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2020 年度 実績報告書

革新的シリカ膜の開発と触媒膜型反応器によるプロセス強化

研究課題

研究課題/領域番号 18H03855
研究機関広島大学

研究代表者

都留 稔了  広島大学, 先進理工系科学研究科(工), 教授 (20201642)

研究分担者 福原 長寿  静岡大学, 工学部, 教授 (30199260)
野村 幹弘  芝浦工業大学, 工学部, 教授 (50308194)
伊藤 賢志  国立研究開発法人産業技術総合研究所, 計量標準総合センター, 研究グループ長 (90371020)
研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2022-03-31
キーワード膜反応器 / シリカ / 触媒 / 反応 / 膜分離
研究実績の概要

本研究は,①シリカ膜の高機能化・ロバスト化,②触媒・触媒膜の開発,③膜型反応器への応用,④膜型反応システムの評価を行うことを目的とし,項目①~④についてお互いにフィードバックしながら研究を推進した。
①ゾルゲル法シリカ膜に関しては,各種架橋型アルコキシシラン,および耐熱材料であるSiC系セラミック前駆体としてAllylhydridopolycarbosilane (AHPCS)に注力した。熱CVD膜では、白金担持g-アルミナ支持体に、600℃にて、シリカ源として Methyltrimethoxysilaneを用いて製膜を行った。 水素透過率2.0×10-7 mol m-2 s-1 Pa-1、水素/窒素透過率比513を示し、触媒担持の影響なく水素透過膜の作製に成功した。陽電子消滅(PALS)およびエリプソメトリー(EP)法による評価については、メソ多孔性分離膜中の細孔構造を高精度解析するために、低速PALS装置に適用可能なデジタル式陽電子寿命計測システムを開発した。
②水素分離膜を介して脱水素反応(メチルシクロヘキサンの脱水素,吸熱反応)と水素化反応(CO2のメタン化,発熱反応)を同時に実施するメンブレンリアクターシステムを想定し、昨年度に開発した数値シミュレーターの精度を向上した。また、このシミュレーターを駆使して、開発する組み合わせ反応システムの特性を予測した。
③④従来の水素製造を目的とする膜型反応器とは異なり,有用物質の高効率製造に着目している。触媒担持基材上の熱CVD膜にて、プロピレン脱水素反応を行い、プロピレン転化率を5.5%向上させた。bis(triethoxysilyl)acetylene (BTESA)オルガノシリカ膜をエステル交換反応に適用しMeOH引抜による反応率向上,SiC系多孔膜を硫酸分解による酸素製造に適用し酸素引抜による反応率向上を明らかとした。

現在までの達成度 (段落)

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

今後の研究の推進方策

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

  • 研究成果

    (18件)

すべて 2021 2020

すべて 雑誌論文 (10件) (うち査読あり 10件) 学会発表 (7件) (うち国際学会 4件、 招待講演 7件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Reaction of methanol to olefin using a membrane contactor on a silica substrate2021

    • 著者名/発表者名
      Tanizume Shusei、Maehara Sota、Ishii Katsunori、Onoki Takamasa、Okuno Takuya、Tawarayama Hiromasa、Ishikawa Shinji、Nomura Mikihiro
    • 雑誌名

      Separation and Purification Technology

      巻: 254 ページ: 117647~117647

    • DOI

      10.1016/j.seppur.2020.117647

    • 査読あり
  • [雑誌論文] A novel catalytic reaction system capturing solid carbon from greenhouse gas, combined with dry reforming of methane2021

    • 著者名/発表者名
      Fukuhara Choji、Matsui Yoshito、Tanebayashi Masaki、Watanabe Ryo
    • 雑誌名

      Chemical Engineering Journal Advances

      巻: 5 ページ: 100057~100057

    • DOI

      10.1016/j.ceja.2020.100057

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Metal-induced microporous aminosilica creates a highly permeable gas-separation membrane2021

    • 著者名/発表者名
      Anggarini Ufafa、Yu Liang、Nagasawa Hiroki、Kanezashi Masakoto、Tsuru Toshinori
    • 雑誌名

      Materials Chemistry Frontiers

      巻: 5 ページ: 3029~3042

    • DOI

      10.1039/D1QM00009H

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Performance characteristics of auto-methanation using Ru/CeO2 catalyst, autonomously proceeding at room temperature2020

    • 著者名/発表者名
      Hirata Nozomu、Watanabe Ryo、Fukuhara Choji
    • 雑誌名

      Fuel

      巻: 282 ページ: 118619~118619

    • DOI

      10.1016/j.fuel.2020.118619

    • 査読あり
  • [雑誌論文] High Performance of a Structured Ni-Based Catalyst for Autothermal Dry Reforming of Methane2020

    • 著者名/発表者名
      Dwiratna Bralin、Hirao Kazuaki、Watanabe Ryo、Fukuhara Choji
    • 雑誌名

      JOURNAL OF CHEMICAL ENGINEERING OF JAPAN

      巻: 53 ページ: 304~312

    • DOI

      10.1252/jcej.20we062

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Catalytic performance of Ni catalysts supported on CeO2 with different morphologies for low-temperature CO2 methanation2020

    • 著者名/発表者名
      Jomjaree Thapanee、Sintuya Paweennut、Srifa Atthapon、Koo-amornpattana Wanida、Kiatphuengporn Sirapassorn、Assabumrungrat Suttichai、Sudoh Masao、Watanabe Ryo、Fukuhara Choji、Ratchahat Sakhon
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: - ページ: -

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2020.08.010

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Microstructure evolution and enhanced permeation of SiC membranes derived from allylhydridopolycarbosilane2020

    • 著者名/発表者名
      Wang Qing、Yokoji Makoto、Nagasawa Hiroki、Yu Liang、Kanezashi Masakoto、Tsuru Toshinori
    • 雑誌名

      Journal of Membrane Science

      巻: 612 ページ: 118392~118392

    • DOI

      10.1016/j.memsci.2020.118392

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Tuning the microstructure of polycarbosilane-derived SiC(O) separation membranes via thermal-oxidative cross-linking2020

    • 著者名/発表者名
      Wang Qing、Yu Liang、Nagasawa Hiroki、Kanezashi Masakoto、Tsuru Toshinori
    • 雑誌名

      Separation and Purification Technology

      巻: 248 ページ: 117067~117067

    • DOI

      10.1016/j.seppur.2020.117067

    • 査読あり
  • [雑誌論文] High‐performance molecular‐separation ceramic membranes derived from oxidative cross‐linked polytitanocarbosilane2020

    • 著者名/発表者名
      Wang Qing、Yu Liang、Nagasawa Hiroki、Kanezashi Masakoto、Tsuru Toshinori
    • 雑誌名

      Journal of the American Ceramic Society

      巻: 103 ページ: 4473~4488

    • DOI

      10.1111/jace.17108

    • 査読あり
  • [雑誌論文] SiC mesoporous membranes for sulfuric acid decomposition at high temperatures in the iodine-sulfur process2020

    • 著者名/発表者名
      Yu Xin、Wang Qing、Nagasawa Hiroki、Kanezashi Masakoto、Tsuru Toshinori
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 10 ページ: 41883~41890

    • DOI

      10.1039/D0RA06919A

    • 査読あり
  • [学会発表] Silicon-Based Membranes with Molecular-Net-Sieving Properties: Application to gas and liquid phase separation2021

    • 著者名/発表者名
      Toshinori Tsuru
    • 学会等名
      2020 Dalian University of Technology-Overseas Partner Universities Series Online Exchange Conference
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Essential properties of ceramic substrates for zeolite membranes - standardization for industrialization-2020

    • 著者名/発表者名
      Mikihiro Nomura
    • 学会等名
      Korean Membrane Society 30th Anniversary Meeting
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 触媒反応工学と常温作動のメタン化技術が拓くCO2資源化プロセスの強化(PI)2020

    • 著者名/発表者名
      福原長寿
    • 学会等名
      化学工学会第51回秋季大会
    • 招待講演
  • [学会発表] Innovative Chemical Reaction System Contributing to Issue of CO2 Reduction and Utilization2020

    • 著者名/発表者名
      Choji Fukuhara
    • 学会等名
      日本化学会化学系学協会東北大会
    • 招待講演
  • [学会発表] オルガノシリカ膜による有機溶媒混合物の逆浸透分離2020

    • 著者名/発表者名
      都留稔了
    • 学会等名
      日本膜学会年会
    • 招待講演
  • [学会発表] Organosilica and SiC-based membranes: Development and application to selective removal of water vapor from steam/gas mixtures at moderate-to-high temperatures2020

    • 著者名/発表者名
      Toshinori Tsuru
    • 学会等名
      The 16th International Conference on Inorganic Membranes (ICIM 16)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Organosilica-based ceramic membranes for organic solvent reverse osmosis (OSRO): Experimental verification and theoretical prediction2020

    • 著者名/発表者名
      Toshinori Tsuru
    • 学会等名
      International Congress on Membranes & Membrane Processes 2020 (ICOM2020)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [図書] 脱石油に向けたCO2資源化技術2020

    • 著者名/発表者名
      福原長寿(執筆者計76名)
    • 総ページ数
      375
    • 出版者
      シーエムシー出版
    • ISBN
      978-4-7813-1510-2

URL: 

公開日: 2021-12-27  

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