たな分子設計に取り組む。土壌洗浄に有用であることが確認された新規生分解性キレート剤や生分解性界面活性剤については、本年度確立した解析法を活用して基礎的な物性や分解性挙動を定量的に求めるとともに、種々の特性に及ぼすpHの影響や共存金属イオンの効果についても明らかにする。

  • 研究成果

    (31件)

すべて 2019 2018

すべて 雑誌論文 (7件) (うち国際共著 6件、 査読あり 7件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (21件) (うち国際学会 2件、 招待講演 1件) 産業財産権 (3件)

  • [雑誌論文] Determination of multiple chelator complexes in aqueous matrices using ultra-performance liquid chromatography-quadrupole/time-of-flight mass spectrometry2019

    • 著者名/発表者名
      Miah Sohag、Rahman Ismail M.M.、Takemura Masashi、Fukiage Shohei、Mashio Asami S.、Maki Teruya、Hasegawa Hiroshi
    • 雑誌名

      Talanta

      巻: 194 ページ: 980~990

    • DOI

      10.1016/j.talanta.2018.10.085

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Solubilization of Genistein in Phospholipid Vesicles and Their Atioxidant Capacity2019

    • 著者名/発表者名
      Yamamoto Shunya、Ohta Akio、Hossain Faisal、Anjani Gemala、Asakawa Hitoshi、Asakawa Tsuyoshi
    • 雑誌名

      Journal of Oleo Science

      巻: 68 ページ: 61~66

    • DOI

      10.5650/jos.ess18181

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Binding of proton and iron to lignite humic acid size-fractions in aqueous matrix2018

    • 著者名/発表者名
      Begum Zinnat A.、Rahman Ismail M.M.、Tate Yousuke、Ichijo Toshiharu、Hasegawa Hiroshi
    • 雑誌名

      Journal of Molecular Liquids

      巻: 254 ページ: 241~247

    • DOI

      10.1016/j.molliq.2018.01.104

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] ,セメント系不溶化剤による自然由来汚染土壌のヒ素溶出抑制2018

    • 著者名/発表者名
      澤井光,池崎真,花田慎,齋藤誠,水谷聡,長谷川浩
    • 雑誌名

      環境技術

      巻: 47 ページ: 273-277

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effect of biodegradable chelating ligands on Fe uptake in and growth of marine microalgae2018

    • 著者名/発表者名
      Hasegawa Hiroshi、Nozawa Ayumi、Papry Rimana Islam、Maki Teruya、Miki Osamu、Rahman M. Azizur
    • 雑誌名

      Journal of Applied Phycology

      巻: 30 ページ: 2215~2225

    • DOI

      10.1007/s10811-018-1462-x

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Chelator-induced recovery of rare earths from end-of-life fluorescent lamps with the aid of mechano-chemical energy2018

    • 著者名/発表者名
      Hasegawa Hiroshi、Begum Zinnat A.、Murase Ryuta、Ishii Kento、Sawai Hikaru、Mashio Asami S.、Maki Teruya、Rahman Ismail M.M.
    • 雑誌名

      Waste Management

      巻: 80 ページ: 17~25

    • DOI

      10.1016/j.wasman.2018.08.049

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Study of Antioxidative Properties of Some Mono Amino-Acid-Type and Dipeptide-Type Surfactants2018

    • 著者名/発表者名
      Hossain Faisal、Ohta Akio、Yamane Yumi、Shizuka An-na、Asakawa Hitoshi、Asakawa Tsuyoshi
    • 雑誌名

      Journal of Surfactants and Detergents

      巻: 21 ページ: 733~744

    • DOI

      10.1002/jsde.12180

    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Dynamics of strontium and geochemical-related elements in soils during the chelator-assisted washing remediation2018

    • 著者名/発表者名
      Ismail M. M. Rahman, Zinnat A. Begum, Bashir Ahmmad, Suman Barua, Hirofumi Tsukada,Hiroshi Hasegawa
    • 学会等名
      The 4rd IER Annual Progress Report Meeting
    • 国際学会
  • [学会発表] 化学洗浄後のAs汚染土壌に対する金属塩形成を利用したAs溶出抑制処理2018

    • 著者名/発表者名
      石井 健斗、齋藤 誠、地井 直之、山崎 将義、真塩 麻彩実、牧 輝弥、長谷川 浩
    • 学会等名
      日本分析化学会 第78回分析化学討論会
  • [学会発表] ジチオカルバメート型セルロース誘導体におけるAs(Ⅲ)の吸着挙動2018

    • 著者名/発表者名
      中窪 圭佑、宮口 真帆、伊藤 未来也、前田 勝浩、真塩 麻彩実、牧 輝弥、長谷川 浩
    • 学会等名
      日本分析化学会 第78回分析化学討論会
  • [学会発表] 生分解性キレート薬剤によるヒ素汚染土壌のソイルフラッシング技術2018

    • 著者名/発表者名
      齋藤誠、石井健斗、長谷川浩、地井直行、山崎将義、石渡寛之
    • 学会等名
      第18回環境技術学会
  • [学会発表] 生分解性キレート剤を用いたソイルフラッシングの基礎的検討その22018

    • 著者名/発表者名
      山崎 将義、地井 直行、石渡 寛之、斎藤 誠、石井 健斗、長谷川 浩
    • 学会等名
      土木学会平成30年度全国大会第72回年次学術講演会
  • [学会発表] 環境技術に適合した新規固相抽出材の開発2018

    • 著者名/発表者名
      長谷川 浩
    • 学会等名
      日本分析化学会 第67年会
    • 招待講演
  • [学会発表] 生分解性キレート剤を用いた原位置土壌洗浄によるヒ素の分離除去2018

    • 著者名/発表者名
      齋藤 誠、石井 健斗、地井 直行、山崎 将義、石渡 寛之、真塩 麻彩美、牧 輝弥、長谷川 浩
    • 学会等名
      日本分析化学会 第67年会
  • [学会発表] UPLC-Q-TOFMSによる生分解性キレート剤分解挙動の解析2018

    • 著者名/発表者名
      吹上 祥平、Sohag Miah、齋藤 誠、村上 貴哉、地中 啓、真塩 麻彩実、牧 輝弥、長谷川 浩
    • 学会等名
      日本分析化学会 第67年会
  • [学会発表] Effect of extraction variables for the chelator-assisted washing remediation of strontium and geochemicallyrelated elements from soils2018

    • 著者名/発表者名
      Ismail Md Mofizur Rahman, Zinnat Ara BEGUM, Bashir AHMMAD, Hirofumi TSUKADA, Hiroshi HASEGAWA
    • 学会等名
      日本分析化学会 第67年会
  • [学会発表] Equilibrium constant for the complexation of mixed chelators (GLDA and HIDS) with Sr and geochemicallyrelated elements (Mg, Ca, Ba) in aqueous solution2018

    • 著者名/発表者名
      ZINNATARA BEGUM, Ismail M. M. RAHMAN, Hiroshi HASEGAWA
    • 学会等名
      日本分析化学会 第67年会
  • [学会発表] Determination of Chelators in Lake Water using Ultra-PerformanceLiquid Chromatography/Quadrupole Time-of-Flight Mass Spectrometry2018

    • 著者名/発表者名
      Sohag Miah, Fukiage Shohei, M. Mosharraf Hossain, Ismail M. M. Rahman, Teruya Maki, Asami S. Mashio, Hiroshi Hasegawa
    • 学会等名
      17th World Lake Conference
    • 国際学会
  • [学会発表] 生分解性キレート剤を用いた砒素汚染土壌のソイルフラッシングの基礎検討その22018

    • 著者名/発表者名
      地井直行、齋藤誠、石井健斗、澤井光、山崎将義、石渡寛之、長谷川浩
    • 学会等名
      第24回 地下水・土壌汚染とその防止対策に関する研究集会
  • [学会発表] キレート剤水溶液中における有害金属イオンの鉱物表面への吸脱着挙動2018

    • 著者名/発表者名
      澤井 光,谷本 篤彦,齋藤 誠,長谷川 浩
    • 学会等名
      第29回日本化学会関東支部茨城地区研究交流会
  • [学会発表] ジチオカルバメート修飾セルロース吸着剤のAs(Ⅲ)抽出挙動2018

    • 著者名/発表者名
      中窪圭佑,宮口真帆,山崎和樹,井改知幸,前田勝浩,真塩麻彩美,牧輝弥,長谷川 浩
    • 学会等名
      平成30年度 日本化学会北陸地区講演会と研究発表会
  • [学会発表] UPLC-Q-TOFMS による環境中生分解性キレート剤の分解挙動の解明2018

    • 著者名/発表者名
      吹上祥平,Sohag Miah,齋藤 誠,村上貴哉,地中 啓,真塩麻彩実,牧 輝弥,長谷川 浩
    • 学会等名
      平成30年度 日本化学会北陸地区講演会と研究発表会
  • [学会発表] 生分解性キレート剤を用いた原位置洗浄によるヒ素汚染土壌浄化法の検討2018

    • 著者名/発表者名
      齋藤 誠,石井健斗,地井直行,山崎将義,石渡寛之,真塩麻彩実,牧 輝弥,長谷川 浩
    • 学会等名
      平成30年度 日本化学会北陸地区講演会と研究発表会
  • [学会発表] 化学洗浄後のヒ素汚染土壌に対する溶出抑制処理の検討2018

    • 著者名/発表者名
      石井健斗, 齋藤 誠, 地井直行, 山崎将義, 真塩麻彩実, 牧輝弥, 長谷川 浩
    • 学会等名
      平成30年度 日本化学会北陸地区講演会と研究発表会
  • [学会発表] 抗酸化作用を有するアミノ酸を用いたペプチド型界面活性剤の抗酸化能力の検討2018

    • 著者名/発表者名
      太田 明雄, ホサインファイサル, 淺川 雅, 淺川 毅
    • 学会等名
      第69回コロイドおよび界面化学討論会,
  • [学会発表] モデル生体膜を介したアミノ酸型界面活性剤の抗酸化作用の検討2018

    • 著者名/発表者名
      澤田悠太, 太田明雄, 淺川雅, 淺川毅
    • 学会等名
      平成30年度日本化学会近畿支部北陸地区講演会と研究発表会
  • [学会発表] イミノ二酢酸系キレート樹脂を用いる金属類の固相抽出における共存キレート剤による妨害2018

    • 著者名/発表者名
      藤森英治,水谷 聡
    • 学会等名
      第29回廃棄物資源循環学会研究発表会
  • [学会発表] 製鋼スラグの試料粒径とフッ素の含有量・溶出量に関する検討2018

    • 著者名/発表者名
      水谷聡,森本明香里,黄輝頌,貫上佳則
    • 学会等名
      第29回廃棄物資源循環学会研究発表会
  • [産業財産権] 汚染土壌の処理方法2018

    • 発明者名
      長谷川浩,齋藤誠,山崎将義,石渡寛之,地井直行
    • 権利者名
      長谷川浩,齋藤誠,山崎将義,石渡寛之,地井直行
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2018-099311
  • [産業財産権] 土壌浄化システム2018

    • 発明者名
      山崎公信、長谷川浩
    • 権利者名
      山崎公信、長谷川浩
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2018-146285
  • [産業財産権] 土壌浄化システム2018

    • 発明者名
      山崎公信、長谷川浩
    • 権利者名
      山崎公信、長谷川浩
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2018-146286

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公開日: 2019-12-27  

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