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デザインした金属多量体ナノギャップ構造に光渦ビームを照射することにより、光をナノ空間に絞り込むとともに光電場の振幅・位相分布をシングルナノスケールで制御し、分子の電子波動関数の「サイズ」と「形状」にマッチングさせることによって光遷移ダイナミクスの自在な制御を実現する新奇な手法を創製した。これは、局在ギャッププラズモンを介して光渦のスピン・軌道角運動量を分子の電子軌道運動に転写するという我々独自のアイデアに基づくものである。研究成果として、光ナノ渦場における分子励起プロセスの高速・高精度シミュレーション解析手法を開発し、分子の電気四重極子、電気六重極子、磁気双極子等の禁制遷移の励起効率、および双極子遷移プロセスの抑制効果の理論的解析を行った。また、３次元光ナノ成形制御システムを構築し、光ナノ渦場特性や光の局在性・共鳴特性の解析やキラリティーの制御特性の分析を行うとともに、照射光から光ナノ渦場へのスピン角運動量・軌道角運動量の転写および分子との相互作用機構について理論的考察を行った。これらの研究成果により、禁制遷移の高効率・選択的な励起が可能となるだけでなく、プラズモニックナノ渦場の形状によって許容遷移を禁制にすることも可能となり、 遷移過程の選択則を完全に打ち破る光励起プロセス制御が実現できる。本研究は、光と物質の相互作用の研究に新しい領域を拓くとともに、光機能デバイス・非線形光学システム・分子形状センシング等の研究においてブレイクスルーとなりうる新しい展開が期待できると考えている。
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