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2019 年度 実績報告書

分子集合体における電子局在性とその電子-フォノン相互作用の影響

研究課題

研究課題/領域番号 18H03904
研究機関分子科学研究所

研究代表者

解良 聡  分子科学研究所, 光分子科学研究領域, 教授 (10334202)

研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
キーワード表面界面物性 / 有機半導体 / 光電子分光 / 電子状態 / 電荷輸送 / 準位接合
研究実績の概要

高感度紫外光電子分光およびシンクロトロン放射光施設を利用した各種光電子分光実験等により半導体関連界面の電子状態研究を進め、8件の論文成果を発表した(他投稿中あり)。
有機半導体の二成分混合薄膜の構造と電子状態の相関を議論することに成功した。また複雑な有機無機ハイブリッド型のペロプスカイト単結晶について、電子の局在性を評価することに成功した。本年度成果の一例を以下に記す。
<有機二成分混合薄膜の構造と電子状態の相関>
有機ドナー・アクセプター界面のモデルとしてペンタセン分子とフッ化ペンタセン分子の混合膜を成膜し光電子分光による電子状態を測定した。分子四極子の整列により構築される静電ポテンシャルがイオン化エネルギーを大きく変調させ、界面における電子準位接合に影響を及ぼし、半導体特性を支配することが見出された。今後はヘテロ界面における隣接分子の局所的な相違によるフォノンの影響を分離して議論できると期待される[Chem. Mater. 2020]。
<有機無機ハイブリッドペロプスカイトのエネルギーバンド分散関係>
太陽電池として期待される混合型ペロプスカイトは有機分子が担う柔らかさがもたらす構造自由度と電子物性の関係性が注目されている。放射光を用いたエネルギー可変光電子分光により初めて電子のエネルギー分散関係の検出に成功した。電子局在性の詳細な知見は今後の展開として構造揺らぎの効果を議論するうえで有効である [Appl. Phys. Exp. 2020]。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

分子集合体の物性・機能の本質を理解するために(1)空間秩序と電子状態の相関評価:分子軌道断層撮影による弱相互作用と電子局在性測定、(2)電子状態の時間的・空間的揺らぎ:電子局在性の電子-フォノン相互作用による動的異方性、の実験的検証を進めている。電子局在性の計測は継続して成果を得ているが、電子ーフォノン相互作用の知見がなかなか深まらない。測定試料の作製・最適化技術の難易度が高く、また高精度検出が困難であるためである。また実験スタッフの入れ替えによる研究リスタートの影響も否めない。いくつかの傍証は得られているので、最終年度に向けて周辺実験を増やすことで条件を精査し高精度検出に挑戦する。

今後の研究の推進方策

最終年度は、昨年度見出した重要な2試料について、波数空間分布の温度依存性測定を行い、より詳細な電子構造測定へと展開する。構造評価は、準安定励起原子分光(MAES:分子配向)、光電子放射顕微鏡(r-PEEM:薄膜成長/共同研究@千葉大他)、走査プローブ顕微鏡(SPM:局所構造/共同研究@千葉大他)、高分解能低速電子線回折(SPALEED:周期構造)、X線定在波分光(XSW:吸着距離/放射光施設利用)と理論計算を多角的に駆使し評価する。電子状態測定の予備実験はラボ装置の光電子分光装置を活用する。最終データは分子研のUVSOR放射光施設を利用した高精度光電子分光実験を行う。

  • 研究成果

    (19件)

すべて 2020 2019 その他

すべて 国際共同研究 (4件) 雑誌論文 (8件) (うち国際共著 5件、 査読あり 8件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 4件、 招待講演 6件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] 揚州大学/蘇州大学(中国)

    • 国名
      中国
    • 外国機関名
      揚州大学/蘇州大学
  • [国際共同研究] イエナ大学/ユーリッヒ総合研究機構/フンボルト大学ベルリン(ドイツ)

    • 国名
      ドイツ
    • 外国機関名
      イエナ大学/ユーリッヒ総合研究機構/フンボルト大学ベルリン
  • [国際共同研究] アリゾナ州立大学(米国)

    • 国名
      米国
    • 外国機関名
      アリゾナ州立大学
  • [国際共同研究] モントリオール大学(カナダ)

    • 国名
      カナダ
    • 外国機関名
      モントリオール大学
  • [雑誌論文] Bulk and Surface Band Dispersion Mapping of the Au(111) Surface by Acceptance-cone Tunable PES System2020

    • 著者名/発表者名
      Matsui Fumihiko、Makita Seiji、Matsuda Hiroyuki、Ueba Takahiro、Horigome Toshio、Yamane Hiroyuki、Tanaka Kiyohisa、Kera Satoshi、Kosugi Nobuhiro
    • 雑誌名

      e-Journal of Surface Science and Nanotechnology

      巻: 18 ページ: 18~23

    • DOI

      10.1380/ejssnt.2020.18

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Electrostatic Interactions Shape Molecular Organization and Electronic Structure of Organic Semiconductor Blends2020

    • 著者名/発表者名
      D’Avino Gabriele、Duhm Steffen、Della Valle Raffaele Guido、Heimel Georg、Oehzelt Martin、Kera Satoshi、Ueno Nobuo、Beljonne David、Salzmann Ingo
    • 雑誌名

      Chemistry of Materials

      巻: 32 ページ: 1261~1271

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.9b04763

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Valence band dispersion measured in the surface normal direction of CH3NH3PbI3 single crystals2019

    • 著者名/発表者名
      Yang Jin-Peng、Ren Si-Xian、Yamaguchi Takuma、Meissner Matthias、Cheng Li-wen、Zhou Lei、Ideta Shinichiro、Tanaka Kiyohisa、Kera Satoshi
    • 雑誌名

      Applied Physics Express

      巻: 13 ページ: 011009~011009

    • DOI

      10.7567/1882-0786/ab6134

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Acceptance-cone-tunable electron spectrometer for highly-efficient constant energy mapping2019

    • 著者名/発表者名
      Yamane Hiroyuki、Matsui Fumihiko、Ueba Takahiro、Horigome Toshio、Makita Seiji、Tanaka Kiyohisa、Kera Satoshi、Kosugi Nobuhiro
    • 雑誌名

      Review of Scientific Instruments

      巻: 90 ページ: 093102~093102

    • DOI

      10.1063/1.5109453

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Well-Ordered Monolayer Growth of Crown-Ether Ring Molecules on Cu(111) in Ultra-High Vacuum: An STM, UPS, and DFT Study2019

    • 著者名/発表者名
      Nemoto Ryohei、Kroeger Peter、Putri Hartini Ayu Novita、Hosokai Takuya、Horie Masaki、Kera Satoshi、Yamada Toyo Kazu
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 123 ページ: 18939~18950

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.9b03335

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Gap states induce soft Fermi level pinning upon charge transfer at ZnO/molecular acceptor interfaces2019

    • 著者名/発表者名
      Schlesinger Raphael、Bussolotti Fabio、Yang Jinpeng、Sadofev Sergey、Vollmer Antje、Blumstengel Sylke、Kera Satoshi、Ueno Nobuo、Koch Norbert
    • 雑誌名

      Physical Review Materials

      巻: 3 ページ: 074601-1~8

    • DOI

      10.1103/PhysRevMaterials.3.074601

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Electronic band dispersion determination in azimuthally disordered transition-metal dichalcogenide monolayers2019

    • 著者名/発表者名
      Park S.、Schultz T.、Han A.、Aljarb A.、Xu X.、Beyer P.、Opitz A.、Ovsyannikov R.、Li L.-J.、Meissner M.、Yamaguchi T.、Kera S.、Amsalem P.、Koch N.
    • 雑誌名

      Communications Physics

      巻: 2 ページ: 68-1~6

    • DOI

      10.1038/s42005-019-0166-0

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] The role of initial and final states in molecular spectroscopies2019

    • 著者名/発表者名
      Kirchhuebel Tino、Monti Oliver L. A.、Munakata Toshiaki、Kera Satoshi、Forker Roman、Fritz Torsten
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 21 ページ: 12730~12747

    • DOI

      10.1039/C8CP07318J

    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Photoelectron spectroscopy of semiconducting organic molecules2019

    • 著者名/発表者名
      解良 聡
    • 学会等名
      18th European Conference on Applications of Surface and interface Analysis (ECASIA)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Evolution of pi orbital state upon assembling the molecules on the surface2019

    • 著者名/発表者名
      解良 聡
    • 学会等名
      14th International Symposium on Functional pi-electron Systems (FP14)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Energy and spatial distribution of frontier orbital state for organic thin films2019

    • 著者名/発表者名
      解良 聡
    • 学会等名
      2nd International Conference on Materials research and Innovation (ICMARI)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] A perspective of frontier orbital state for weakly bound molecules on the surface2019

    • 著者名/発表者名
      解良 聡
    • 学会等名
      25th Users' Meeting & Workshops at NSRRC
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 有機半導体の輸送電荷の特徴:光電子分光法による電子状態測定から2019

    • 著者名/発表者名
      解良 聡
    • 学会等名
      第4回固体化学フォーラム
    • 招待講演
  • [学会発表] 有機半導体分子の電子状態の特徴とその局在性の変遷2019

    • 著者名/発表者名
      解良 聡
    • 学会等名
      日本学術振興会マイクロビームアナリシス第141委員会第176回研究会
    • 招待講演
  • [備考] 研究室サイト

    • URL

      https://groups.ims.ac.jp/organization/kera_g/

URL: 

公開日: 2021-01-27  

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