強い磁化をもつ室温強磁性酸化物半導体を用いた希土類酸化物スピントロニクスの開拓

2020 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 18H03872
• 研究機関: 東北大学
• 研究代表者: 福村 知昭 東北大学, 材料科学高等研究所, 教授 (90333880)
• 研究分担者: 岡 大地 東北大学, 理学研究科, 助教 (20756514)
• 研究期間 (年度): 2018-04-01 – 2022-03-31
• キーワード: スピントロニクス / 酸化物エレクトロニクス / 薄膜新材料 / エピタキシャル成長 / ヘテロ構造

研究実績の概要

これまで固相の合成例がない岩塩構造ガドリニウム単酸化物のエピタキシャル薄膜を合成することに成功した。そして、ガドリニウム単酸化物はキュリー温度が273ケルビンで大きな磁化をもつことがわかった。すでに知られているユーロピウム単酸化物のキュリー温度が69ケルビンであることを考えると、キュリー温度が飛躍的に向上したといえ、まさしく本研究課題の主たる成果にふさわしい強い磁化をもつ高温強磁性半導体の誕生である。また、すでに合成を報告した重い電子系物質であるサマリウム単酸化物を共同研究によりSPring-8の硬X線光電子分光法で評価し、この物質が価数揺動系であることを実証した。これらの結果を論文発表した。
セリウム単酸化物とプラセオジウム単酸化物は約40年前に多結晶が合成され、電気伝導性をもつことのみ報告されていたが、これらのエピタキシャル薄膜の合成に初めて成功し、前者は高移動度金属で、後者は強磁性金属であることを明らかにした。また、以前発見した強磁性金属であるネオジミウム単酸化物エピタキシャル超薄膜では、最薄の薄膜では強磁性秩序が消失するが、中間の厚さの薄膜ではキュリー温度がバルクより増加することがわかった。この結果は5d遍歴電子と4f局在電子が磁性に大きな影響を与えていることを示唆しており、現在解析中である。くわえて、固相の合成例がない、テルビウム単酸化物とホロミウム単酸化物のエピタキシャル薄膜の合成にも成功したため、引き続き、電子物性や磁性を調べる予定である。
前年度に合成に成功した高圧相のプラセオジウム金属薄膜では、大きな磁気抵抗を示すことがわかり、さらに走査型トンネル顕微鏡によるトンネル分光で、特異な電子状態を示すことがわかった。

現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

前期ランタノイド単酸化物の薄膜合成と基礎物性の解明についてはおおよそ終了し、成果発表を進める段階にある。固相の合成例がない後期ランタノイド単酸化物の薄膜合成も、予想に反して、合成が比較的容易であることがわかってきた。そこで、現在は複数の物質に関して基礎物性の解明を進めている。これらの成果の一部については、矢野経済研究所の定期刊行物「Yano E plus」の次世代機能性薄膜の動向という特集記事で紹介された。
当初計画していた化学置換によるキャリアドープは困難であることがわかった。それは、還元的な合成条件で半導体のドーパントのような価電子を供給するよい元素がないということに加え、キャリアドープにより磁性が増強するという従来の強磁性半導体のような性質が見られないという理由にもよる。このキャリアと磁性の自明でない関係については、従来の強磁性半導体の定説と異なっており、今後も考察を進めていく。一方で、ランタノイド単酸化物を組み合わせたヘテロ構造の作製を少しずつ始めており、興味深い磁気伝導物性を見出しつつある。偶然合成できた高圧相のプラセオジウム金属薄膜も、金属単体にも関わらず、興味深い磁性と磁気伝導を示すことがわかった。

今後の研究の推進方策

初合成に成功した後期ランタノイドのテルビウム単酸化物やホロミウム単酸化物について、電子物性と磁性を明らかにし、同じく合成の報告がないディスプロシウムやエルビウム単酸化物の合成に着手する。セリウム・プラセオジウム・テルビウム・ホロミウム単酸化物の基礎物性やネオジウム単酸化物超薄膜の電気伝導を磁化の膜厚依存性については論文発表を行う。また、化学置換によるキャリアドープが困難であることがわかったため、光照射によるキャリアドープを試す。
すでに報告したガドリニウム単酸化物は、現状では電気伝導性が悪いため、薄膜成長条件をバッファー層導入により最適化し、移動度および電気伝導性の向上とキュリー温度と磁化の増強を図る。プラセオジウム金属薄膜の走査型トンネル分光の結果についても論文発表を行う。
ヘテロ接合の物性探索にも取り組む。強磁性金属であるネオジミウム単酸化物を強磁性絶縁体のユーロピウム単酸化物上に堆積し、強磁性近接効果やヘテロ界面のスピン配列が磁気伝導に与える影響を調べる。その参照試料として、ユーロピウム単酸化物上の金属薄膜の磁気伝導も調べる。そして、ユーロピウム単酸化物より約200ケルビンほどキュリー温度が高い、薄膜品質を最適化したガドリニウム単酸化物上にも金属薄膜を堆積し、強磁性近接効果が室温付近の磁気伝導に与える効果を調べる。
今年度は、研究代表者の福村が研究を統括して希土類単酸化物の物質設計・ヘテロ構造設計と物性解析を行い、研究分担者の岡大地博士が薄膜・ヘテロ構造作製、研究協力者の岡博文博士が薄膜の原子分解能表面観察およびトンネル分光を担当する。

研究成果

• [雑誌論文] Hard and soft x-ray photoemission spectroscopy study of the new Kondo system SmO thin film (2020)
  • 著者名/発表者名: Sakamoto Shoya, Kaminaga Kenichi, Oka Daichi, Yukawa Ryu, Horio Masafumi, Yokoyama Yuichi, Yamamoto Kohei, Takubo Kou, Nonaka Yosuke, Koshiishi Keisuke, Kobayashi Masaki, Tanaka Arata, Yasui Akira, Ikenaga Eiji, Wadati Hiroki, Kumigashira Hiroshi, Fukumura Tomoteru, Fujimori Atsushi
  • 雑誌名: Physical Review Materials 巻: 4 ページ: 1~4
  • DOI: 10.1103/PhysRevMaterials.4.095001
  • 査読あり
• [雑誌論文] Rock salt structure GdO epitaxial thin film with a high ferromagnetic Curie temperature (2020)
  • 著者名/発表者名: Yamamoto Taku, Kaminaga Kenichi, Saito Daichi, Oka Daichi, Fukumura Tomoteru
  • 雑誌名: Applied Physics Letters 巻: 117 ページ: 052402～052402
  • DOI: 10.1063/5.0017954
  • 査読あり
• [学会発表] Materials discovery for oxide electronics (2021)
  • 著者名/発表者名: T. Fukumura
  • 学会等名: Seminar at UCL Institute for Materiasl Discovery
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] The Interplay of Magnetic and Transport Properties in HoO Epitaxial Thin Film (2021)
  • 著者名/発表者名: T. Amrillah, D. Oka, T. Fukumura
  • 学会等名: The 4th International Symposium for The Core Research Cluster for Spintronics
  • 国際学会
• [学会発表] Thickness Dependence of Magnetotransport Properties of Rocksalt NdO Epitaxial Thin Films (2021)
  • 著者名/発表者名: D. Saito, D. Oka, K. Kaminaga, T. Fukumura
  • 学会等名: The 4th International Symposium for The Core Research Cluster for Spintronics
  • 国際学会
• [学会発表] 新強磁性半導体：岩塩構造希土類単酸化物TbO (2021)
  • 著者名/発表者名: 佐々木 智視，岡 大地, 神永 健一, 齋藤 大地, 阿部 展人, 清水 宙一,福村 知昭
  • 学会等名: 第68回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] Competing magnetic orders in PrO epitaxial thin films (2020)
  • 著者名/発表者名: H. Shimizu, N. Abe, D. Saito, K. Kaminaga, D. Oka, N. Kimura, T. Fukumura
  • 学会等名: PASPS-25 第25回半導体におけるスピン工学の基礎と応用
• [学会発表] 近藤格子PrOエピタキシャル薄膜の低温物性 (2020)
  • 著者名/発表者名: 清水 宙一，阿部 展人, 山本 卓, 齋藤 大地, 神永 健一, 岡 大地, 木村 憲彰, 福村 知昭
  • 学会等名: 第81回応用物理学会秋季学術講演会