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2018 年度 実績報告書

局所的空間対称性の破れを基礎にした新しい液体物理学

研究課題

研究課題/領域番号 18H03675
研究機関東京大学

研究代表者

田中 肇  東京大学, 生産技術研究所, 教授 (60159019)

研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
キーワード水の異常性 / 二状態体モデル / 二状態体モデル / ガラス転移 / 結晶化
研究実績の概要

水の様々な異常性の起源については、長年論争が続いてきた。その理由は、液体の水の構造に関する深い理解の欠如にあった。今回、水には、水の構造に関する シミュレーションと実際の水のX線散乱実験データの解析により、「液体の水には乱雑な構造と規則的な構造が共存している」という我々が提唱してきた二状態 モデルに直接的な証拠を与え、水の構造、さらには水の特異性の構造的起源をめぐる長年の議論に決着をつけることに成功した(JACSに発表)。また、液体・液 体転移の存在の有無を巡ってはこれまで長年議論になっていたが、液体・液体転移を支配する局所的な構造の変化とそれに伴う分子の運動性の変化の関係を直接 捉えることで、転移の機構に迫るとともに、その存在を実証することに成功した(PNASに発表)。また、古典結晶核形成理論では説明できない、液体・液体転移 伴う揺らぎの存在による結晶核形成頻度の異常増大を発見した。またこの現象が、液体・液体転移を支配する局所的な構造の秩序化が結晶と液体の界面張力を低 下させ、それにより結晶の核形成頻度が増大するために起きることを明らかにした(PNASに発表)。さらに、理論面では、液体・液体相転移現象の流体力学理論 を構築にも成功した(PNASに発表)。ガラス転移現象に関しては、温度低下とともに液体中に形成されるパッキング能の高い構造の度合いにより、さまざまなガ ラス形成物質のダイナミクスを統一的に記述することに成功した(Nature Commun.に発表)。また結晶化に関しては、コロイド(微粒子)系の結晶核形成頻度に は、数値シミュレーションと実験の間に十桁にも及ぶ相違が見出されており、その有力な原因として、従来のシミュレーションに「溶媒の流れの効果が取り入れ られていないため」という説があったが、その可能性を明確に否定することに成功した(Phys.Rev.Lett.に発表)。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

理由 上記の水における二状態の存在の直接的な証明は、レントゲン(ノーベル物理学賞受賞)とポーリングとポープル(ノーベル化学賞受賞)を含む、水の構造に関 する1世紀以上にわたる長年の議論に終止符を打つ可能性があるという点で、重要なものであると考えられる。また、結晶の核形成頻度を表す古典論があるが、 この理論では他に相転移が存在する場合にどのような影響があるかは考慮されていなかった。上述の発見により、液体・液体転移に伴う臨界的な揺らぎによっ て、結晶化の核形成頻度が発散的に増大することが初めて示されるとともに、その局所安定構造の数密度が高い領域、すなわち液体2的な領域では、液体と結晶 の界面張力が低下するために、結晶が生まれやすくなるという機構が明らかとなった。この成果は、系に内在する他の相転移現象を利用することで、古典的な結 晶化理論を超えた結晶化挙動を実現する、この現象を利用して系に潜む隠れた相転移現象を探索するなど、結晶化の新たな可能性を切り開くものと期待される。 また、ガラス転移点近傍の遅いダイナミクスの起源は、凝縮系物理学の長年の未解明問題であるが、我々の発見は、液体の構造的特徴は、従来の液体論で用いら れてきた二粒子間の距離の情報(二体相関)では記述不可能な多粒子間の相関(多体的相関)を反映しており、過冷却液体の理解には、従来の液体に関する理論 の枠を超え、多体相関を考慮することが重要であることを強く示唆している。この成果は、長年の謎であったガラス転移の起源の解明に大きなインパクトを与え るものと期待される。 このように本年度得られた成果は、液体の基本的な性質にかかわる重要な発見であり、液体分野において大きなインパクトがある成果であるといえる。したがっ て、研究は計画以上に進展したと考えている。

今後の研究の推進方策

水については、その動力学的異常を二状態モデルで説明できることを示すことに成功したが、同じく正四面体構造形成傾向を持つシリカの動的性質も同様のモデ ルで説明可能であると考えており、数値シミュレーションを用いこのシナリオの普遍性について検討を行いたい。また、我々の二秩序変数モデルは、水に第二臨 界点が存在することを示唆するが、実際の水におけるその相図上の位置は不明である。我々は、第二臨界点の直上で、動力学的異常の最大化する線と熱力学的異 常が最大化する線が交差すると理論的に予測しており、実際の水に対してその相図上での位置を決定することを目指す。さらに、イオンが水の構造ならびに動的 性質に及ぼす影響についても検討する予定である。液体・液体転移については、我々の速度場の効果を取り入れた二秩序変数モデルに、さらに応力場を新たな粗 視化変数として考慮した動的モデルを構築し、その理論解析・シミュレーションを行う予定である。とくに、流動により液体・液体転移が誘起される可能性につ いて研究を行いたいと考えている。また、上述のように、我々は、ガラスの遅いダイナミクスの構造的起源として、局所的パッキング能が重要であることを見出 した。これは、ガラスの普遍的な構造秩序変数である可能性を秘めている。この変数とダイナミクスの相関を研究することで、同変数をガラス転移の普遍的な秩 序変数として確立することを目指す。結晶化に関しては、これまでバルク中での均一核形成について研究を行ってきたが、固体表面からの不均一核形成について も研究を行う予定である。また、金属合金の結晶しやすさ(ガラス形成能)、並びに、結晶成長速度を決めている物理因子に関しても研究を行う予定である。こ れらの研究を通して、液体にまつわる様々な未解明問題を多体相関という観点から統一的に記述できればと考えている。

  • 研究成果

    (45件)

すべて 2019 2018 その他

すべて 国際共同研究 (3件) 雑誌論文 (9件) (うち国際共著 4件、 査読あり 9件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (31件) (うち国際学会 19件、 招待講演 10件) 備考 (1件) 学会・シンポジウム開催 (1件)

  • [国際共同研究] Bristol University(英国)

    • 国名
      英国
    • 外国機関名
      Bristol University
  • [国際共同研究] Fudan Univerity(中国)

    • 国名
      中国
    • 外国機関名
      Fudan Univerity
  • [国際共同研究] ILM, , University of Lyon(フランス)

    • 国名
      フランス
    • 外国機関名
      ILM, , University of Lyon
  • [雑誌論文] Distinct signature of local tetrahedral ordering in the scattering function of covalent liquids and glasses2019

    • 著者名/発表者名
      Shi Rui、Tanaka Hajime
    • 雑誌名

      Science Advances

      巻: 5 ページ: 3194~3194

    • DOI

      DOI: 10.1126/sciadv.aav3194

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Water-like anomalies as a function of tetrahedrality2018

    • 著者名/発表者名
      Russo John、Akahane Kenji、Tanaka Hajime
    • 雑誌名

      Proceedings of the National Academy of Sciences

      巻: 115 ページ: E3333~E3341

    • DOI

      https://doi.org/10.1073/pnas.1722339115

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Physical foundation of the fluid particle dynamics method for colloid dynamics simulation2018

    • 著者名/発表者名
      Furukawa Akira、Tateno Michio、Tanaka Hajime
    • 雑誌名

      Soft Matter

      巻: 14 ページ: 3738~3747

    • DOI

      https://doi.org/10.1039/C8SM00189H

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Glass Forming Ability in Systems with Competing Orderings2018

    • 著者名/発表者名
      Russo John、Romano Flavio、Tanaka Hajime
    • 雑誌名

      Physical Review X

      巻: 8 ページ: 021040

    • DOI

      DOI: 10.1103/PhysRevX.8.021040

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Hydrodynamic simulations of charge-regulation effects in colloidal suspensions2018

    • 著者名/発表者名
      Takae Kyohei、Tanaka Hajime
    • 雑誌名

      Soft Matter

      巻: 14 ページ: 4711~4720

    • DOI

      https://doi.org/10.1039/C8SM00579F

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Origin of the emergent fragile-to-strong transition in supercooled water2018

    • 著者名/発表者名
      Shi Rui、Russo John、Tanaka Hajime
    • 雑誌名

      Proceedings of the National Academy of Sciences

      巻: 115 ページ: 9444~9449

    • DOI

      https://doi.org/10.1073/pnas.1807821115

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Self-organization into ferroelectric and antiferroelectric crystals via the interplay between particle shape and dipolar interaction2018

    • 著者名/発表者名
      Takae Kyohei、Tanaka Hajime
    • 雑誌名

      Proceedings of the National Academy of Sciences

      巻: 115 ページ: 9917~9922

    • DOI

      https://doi.org/10.1073/pnas.1809004115

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Common microscopic structural origin for water’s thermodynamic and dynamic anomalies2018

    • 著者名/発表者名
      Shi Rui、Russo John、Tanaka Hajime
    • 雑誌名

      The Journal of Chemical Physics

      巻: 149 ページ: 224502~224502

    • DOI

      https://doi.org/10.1063/1.5055908

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Volume-shrinking kinetics of transient gels as a consequence of dynamic interplay between phase separation and mechanical relaxation2018

    • 著者名/発表者名
      Koyama Takehito、Tanaka Hajime
    • 雑誌名

      Physical Review E

      巻: 98 ページ: 062617

    • DOI

      https://doi.org/10.1103/PhysRevE.98.062617

    • 査読あり
  • [学会発表] 過冷却液体における方位秩序形成と遅いダイナミクス2018

    • 著者名/発表者名
      田中肇・Hua Tong・Rui Shi・John Russo・Flavio Romano
    • 学会等名
      東京大学物性研究所短期研究会 -ガラス転移と関連分野の最先端研究-
    • 招待講演
  • [学会発表] ガラスの熱応力破壊現象2018

    • 著者名/発表者名
      小林美加・北井賢吾・田中肇
    • 学会等名
      東京大学物性研究所短期研究会 -ガラス転移と関連分野の最先端研究-
  • [学会発表] 立体斥力と双極子相互作用の競合による強誘電-反強誘電相転移2018

    • 著者名/発表者名
      高江恭平・田中肇
    • 学会等名
      東京大学物性研究所短期研究会 -ガラス転移と関連分野の最先端研究-
  • [学会発表] 非相加系のガラス転移と結晶化2018

    • 著者名/発表者名
      石野誠一郎・田中肇
    • 学会等名
      東京大学物性研究所短期研究会 -ガラス転移と関連分野の最先端研究-
  • [学会発表] ガラスと結晶化の間の深い関係2018

    • 著者名/発表者名
      田中肇
    • 学会等名
      関東高分子若手研究会 2018年春の講演会「高分子・ソフトマターの構造ダイナミクス解析」
    • 招待講演
  • [学会発表] ポリマーブレンドの相分離2018

    • 著者名/発表者名
      小林美加・田中肇
    • 学会等名
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [学会発表] 非相加系の秩序化とガラス転移2018

    • 著者名/発表者名
      石野誠一郎・田中肇
    • 学会等名
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [学会発表] 単純な粒子モデルによる強誘電-反強誘電相転移のダイナミクス2018

    • 著者名/発表者名
      高江恭平・田中肇
    • 学会等名
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [学会発表] コロイドの動力学に対する Schmidt 数の影響2018

    • 著者名/発表者名
      舘野道雄・田中肇
    • 学会等名
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [学会発表] 表面電荷の自己組織化を伴うコロイドの流体力学シミュレーション2018

    • 著者名/発表者名
      高江恭平・田中肇
    • 学会等名
      第69回コロイドおよび界面化学討論会
    • 招待講演
  • [学会発表] 液体-液体相転移の圧縮性流体力学効果2018

    • 著者名/発表者名
      高江恭平・田中肇
    • 学会等名
      日本物理学会 第74回年次大会
  • [学会発表] ネットワーク上の相分離みられる普遍的な粗大化メカニズム2018

    • 著者名/発表者名
      舘野道雄・田中肇
    • 学会等名
      日本物理学会 第74回年次大会
  • [学会発表] Impact of hydrodynamic interactions on self-organization of soft matter2018

    • 著者名/発表者名
      Hajime Tanaka, Michio Tateno, Ryotaro Shmizu, Yusuke Goto and Akira Furukawa
    • 学会等名
      Designer Soft Matter 2018
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Antiferroelectric phase transition controlled by frustration between steric and dipolar interactions2018

    • 著者名/発表者名
      Kyohei Takae and Hajime Tanaka
    • 学会等名
      Designer Soft Matter 2018
    • 国際学会
  • [学会発表] Water-like anomalies as a function of tetrahedrality2018

    • 著者名/発表者名
      John Russo, Kenji Akahane and Hajime Tanaka
    • 学会等名
      Water X
    • 国際学会
  • [学会発表] Impact of Salt Ions on the Structure and Dynamics of Water: Insight from a New Microscopic Structural Descriptor2018

    • 著者名/発表者名
      Rui Shi and Hajime Tanaka
    • 学会等名
      Water X
    • 国際学会
  • [学会発表] Growing static structural order controls both fast and slow dynamics in glass-forming liquids2018

    • 著者名/発表者名
      Hua Tong, John Russo and Hajime Tanaka
    • 学会等名
      Unifying Concepts in Glass Physics VII
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Structural predictor for nonlinear sheared dynamics in simple glass-forming liquids2018

    • 著者名/発表者名
      Trond S. Ingebrigtsen, Hajime Tanaka
    • 学会等名
      Unifying Concepts in Glass Physics VII
    • 国際学会
  • [学会発表] Glass transition and crystallization of binary non-additive mixtures2018

    • 著者名/発表者名
      Ishino Seiichiro, Tanaka Hajime
    • 学会等名
      Unifying Concepts in Glass Physics VII
    • 国際学会
  • [学会発表] Antiferroelectricity in dipolar spheroids as a consequence of frustration between steric and dipolar interactions2018

    • 著者名/発表者名
      Kyohei Takae and Hajime Tanaka
    • 学会等名
      Unifying Concepts in Glass Physics VII
    • 国際学会
  • [学会発表] Glass forming ability in systems with competing orderings2018

    • 著者名/発表者名
      John Russo, Flavio Romano and Hajime Tanaka
    • 学会等名
      Unifying Concepts in Glass Physics VII
    • 国際学会
  • [学会発表] Common mechanism of thermodynamic and mechanical origin for ageing and crystallization of glasses2018

    • 著者名/発表者名
      Taiki Yanagishima, John Russo and Hajime Tanaka
    • 学会等名
      Unifying Concepts in Glass Physics VII
    • 国際学会
  • [学会発表] Impact of Salt Ions on the Structure and Dynamics of Water: Insight from a New Microscopic Structural Descriptor2018

    • 著者名/発表者名
      Rui Shi, Anthony J. Cooper and Hajime Tanaka
    • 学会等名
      The 12th Mini-Symposium on Liquids
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Impact of structural ordering in supercooled liquids on glassy slow dynamics and glass-forming ability2018

    • 著者名/発表者名
      Hajime Tanaka
    • 学会等名
      15th International Conference on the Physics of Non-Crystalline Solids
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Impact of local structural ordering on the anomalies and crystallization of water2018

    • 著者名/発表者名
      Hajime Tanaka
    • 学会等名
      CECAM Workshop on `Heterogeneous Ice Nucleation: The Ultimate Challenge for Molecular Modelling?`
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Structural predictor for nonlinear sheared dynamics in simple glass-forming liquids2018

    • 著者名/発表者名
      Trond S. Ingebrigsten and Hajime Tanaka
    • 学会等名
      The 9th International Conference on Multiscale Materials Modeling
    • 国際学会
  • [学会発表] Impact of local symmetry breaking on the physical properties of tetrahedral liquids2018

    • 著者名/発表者名
      Rui Shi and Hajime Tanaka
    • 学会等名
      The 9th International Conference on Multiscale Materials Modeling
    • 国際学会
  • [学会発表] Physical nature of intermittent dynamics in glasses2018

    • 著者名/発表者名
      Hajime Tanaka
    • 学会等名
      International Conference on Advances in Physics of Emergent orders in Fluctuations 2018 (APEF2018)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Shape controls polarization: Self-organization into ferroelectric and antiferroelectric crystals by shape-anisotropic particles2018

    • 著者名/発表者名
      Kyohei Takae and Hajime Tanaka
    • 学会等名
      Soft Matter Physics: from the perspective of the essential heterogeneity
    • 国際学会
  • [学会発表] Aggregation and phase transition of colloids induced by optical tweezers and thermophoresis2018

    • 著者名/発表者名
      Nicolas Bruot and Hajime Tanaka
    • 学会等名
      APS March Meeting 2019
    • 国際学会
  • [学会発表] Structural Ordering in colloidal Suspensions - Simulations and experiments2018

    • 著者名/発表者名
      Hajime Tanaka
    • 学会等名
      APS March Meeting 2019 GSOFT Short Course (Tutorial)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [備考] 東京大学生産技術研究所 田中肇研究室

    • URL

      http://tanakalab.iis.u-tokyo.ac.jp/

  • [学会・シンポジウム開催] Soft Matter Physics: from the perspective of the essential heterogeneity2018

URL: 

公開日: 2021-01-27  

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