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2020 年度 実績報告書

次世代中温無加湿作動燃料電池システムの高性能化

研究課題

研究課題/領域番号 18H03841
研究機関豊橋技術科学大学

研究代表者

松田 厚範  豊橋技術科学大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (70295723)

研究分担者 河村 剛  豊橋技術科学大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (10548192)
小暮 敏博  東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 教授 (50282728)
大幸 裕介  名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (70514404)
中嶋 直敏  九州大学, カーボンニュートラル・エネルギー国際研究所, 特任教授 (80136530)
打越 哲郎  国立研究開発法人物質・材料研究機構, 機能性材料研究拠点, グループリーダー (90354216)
研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2022-03-31
キーワード燃料電池 / 電解質膜 / 機有機コンポジット / 電極 / 触媒 / 中温 / 界面
研究実績の概要

我々は、これまで無機固体酸複合体と芳香族系有機ポリマーからなる無機-有機コンポジット電解質膜の研究を行ってきた。本課題では、コンポジット電解質膜を用いた中温燃料電池発電特性を高性能化することを目的として、以下の項目について検討を行っている。
①コンポジット電解質膜の高性能化、
②電極/触媒/電解質三相界面の設計、
③膜・電極複合体連続発電試験と三相界面の反応・劣化機構解析
特に今年度(2020年度)は、(1)ピロリン酸チタン(TiP2O7)粒子、ピロリン酸スズ(SnP2O7)粒子の添加によってリン酸-PBI系コンポジット電解質膜の160℃無加湿条件における発電特性を向上させた。湿式ミリング処理で微細化を行ったSnP2O7粒子添加PBI膜では、160℃発電時の最大電力密度を373 mWcm-2まで増大させることに成功した。(2)Al-Mg系層状複水酸化物(LDH)をKOH-PBIに添加したアルカリ伝導膜形燃料電池(AEMFC)の構築にも取組んだ。また、リン酸ドープPBI膜燃料電池(PEMFC)では還元型酸化グラフェン(rGO)の表面官能基がリン酸の保持に重要な役割を果たしていることがわかった。一方、rGOの応用に関するレビュー論文を波及効果の大きな学術論文誌(Materials Today: IF=31.04)に公表することができた。(3)電極作製においては、超音波照射を用いた触媒インクの均質性向上やホットプレスによる電極の表面の平滑化に取り組んで進歩があった。(4)さらに、遷移金属化合物(NiO/Co3O4、Mn3O4-Fe2O3/Fe3O4)を担持したrGOがスーパーキャパシタとして優れた特性を示すことを実証した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

2020年度は、特にSnP2O7の検討において重要な知見を得ており、おおむね順調に進捗していると判断される。SnP2O7はH3PO4溶液中にSnO2を混ぜ、攪拌した後に焼結することで作製することができた。得られたSnP2O7の圧粉体は160oCで2.8×10-7 Scm-1の導電率を示し、無水状態ではほとんどプロトン伝導性を示さないが、リン酸ドープ(PADL8mol)したPBI-2wt.%SnP2O7の160oCにおける導電率は6.2 mScm-1であり、pure PBI (1.1 mScm-1) と比べて、約6倍高いことがわかった。さらに、水蒸気を用いたリン酸浸出試験では、pure PBIのリン酸保持量(約13%)と比べてPBI-2wt.%SnP2O7では約31%と酸浸出の抑制も達成することができた。湿式ミリング処理による粒径の微細化を行いうことでSnP2O7粒子分散性を改善し、160℃発電時の最大電力密度を373 mWcm-2まで増大させることに成功した。rGOが種々の電気化学素子の電極材料として有用であることを明らかにし、研究分野の広がりを見せると共に、学術論文として公表することができた。

今後の研究の推進方策

① コンポジット電解質膜の高性能化に関しては、今回、導電率の低い無機粒子TiO2、TiP2O7、SnP2O7においても、PBI膜への添加によって、リン酸の保持率、膜導電率の向上、出力の増大が見られ、さらにミリング処理で微粒子化することが有効であることがわかったので、無機多孔質材料であるZeoriteなどの酸化物についても同様の検討を行う。
② 電極/触媒/電解質三相界面の設計については、アイオノマーの選択が重要であることが明らかになっている。Pt@TiO2コアシェル粒子の電気化学表面積測定を行うと共に、アイオノマーを選択して、発電特性を評価する。
③ 膜・電極複合体連続発電試験を行し、活性化過電圧の変化を系統的に調べ、三相界面のインピーダンス解析を行う。また、rGO、マルチウォールカーボンナノチューブ(MWCN)など新奇炭素系電極材料の電気化学素子への応用可能性を検討する。

  • 研究成果

    (26件)

すべて 2021 2020 その他

すべて 国際共同研究 (4件) 雑誌論文 (13件) (うち国際共著 13件、 査読あり 13件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (7件) 図書 (1件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] Tanta University(エジプト)

    • 国名
      エジプト
    • 外国機関名
      Tanta University
  • [国際共同研究] Universiti Sains Malaysia(マレーシア)

    • 国名
      マレーシア
    • 外国機関名
      Universiti Sains Malaysia
  • [国際共同研究] Madanapalle Inst. Technol. Sci.(インド)

    • 国名
      インド
    • 外国機関名
      Madanapalle Inst. Technol. Sci.
  • [国際共同研究] CUNY Lehman College(米国)

    • 国名
      米国
    • 外国機関名
      CUNY Lehman College
  • [雑誌論文] Honeycomb-like open-edged reduced-graphene-oxide-enclosed transition metal oxides (NiO/Co3O4) as improved electrode materials for high-performance supercapacitor2020

    • 著者名/発表者名
      Kumar Rajesh、Youssry Sally M.、Soe Han Min、Abdel-Galeil Mohamed M.、Kawamura Go、Matsuda Atsunori
    • 雑誌名

      Journal of Energy Storage

      巻: 30 ページ: 101539~101539

    • DOI

      10.1016/j.est.2020.101539

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Preparation and Characterization of Stable and Active Pt@TiO<sub>2</sub> Core?Shell Nanoparticles as Electrocatalyst for Application in PEMFCs2020

    • 著者名/発表者名
      Nbelayim Pascal、Ashida Yuya、Maegawa Keiichiro、Kawamura Go、Muto Hiroyuki、Matsuda Atsunori
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 3 ページ: 3269~3281

    • DOI

      10.1021/acsaem.9b02169

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Development and fabrication of highly flexible, stretchable, and sensitive strain sensor for long durability based on silver nanoparticles?polydimethylsiloxane composite2020

    • 著者名/発表者名
      Soe Han Min、Manaf Asrulnizam Abd、Matsuda Atsunori、Jaafar Mariatti
    • 雑誌名

      Journal of Materials Science: Materials in Electronics

      巻: 31 ページ: 11897~11910

    • DOI

      10.1007/s10854-020-03744-6

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Effect of TiO2 sol on the conversion efficiency of TiO2 based dye-sensitized solar cell2020

    • 著者名/発表者名
      Toe M. Z.、Pung S. Y.、Yaacob K. A.、Matsuda A.、Tan W. K.、Han S. S.
    • 雑誌名

      Journal of Sol-Gel Science and Technology

      巻: 95 ページ: 439~446

    • DOI

      10.1007/s10971-020-05325-9

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Heteroatom doped graphene engineering for energy storage and conversion2020

    • 著者名/発表者名
      Kumar Rajesh、Sahoo Sumanta、Joanni Ednan、Singh Rajesh K.、Maegawa Keiichiro、Tan Wai Kian、Kawamura Go、Kar Kamal K.、Matsuda Atsunori
    • 雑誌名

      Materials Today

      巻: 39 ページ: 47~65

    • DOI

      10.1016/j.mattod.2020.04.010

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Carbon-dot-loaded CoxNi1?xFe2O4; x?=?0.9/SiO2/TiO2 nanocomposite with enhanced photocatalytic and antimicrobial potential: An engineered nanocomposite for wastewater treatment2020

    • 著者名/発表者名
      Abd Elkodous M.、El-Sayyad Gharieb S.、Youssry Sally M.、Nada Hanady G.、Gobara Mohamed、Elsayed Mohamed A.、El-Khawaga Ahmed M.、Kawamura Go、Tan Wai Kian、El-Batal Ahmed I.、Matsuda Atsunori
    • 雑誌名

      Scientific Reports 11534

      巻: 10 ページ: 11534-1~22

    • DOI

      10.1038/s41598-020-68173-1

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Formation of Fe‐embedded graphitic carbon network composites as anode materials for rechargeable Fe‐air batteries2020

    • 著者名/発表者名
      Tan Wai Kian、Asami Kenta、Maegawa Keiichiro、Kawamura Go、Muto Hiroyuki、Matsuda Atsunori
    • 雑誌名

      Energy Storage

      巻: 2 ページ: e196-1~9

    • DOI

      10.1002/est2.196

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Formation of grassy TiO<sub>2</sub> nanotube thin film by anodisation in peroxide electrolyte for Cr(VI) removal under ultraviolet radiation2020

    • 著者名/発表者名
      Taib Mustaffa Ali Azhar、Alias Nurhaswani、Jaafar Mariatti、Razak Khairunisak Abdul、Tan Wai Kian、Shahbudin Irna Puteri、Kawamura Go、Matsuda Atsunori、Lockman Zainovia
    • 雑誌名

      Nanotechnology

      巻: 31 ページ: 435605~435605

    • DOI

      10.1088/1361-6528/aba3d8

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] One-pot synthesis of reduced graphene oxide nanosheets anchored ZnO nanoparticles via microwave approach for electrochemical performance as supercapacitor electrode2020

    • 著者名/発表者名
      Kumar Rajesh、Youssry Sally M.、Abdel-Galeil Mohamed M.、Matsuda Atsunori
    • 雑誌名

      Journal of Materials Science: Materials in Electronics

      巻: 31 ページ: 15456~15465

    • DOI

      10.1007/s10854-020-04108-w

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Fe3O4-embedded rGO composites as anode for rechargeable FeOx-air batteries2020

    • 著者名/発表者名
      Tan Wai Kian、Asami Kenta、Maegawa Keiichiro、Kumar Rajesh、Kawamura Go、Muto Hiroyuki、Matsuda Atsunori
    • 雑誌名

      Materials Today Communications

      巻: 25 ページ: 101540~101540

    • DOI

      10.1016/j.mtcomm.2020.101540

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Microwave-assisted synthesis of Mn3O4-Fe2O3/Fe3O4@rGO ternary hybrids and electrochemical performance for supercapacitor electrode2020

    • 著者名/発表者名
      Kumar Rajesh、Youssry Sally M.、Ya Kyaw Zay、Tan Wai Kian、Kawamura Go、Matsuda Atsunori
    • 雑誌名

      Diamond and Related Materials

      巻: 101 ページ: 107622~107622

    • DOI

      10.1016/j.diamond.2019.107622

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Effect of annealing temperature on the performance of ZnO thin film-based dye sensitized solar cell2020

    • 著者名/発表者名
      Toe May Zin、Matsuda Atsunori、Han Soe Soe、Yaacob Khatijah Aisha、Pung Swee-Yong
    • 雑誌名

      AIP Conf. Proc. 2267, (2020)

      巻: 2267 ページ: 020010-1-8

    • DOI

      10.1063/5.0015699

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Flexibility and sensitivity of graphene nanoplatelets-polydimethylsiloxane strain sensor2020

    • 著者名/発表者名
      Soe H. M.、Asrulnizam A. M.、Atsunori M.、Mariatti M.
    • 雑誌名

      AIP Conference Proceedings 2267, (2020)

      巻: 2267 ページ: 020033-1-9

    • DOI

      10.1063/5.0015765

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] Ni-Fe電池の正極材料としてのNi(OH)2/rGO複合材料の合成2021

    • 著者名/発表者名
      林雅人・W.K. Tan・R. Kumar・河村剛・武藤浩行・松田厚範
    • 学会等名
      第59回セラミックス基礎科学討論会
  • [学会発表] 鉄箔の熱酸化による酸化鉄ナノシートの形成及び Cr(VI)除去性能2021

    • 著者名/発表者名
      小川裕也・W.K. Tan・武藤浩行・松田厚範・河村剛
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2021年年会
  • [学会発表] 層状複水酸化物-PBIコンポジット電解質膜の作製と水酸化物イオン伝導特性2021

    • 著者名/発表者名
      前川啓一郎・引間和浩・W.K. Tan・河村剛・武藤浩行・松田厚範
    • 学会等名
      電気化学会第88回大会
  • [学会発表] 層状複水酸化物を添加した PBI コンポジット電解質膜の作製と水酸化物イオン伝導性2020

    • 著者名/発表者名
      前川啓一郎・W.K. Tan・河村剛・武藤浩行・松田厚範
    • 学会等名
      第61回電池討論会
  • [学会発表] チタニア及びチタン酸バリウムナノチューブアレイの作製とその光電気化学特性2020

    • 著者名/発表者名
      濱川隼輔・大室智紀・松田厚範・河村剛
    • 学会等名
      日本セラミックス協会東海支部学術研究発表会
  • [学会発表] Pt ナノ粒子担持酸化鉄ナノ粒子光触媒の合成と評価2020

    • 著者名/発表者名
      伊藤陸・三崎達大・松田厚範・河村剛
    • 学会等名
      日本セラミックス協会東海支部学術研究発表会
  • [学会発表] 鉄の熱酸化による酸化鉄ナノシートの形成と 6 価クロム除去性能2020

    • 著者名/発表者名
      小川裕也・石坪響介・W.K. Tan・武藤浩行・松田厚範・河村剛
    • 学会等名
      日本セラミックス協会東海支部学術研究発表会
  • [図書] New Developments in Hydrogen Fuel Cell in “NEW DIMENSIONS IN PRODUCTION AND UTILIZATION OF HYDROGEN”2020

    • 著者名/発表者名
      Nguyen H. H. Phuc, Ooi Yve Xian and Matsuda Atsunori
    • 総ページ数
      444
    • 出版者
      Elsevier
    • ISBN
      9780128195536
  • [備考] Matsuda Muto Kawamura Laboratry

    • URL

      http://ion.ee.tut.ac.jp/

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公開日: 2022-12-28  

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